废轮胎热解半焦的单颗粒燃烧特性实验研究

袁家睿，李建波，龙潇飞，王泉海，卢啸风

废轮胎热解半焦的单颗粒燃烧特性实验研究

袁家睿，李建波，龙潇飞，王泉海，卢啸风

(重庆大学低品位能源利用及系统教育部重点实验室，重庆 400044)

在单颗粒燃烧系统上研究了废旧轮胎热解半焦颗粒的燃烧特性，并探究了温度与颗粒粒径对燃烧的具体影响．结果表明，半焦颗粒在850℃及以下燃烧时经历挥发分析出及着火、挥发分燃烧、焦炭着火及焦炭燃烧4个阶段，在机理上属于典型的均质着火机理；在950℃以上时，焦炭着火早于挥发分着火，其着火机理转变为联合着火．此外，温度升高会缩短半焦颗粒着火时间等特征时间，而半焦颗粒粒径的增加则会增大挥发分火焰的体积并显著延迟焦炭的着火时间．研究结果为高效清洁利用轮胎衍生燃料提供了一定的基础研究数据．

半焦；废旧轮胎；燃烧特性；着火机理

轮胎是在各种车辆或机械上装配的接地滚动的圆环形弹性橡胶制品，主要由橡胶、炭黑和钢丝制成[1].全球新轮胎年产量为14亿条[2]，经3～5年使用后进入报废环节，由此产生大量废旧轮胎．报告[3-5]显示，2018年中国废轮胎产生量为1460万吨，且以6%～8%的年增长率增加．目前对废旧轮胎的处理方式主要包括填埋、翻新与再利用、制造碎橡胶以及热化学回收法(热解或燃烧)等方式[6-8]．但由于技术条件限制，仅有15%～20%的废旧轮胎被回收利用，未被回收利用的废轮胎则对环境造成了很大污染[9-10].因此，亟需探索清洁高效利用废旧轮胎的途径．

工业界对废旧轮胎及其热解半焦的燃烧利用进行了不断的尝试．例如，日本的新日铁制烟厂使用废轮胎代替煤粉作为废料熔炼炉的碳源和热源；美国的Norfolk公司[11]也尝试将废轮胎喷入电弧炉以向钢水提供化学能的工艺．截至2017年，美国废旧轮胎用作衍生燃料的利用量占比总利用量的50%左右；日本2016～2018年废旧轮胎用作衍生燃料的利用量占比总利用量的68%左右，而在作燃料利用中，用于水泥窑协同处置则约占10%[12]．然而，由于磨削能力差、处理过程繁琐、针对废轮胎作为燃料的处理政策发布时间较晚等原因，废轮胎作为燃料在炉内燃烧的方法尚未在中国得到广泛推广和应用．

废旧轮胎可热解产生半焦以及热解油和气体等具有高利用价值的组分[13]．其中轮胎热解半焦具有热值高，制备方法简单的优点，在“双碳”目标下具有良好的应用前景．因此，研究轮胎热解半焦的着火及燃烧特性对于帮助市场自行消化废旧轮胎，以应对庞大的废弃轮胎产生量．具有重要的意义．在废弃轮胎的燃烧方面，Tan等[14]研究发现，未热解的废弃轮胎屑的燃烧受到温度、尺寸大小的影响；姜雪丹[15]研究了富氧条件下废弃轮胎颗粒的燃烧特性，发现未经热解处理的废弃轮胎颗粒燃料均表现出挥发分的均相着火模式．在半焦燃烧方面，彭暄格[16]研究了多种半焦的着火与燃烧过程，发现不同类型的半焦着火及燃尽特性具有一定差异，但经热解后，其差异远小于热解前原料本身的差异；闫永宏等[17]等研究了粒径对煤热解半焦与烟煤掺混燃烧的影响，发现随着粒径的增大，燃烧初期反应速率减弱而整体燃烧强度先增加后减弱．对于固体燃料，其燃烧火焰是燃烧过程的直接反映[18]．对单颗粒燃料进行燃烧能直观地观察到燃料的燃烧过程，加深对燃料燃烧过程的认识．国内外学者[19-20]通过建立不同的燃烧模型并测量颗粒燃烧时环境气氛与温度的变化，将煤粉等固体燃料的着火及燃烧模式分为均相着火、非均相着火以及均相-非均相联合着火，颗粒以不同的方式着火会有不同的燃烧现象．其中，均相着火指煤粉颗粒析出的挥发分在颗粒周围产生气相火焰，非均相着火指氧气直接与颗粒固体表面接触并发生氧化反应，而联合着火则是颗粒与氧气反应放热，并促进挥发分的析出，从而发生均相着火[21]．这些工作可为研究轮胎热解半焦的着火和燃烧机理研究提供一定的参考．然而，目前对轮胎热解半焦颗粒的着火及燃烧特性研究十分有限．将轮胎热解半焦作为燃料使用，需要对轮胎热解半焦的燃烧机理有更深入、更基本的了解．

本文拟通过实验的方法，在单颗粒燃烧系统上利用电荷耦合(CCD)相机记录颗粒燃烧火焰的变化过程，研究轮胎热解半焦颗粒在不同温度下的燃烧特性，并探讨颗粒大小对着火和燃烧的影响，旨在获得轮胎热解半焦颗粒的着火和燃烧机理，从而加深对轮胎热解半焦颗粒着火和燃烧特性的理解，为其工业应用提供基础研究数据．

1 实验材料和方法

1.1 材料

本次实验以轮胎热解后的半焦作为研究对象．实验所用的轮胎热解半焦通过在350℃、氮气气氛下充分热解制备．热解半焦仅进行初步热解以保证挥发分含量较高，半焦利用价值高．其工业分析、元素分析和灰成分分析见表1．由表1可知，轮胎热解半焦的水分含量较少，仅为0.14%，而挥发分含量高达35.17%，固定碳和灰分则分别占54.29%和10.40%．同时，半焦中C含量达到了76.5%，N、S和H含量则占比较少，分别为0.3%、2.8%和3.6%．在灰成分特性方面，半焦燃烧后残回中的金属元素以Zn为主，同时包含着少量的Ca、Fe、Al、Ti元素，这些金属元素在轮胎中通常为添加剂和钢丝的组分．同时，半焦的灰中也包括一定量的SiO2，可能为填料或从外部引入．此外，S元素在灰中占很大比例(34.26%)，其在半焦中可能以硫化锌和脂肪族硫化物的形式存在[22]．

表1 轮胎热解半焦的工业分析、元素分析及其灰成分分析

为研究轮胎热解半焦的着火及燃烧特性，将轮胎热解半焦打磨至粒径为2.0mm、2.5mm、3.0mm、3.5mm和4.0mm左右的球形颗粒．这些颗粒便于制备且方便测量，测量误差较小．实验采用该粒径范围内的颗粒进行燃烧研究，能够为其在循环流化床等燃烧系统内的燃烧提供一定的理论指导．

1.2 实验方法及步骤

实验在图1所示的单颗粒燃烧系统上进行．该系统由管式炉、电荷耦合器件(charge coupled device，CCD)相机和步进电机等组成．其中管式炉两端与大气连通以保证管内的空气气氛；炉内温度可通过电加热升高至1000℃以上以提供半焦颗粒燃烧的高温环境．CCD相机(36MHz，帧率15帧/s)用于捕获并记录颗粒在管式炉内的燃烧过程；步进电机则用于送入或取出样品．

实验开始前，首先利用K型热电偶对炉内的温度分布进行测量，以获得设定温度下的炉内各区域真实炉温．在实验过程中，首先将打磨好的轮胎热解半焦颗粒用细针定位于石英棒上并固定在步进电机前端；随后利用步进电机将颗粒快速送入已加热至设定温度(450～950℃)的指定区域；在管式炉末端开启CCD相机，对颗粒在高温下着火和燃烧的具体情况进行记录．实验重复至少5次以获得可靠的实验数据．实验结束后，对拍摄的视频进行逐帧分析，获得颗粒燃烧过程的图像并得到着火时间、挥发分停止析出时间、焦炭燃尽时间等特征参数．

图1 单颗粒燃烧系统

此外，颗粒的加热主要来自管式炉，升温速率与壁温正相关．不同温度的管式炉壁温可能影响颗粒的升温速率，进而影响颗粒着火的时间，但对颗粒着火至颗粒燃尽基本不产生影响．因此，本研究暂时不考虑颗粒升温速率对燃烧特性的影响．

1.3 数据处理及误差分析

实验研究中发现，相同粒径颗粒的着火时间、挥发分完全析出时间以及焦炭燃尽时间有一定区别，这主要与磨制时颗粒的形状、表面粗糙度、挥发分占比等个体因素有关．因此实验至少重复５次，并对其燃烧特征参数进行算数平均，以尽最大可能消除颗粒个体差异导致的误差．此外，由于CCD相机帧率限制，图像截取的时间读数只能精确到小数点后两位，实际时间可能会与所读取数据存在一定偏差，但其误差在0.1s以内，不会对特征时间的获取产生很大影响．

2 实验结果及分析

2.1 轮胎热解半焦颗粒的着火及燃烧特性

图2为粒径为3.0mm的轮胎热解半焦颗粒在850℃下的燃烧过程(从左至右依次为颗粒送至指定区域、挥发分着火、典型挥发分火焰、挥发分火焰消失、焦炭外表面完全点燃和焦炭燃尽)．从图中可以看到颗粒在＝0s送至指定区域，经0.35s后颗粒表面出现白色亮光且在下一帧出现明显的挥发分火焰，并伴有轻微爆鸣声．这说明颗粒析出的挥发分在该时刻着火．在＝6.59s时则能观察到典型的挥发分火焰，该阶段为挥发分燃烧阶段，挥发分火焰形状呈团状．在＝7.39s时挥发分火焰消失，同时颗粒表面局部区域出现白色亮点，说明该时刻焦炭表面发生着火．在＝20.60s时光点扩散至整个颗粒表面，表明颗粒外表面完全点燃．在＝85.03s时焦炭火焰消失，且颗粒的粒径不再随时间发生改变，说明此刻焦炭已经燃尽．由此可知，轮胎热解半焦颗粒在燃烧过程经历挥发分析出及着火、挥发分燃烧、焦炭着火和焦炭燃烧4个阶段，着火方式属于均质着火[23]．

图2 3.0mm轮胎热解半焦颗粒燃烧过程

2.2 粒径的影响

图3展示了粒径为2.0～3.0mm的轮胎热解半焦颗粒在750℃下的燃烧过程(从左至右依次为颗粒送至指定区域、挥发分着火、典型挥发分火焰、挥发分火焰消失和焦炭燃尽)．由图3可知，当半焦粒径为2.0mm时，半焦颗粒在＝0.76s时出现挥发分火焰，经2.96s观察到典型的挥发分火焰．在＝6.56s时挥发分火焰消失，此时焦炭外表面已发生着火，随后进入焦炭燃烧阶段并在＝20.04s后燃尽．当粒径增大到2.5mm和3.0mm时，颗粒燃烧仍然经历挥发分着火、挥发分燃烧、焦炭着火、焦炭燃烧4个阶段．但是，粒径大的颗粒，其挥发分火焰更大，这主要是因为大颗粒中含有更多的挥发分，其在短时间内释放燃烧形成较大的挥发分火焰．

图3 2.0～3.0mm轮胎热解半焦颗粒燃烧过程

图4展示了粒径为3.5～4.0mm的轮胎热解半焦颗粒在750℃下的燃烧过程(从左至右依次为颗粒送至标定温度区域、挥发分着火、挥发分反应、颗粒出现、焦炭外表面完全点亮和焦炭燃尽)．当半焦粒径为3.5mm时，半焦颗粒着火时颗粒表面无亮点，下一帧出现火焰且伴有爆鸣声，出现挥发分着火．但是，利用CCD相机无法观察到和小粒径颗粒类似的挥发分火焰，这可能是因为挥发分析出过快导致其无法迅速反应完毕．在＝12.34s时，则能观察到焦炭颗粒，说明挥发分已经扩散远离半焦颗粒，但焦炭表面无白色亮点，说明此时焦炭并没有燃烧，只有在＝28.22s时焦炭外表面完全点燃并点亮，且着火过程中并无单一亮点的产生．这是由于颗粒表面挥发分消耗了颗粒周围的氧气，导致氧气无法扩散至颗粒表面与焦炭反应，进而延迟了焦炭的着火时间．当粒径增大至4.0mm时，挥发分析出后出现自由扩散，且挥发分析出气体中并没有出现明显的亮白色光点，颗粒外部未形成挥发分火焰．这说明该粒径下挥发分的大量释放无法使其完全与空气发生反应．从CCD相机拍摄处也观察到黑烟逃离管式炉，证实了挥发分的未完全燃烧．在＝25.86s时观察到焦炭颗粒但其表面无明显白色亮点，只在＝38.22s后焦炭外表面完全点燃．上述研究说明随着粒径的增大，轮胎热解半焦挥发分火焰的体积、火焰尖端高度会不断增加．但当粒径增大至一定程度后，大量挥发分的析出导致周围空气/氧气相对不足，挥发分难以完全发生燃烧反应．

表2列出了不同粒径半焦颗粒的挥发分着火时间、挥发分火焰消失时间、焦炭燃尽时间等特征燃烧时间．由表2可知，粒径为2.0mm的轮胎热解半焦颗粒着火时间为0.58s，挥发分火焰消失时间为6.30s，焦炭燃尽时间为19.43s；随着粒径增大至2.5～4.0mm，半焦颗粒的挥发分着火时间分别增加至0.91s、1.20s、1.38s和1.93s；挥发分火焰消失时间增加至6.45s、11.01s、12.80s和24.45s，而其燃尽时间则增加至48.39s、95.06s、116.23s和202.64s.半焦颗粒粒径增大，轮胎热解半焦颗粒的燃烧过程由动力控制转变为扩散控制．而炉内空气浓度恒定，粒径较大时氧气扩散所需时间增加导致颗粒着火时间增加．着火及燃烧时间随即变长[24]．轮胎热解半焦颗粒燃烧过程与于海鹏[25]对于煤单颗粒的燃烧过程模拟结果相近．

表2 不同粒径轮胎热解半焦颗粒的特征燃烧时间

Tab.2　　Combustion time of single semi-coke particle with different sizes pyrolysed from waste tire

2.3 温度的影响

图5为粒径3.0mm的轮胎热解半焦颗粒在550～750℃下的燃烧现象及其特征燃烧时间(从左至右依次为颗粒送至指定区域、挥发分着火、挥发分火焰、挥发分停止析出、焦炭外表面完全点亮和焦炭燃尽)．当温度为450℃时，CCD相机无法观察到挥发分火焰，一方面是因为低温下挥发分析出和反应速率缓慢，不会出现挥发分着火和燃烧等剧烈反应现象，另一方面，在低温下CCD相机捕捉的画面比较黑暗，也可能是无法观察到挥发分火焰的原因之一．因此，本文不对该温度下的着火及燃烧特性进行讨论．

当温度升高至550℃，如图5所示，轮胎热解半焦颗粒在＝10.14s时出现挥发分火焰，表明该温度下挥发分能够着火．但挥发分着火的位置距颗粒中心较远．这说明挥发分析出、扩散且吸热一段时间后才与周围环境空气混合并升至反应所需温度．在＝14.38s时能观察到典型的挥发分火焰，该火焰形状较为细长，存在较高的火焰尖端．这是因为颗粒挥发分反应速率较慢导致挥发分气体与空气的混合气体无法快速反应，随后吸收已反应挥发分气体释放的热量发生膨胀后上升，在颗粒上方进行反应，形成细长火焰[26]．在＝24.38s时挥发分火焰消失．在＝47.48s时焦炭表面完全被点亮，随后进入焦炭燃烧阶段并在＝146.22s时焦炭燃尽．当温度升高至650℃和750℃时，颗粒的着火阶段与温度为550℃时的燃烧现象相近．但是，燃烧形成的挥发分火焰更靠近颗粒中心．这是由于温度的升高导致反应挥发分析出更快，挥发分达到着火所需浓度的时间降低，扩散范围变小[27]．同时在挥发分燃烧阶段，挥发分火焰尖端高度更低．这是由于温度的升高导致挥发分与空气的混合气体反应速度加快，混合气体上升的幅度变小．这是由于温度的升高导致挥发分反应速度加快，混合气体吸热上升幅度减小，因此出现明显的火焰尖端减小现象．

图5 550～750℃轮胎热解半焦颗粒燃烧过程

当温度升高至850℃时，如图6所示(从左至右依次为颗粒送至指定区域、挥发分着火、典型挥发分火焰、挥发分火焰消失、焦炭外表面完全点亮和焦炭燃尽)．半焦颗粒在挥发分着火、焦炭着火与燃烧阶段与750℃颗粒燃烧过程相同，且850℃下挥发分火焰呈团状、火焰尖端消失．这说明随着温度的进一步增大，轮胎热解半焦颗粒的燃烧过程主要受氧浓度限制，此时反应发生在颗粒剩余焦炭与空气的接触面，因此挥发分火焰尖端消失且逐渐趋于团状．而在950℃时，颗粒在挥发分燃烧、焦炭着火与焦炭燃烧阶段与850℃颗粒燃烧过程相同．不同的是，950℃下颗粒表面局部产生光点，随后颗粒外部形成团状挥发分火焰．挥发分着火晚于焦炭着火，着火方式变为联合着火[28]．这主要是因为颗粒在950℃下的升温速率大于其在850℃的升温速率，导致焦炭表面局部温度过高，同时出现焦炭着火以及挥发分着火的现象.

此外，从图5～6可看出，轮胎热解半焦颗粒在550℃下的挥发分着火时间为10.14s，挥发分停止析出时间为24.38s，焦炭燃尽时间为146.22s．随着温度从650℃升高至950℃，轮胎热解半焦的挥发分着火时间缩短至至4.75s、1.62s、0.35s和0.13s，而挥发分火焰消失时间缩短至19.15s、11.34s、7.39s和6.93s；燃尽时间则缩短为131.83s、108.54s、85.03s和70.17s．与此同时，半焦颗粒外表面出现亮点时间从47.48s缩短为30.44s、26.12s、20.60s和950℃为20.80s．这说明随着燃烧温度的升高，轮胎热解半焦颗粒的挥发分着火时间、挥发分火焰消失时间、焦炭燃尽时间显著降低．温度的升高促进了挥发分或焦炭与氧气的反应，相应地降低了特征燃烧时间．但是，在850℃或更高温度时，剩余焦炭外表面完全点亮的时间几乎相同，根据姜天驰等[29]的研究，这可能是因为该温度范围内挥发分反应生成的具有一定温度的气体存在于剩余焦炭周围未完全扩散，形成了中间辐射体，影响了剩余焦炭的升温速率．

图6 850～950℃轮胎热解半焦颗粒燃烧过程

2.4 与煤燃烧特性的差异

将轮胎热解半焦颗粒的燃烧过程与煤颗粒的燃烧过程进行对比，能够进一步了解轮胎热解半焦颗粒相对于煤燃料，其燃料性质、燃烧过程以及燃烧机理转变规律的差别．准东煤燃烧活化能小，表现为着火温度低、分解燃烧快和易燃尽．同时在准东煤的燃烧方面研究也较为丰富．因此选用准东煤颗粒的燃烧过程与之进行对比．图7为粒径为3.0mm的准东煤颗粒在850℃下的燃烧过程(从左至右依次为颗粒送至指定区域、颗粒边缘着火、挥发分火焰和焦炭燃尽)．从拍摄的图像中可以看出颗粒在点火和燃烧过程中几乎保持球形．此外，通过对图像的分析也可以得出准东煤颗粒的着火经过焦炭着火、焦炭燃烧、挥发分析出、挥发分燃烧4个阶段，着火方式属于联合着火，与Zhang等[21]的研究结果一致．这是因为在准东煤颗粒送至指定区域后，受管式炉内炉壁的辐射以及热空气的热传导和对流加热，颗粒表面温度快速升高．随后在准东煤颗粒表面出现亮点．随着燃烧的进行，亮点区域逐渐发展并发散到颗粒表面，表明着火后颗粒表面进一步着火燃烧．颗粒燃烧到一定程度时，挥发分从准东煤颗粒中释放，并在颗粒周围形成微弱的淡黄色火焰，表明挥发分被点燃并燃烧．挥发性火焰消失时，准东煤颗粒的焦炭已完全着火，表明准东煤颗粒燃烧过程中挥发分燃烧与焦炭燃烧同时进行．这与Qi等[30]对煤颗粒燃烧方式的研究中关于煤颗粒燃烧行为的结论相符，挥发性火焰消失时，剩余的焦炭继续燃烧直至完全燃尽．

与准东煤的着火和燃烧特性相比，轮胎热解半焦颗粒在燃烧过程中挥发分的燃烧先于焦炭燃烧，且挥发分火焰的消失早于焦炭外表面完全燃烧．这主要因为在850℃下轮胎热解半焦颗粒着火方式属于均相着火而准东煤颗粒着火方式属于联合着火，导致其与准东煤颗粒的燃烧特性有所差异．同时，轮胎热解半焦颗粒挥发分更多，实际燃烧过程中火焰体积较煤颗粒更大，燃尽时间更短．在实际燃烧中可考虑与其它燃料掺混燃烧以增强燃料的点火能力，以应对庞大的废弃轮胎产生量．

图7 准东煤颗粒燃烧实验图像

3 结 论

(1) 在实验研究范围内，随着粒径的增大，挥发分火焰的体积增大、挥发分着火和焦炭燃尽等特征时间延迟，与煤颗粒燃烧特性随粒径的变化规律近似．当粒径小于2.5mm时，挥发分火焰消失时焦炭外表面已完全点亮；粒径大于等于3.0mm时，挥发分火焰消失时，焦炭外表面未完全点亮．

(2) 半焦颗粒在550℃燃烧时出现挥发分火焰；随着温度的升高，挥发分火焰体积逐渐减小；温度在750℃时，挥发分火焰的形状发生显著改变；在950℃时，半焦颗粒的着火方式由均相着火转变为联合着火，温度的升高使得颗粒内部的各类反应速率加快，进而显著缩短轮胎热解半焦的燃烧时间．

(3) 850℃下典型高钠准东煤颗粒的着火方式属于联合着火，挥发分的燃烧与焦炭燃烧同时进行．轮胎热解半焦的着火方式转变规律与煤颗粒近似，但着火温度较煤颗粒更低，且相同条件下燃尽时间更短．

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Combustion Characteristics of Single Semi-Coke Particle Pyrolysed from Waste Tire

Yuan Jiarui，Li Jianbo，Long Xiaofei，Wang Quanhai，Lu Xiaofeng

(Key Laboratory of Low Grade Energy Utilization Technology and System，Ministry of Education，Chongqing University，Chongqing 400044，China)

In this paper，the combustion characteristics of a single semi-char particle pyrolysed from waste tire were investigated on a single-particle combustion system and the effects of combustion temperature and particle size were analysed. Results indicated that the combustion of semi-coke particle at temperatures of 850℃ and below underwent four stages，namely volatile release and ignition，volatile combustion，coke ignition and coke combustion，showing that the ignition mechanism is of classic homogeneous type. As the temperature increased to 950℃，coke ignited before volatile ignition，indicating that its ignition mechanism belongs to join the tero-homogeneous mechanism. Moreover，an increase in combustion temperature would decrease the characteristic time such as ignition time，and an increase in particle size would increase the volume of volatile flame and delay the ignition time of coke significantly. This study provides fundamental research data for clean and effective utilization of tire-derived fuels.

semi-coke；waste tire；combustion characteristic；ignition mechanism

TK11

A

1006-8740(2023)01-0119-08

10.11715/rskxjs.R202111020

2022-01-27．

国家自然科学基金资助项目(52176101)．

袁家睿（1999—  ），男，硕士研究生，2079795051@qq.com.

李建波，男，博士，副教授，jianbo.li@cqu.edu.cn.

(责任编辑：梁 霞)