耐事故燃料研究方向及进展

王诗倩 李庆 陈长 刘琨 姚磊 李向阳 钟旻霄 樊兴

摘   要：2011年的福岛核电厂事故堆芯熔化，发生氢爆，导致大量放射性物质外泄至大气及太平洋中，促使核能的安全利用问题受到广泛关注，大量的研究投入进入该领域，促使了ATF燃料（Accident Tolerant Fuel）概念的确立，并被广大研究人员了解并重视。ATF旨在提高燃料在事故工况下的可靠性与安全特性，减少事故工况下燃料失效概率及产氢量，同时在正常运行工况下保持其良好的运行特性。本文主要介绍了美国、法国及韩国等国家近几年的ATF研发方向及进展，以及它们最具特色的ATF燃料芯块及包壳。

关键词：耐事故燃料  ATF  研究方向  研究进展

中图分类号：TL329.2                              文献标识码：A                        文章编号：1674-098X（2019）08（a）-0099-04

在蓬勃发展的反应堆设计里，人们一直致力于从现有的运行经验以及事故经验中学习总结，提高反应堆安全性，降低堆内放射性物质外泄概率。而2011年的福岛核电厂事故堆芯熔化，发生氢爆，导致大量放射性物质外泄至大气及太平洋中，据相关文献[1]，气体裂变产物133Xe几乎百分百释放在了大气中，16%的137Cs随着冷却水流入大海中，事故余波至今还未完全平息。

此次事故暴露出了现有的“UO2芯块-Zr包壳”燃料体系的不足：

（1）UO2芯块。目前芯块之所以选择UO2是因为它具有较高的熔点（大约2850℃），但同时这种材料的热导率较低，尤其是在高温高辐射环境下。这将导致更加陡峭的温度梯度以及热应力，在事故工况下加重事故后果。

（2）Zr合金包壳。目前包壳之所以选择Zr合金是因为它具有较小的热中子俘获截面，但在高温事故工况下，包壳温度可能会升到足够高从而导致剧烈锆水反应，进而产生大量氢气。严重时还可能像福岛事故一样产生氢爆，造成大量放射性物质外泄。同时它也制约着燃料最大燃耗限值。

同时，这次事故也改变了人们一些固有认知：以前的评价预估严重事故的发生概率会小于10-5堆年，但目前的三里岛、福岛事故等证明实际严重事故的发生概率高达10-4堆年，而目前超基准事故考虑并未纳入应急堆芯冷却系统设计基准中。更甚，在特定或极端条件下，有天灾也有可能是人祸，一部分甚至很多安全相关系统可能还会失效，从而导致非常严重的后果。电厂安全大多依赖于安全系统的种类和可靠性，堆内材料和构造也同样会影响到事故进程和最终后果。所以，核电发展应考虑到目前核电设计的安全性不足，在未来的核电厂设计中应关注怎样通过安全相关系统预防和阻止严重事故，也应关注如何提高电厂的固有安全性。

在两方面改进需求的推动下，耐事故燃料（ATF）应运而生。

1  ATF燃料概念及国外研究进展

燃料最初的改良概念是在现有的“UO2芯块-Zr包壳”体系上加以优化，但这一体系已经经过了60年左右的应用及改良，虽有一定性能提升空间但明显空间不大。所以，在堆芯基础设计无重大革新的现在，燃料基础性能研究，成为了未来堆芯设计研究中的一个重要发展方向，进而衍生出了新一代燃料概念：耐事故燃料。

在2014年OECD核能部门成立了轻水堆耐事故燃料专家组，明确了ATF燃料的特性，将这种概念推广至全球，为未来的发展及实际应用制定了路线和目标。它旨在提高燃料在事故工况下的可靠性与安全特，减少事故工况下燃料失效概率及产氢量，同时在正常运行工况下保持其良好的运行特性。传统“UO2芯块-Zr包壳”燃料体系随着事故分析研究发展所表现出的不足以及针对传统燃料的缺陷见图1[2]，因此ATF燃料至少应具备四项关键改进性能：（a）减少包壳氧化及氧化产热;（b）减少氢气产量;（c）提高包壳冷却及容纳裂变产物的性能;（d）提高燃料容纳裂变产物的性能。

1.1 美国研究进展

美国能源部针对现有的ATF发展方向做了一项评估，将其根据时间划分为短期和中期可实现技术，见图2。

短期可实现技术主要集中在改进现有的“UO2芯块-Zr包壳”体系，而中期技术则突破了传统燃料体系，从燃料的基础层面进行革新，但随着燃料性能的加强，所需开发周期及开发部署所冒风险也进一步加大。中期技术则主要集中在“FCM燃料芯块-SiC复合材料包壳或Fe合金包壳”体系。

FCM燃料最初概念由ORNL及USNC（Ultra Safe Nuclear）联合提出，并主要由ORNL进行开发，它是由TRISO燃料颗粒嵌入SiC基体内构成的，具有较好的裂变产物容纳能力、高机械稳定性及热导率，同时能够匹配较深燃耗并防止核扩散。陶瓷包覆颗粒最初起源于20世纪60年代核动力火箭开发中[3]，后改进为TRISO颗粒应用于大型气冷堆中，在20世纪80年代成功应用于高温气冷堆中，至今已有多年的成熟应用经验，它由燃料核芯、缓冲层（Buffer PyC）、内、外热解碳层（IPyC，OPyC）以及SiC层组成[4]，结构见图3。

SiC复合材料最初起源于20世纪70年代的核能相关研發，由Yajima制造出了最初的SiC纤维，此后，对其的研发探索持续至今。新一代核级SiC纤维及复合材料生产工艺已经逐渐成熟。美国对SiC材料研究开始较早，在福岛事故之前，ORNL就已经开展相应研究，至今已具备制作部分长度SiC复合材料包壳能力。

这种材料不熔化，只会在高温（2800℃以上）下发生分解;辐照稳定性好;高温下抗辐照蠕变，化学性质不活泼，不会被氧化;热中子吸收截面很小;高温稳定性较好。纵然SiC材料相较其他ATF包壳材料有无与伦比的优越性，其技术不确定性也较其他材料大。

美国已根据图2所示的发展方向进行了ATF的相应发展计划，先导燃料棒和先导组件的辐照试验预计会于2022年相继开展。同时与各个国家的合作也相继展开，涉及国家包括中国、法国、日本和韩国等等。据悉，美国ATF主要研发方向集中在FCM燃料和一些高密度燃料材料，如UN等。

1.2 韩国研究进展

KAERI在ATF研发上分为芯块和包壳两个发展方向。芯块方面，将其独有的微晶胞UO2芯块作为短期技术;将高密度氮化物及硅化物燃料作为中期技术。

微晶胞UO2结构见图4，其旨在按照目前成熟的经验和制造工艺，依靠微晶胞中的多重“细胞壁”，降低Cs和I的扩散能力，将其固化在芯块内，来提高原有UO2芯块耐辐照性能及防止裂变产物性能。

包壳方面，韩国将开发重点放在了事故工况下减少产氢方面，同时希望包壳材料在短中期可实现，故将表面改良Zr合金包作为短期技术而金属-陶瓷SiC复合材料包壳作为中期技术。两种包壳结构见图5。其中金属-陶瓷复合包壳在一般的图层包壳基础上，在Zr合金与涂层中间加入了一层陶瓷混合层，能够有效延缓燃料熔化，防止燃料失效。

韩国在综合评估美国大致路线后认为：中期技术一旦研发成功并应用，可显著提高核电厂的安全性。但该方向涉及到了材料方面的基础性改革，研发周期和申请资格的周期均较长，需要大量的资金和时间投入。而目前的“UO2芯块-Zr包壳”燃料体系，有成熟的运行经验、辐照数据，因此，KAERI的主要研发方向还是放在以“UO2芯块-Zr包壳”燃料体系为基础的改良上，以期以最小的時间金钱成本得到较好的燃料性能提升。目前主要研究方向是微晶胞UO2芯块以及表面改良Zr包壳。未来也将进行相应的辐照试验[5]。

1.3 法国研究进展

阿海珐在ATF的研发方向主要放在了先进包壳上，主要按照研发周期分为短期技术和中期技术。短期技术主要方向是UO2芯块添加Cr2O3以及Cr涂层的Zr合金改进型包壳.

阿海珐认为Cr涂层的M5合金包壳是目前最先进，工艺最成熟的改进包壳，其最初由阿海珐、CEA及EDF联合开发，目前该包壳在评估中已经展现出了多项优良特性，比如高可靠性、经济性及耐腐蚀性，并且与Zr合金相容性较好，在试验中极少出现开裂和剥落，并能有效抗腐蚀，是综合性能最优良，最有前景的涂层材料，具体见表1。

这种技术实现在阿海珐判断无大的技术挑战，并且阿海珐已经做出了能够给完全长度的辐照先导棒组涂层的机器，这种先导棒组将于2019年入商业堆进行辐照试验。

与韩国情况类似，法国判断长期技术的风险较大并且存在技术挑战，故开发主要还是集中在短期技术上。在短期技术具有可行性的前提下，阿海珐也在探索一些可能的，未来可能展现更加优良性能的中期技术，比如SiC/SiC复合包壳。

目前涂层及SiC两种包壳材料均从2016年中开始在瑞士Gosgen核电站进行辐照，这是首例ATF概念燃料入商业压水堆辐照（IMAGO堆）。同时，阿海珐也在与美国能源部ATF项目合作，拟在2019年将阿海珐的ATF短期技术与美国商用堆结合，目前计划在INEL进行辐照试验[6]，目前阿海珐的短期技术开发计划见图6。

2  结语

ATF的改进理念根据上文主要分为芯块和包壳两个部分，而目前的研究所期望的ATF在正常及事故工况下应具备的性能大致如下[7]。

结合性能改进期望以及大量研究探索，目前全球ATF燃料的改进方向已较为明确

（1）燃料芯块。增加芯块导热率以降低燃料芯块温度以及温度梯度，优化芯块在正常工况下的工作环境，同时减少芯块储热，减轻事故工况后果，降低燃料熔化概率。目前主要分为材料改进及形式改进，它们可以相互结合，以创造性能更加优良的燃料。具体改进项及涉及国家见表3。

（2）燃料包壳。减少包壳与水或水蒸气的氧化反应，降低事故工况下包壳失效概率。目前的改进主要包括锆合金基础上的改良及非锆合金包壳材料的探索。锆合金基础上的改良包括调整锆合金中微量元素比来提高包壳强度等性能，以及在包壳外进行涂层来提高包壳抗氧化性能。非锆合金材料目前主要集中在SiC、FeCrAl合金及Mo合金三种新型包壳材料中。

纵观全世界，目前针对ATF的研究如火如荼。以美国为首，研究机构包括通用原子等多所公司、爱达荷等多个国家实验室、麻省理工等多所大学，涉及领域包括涂层、合金及SiC包壳材料;高密度燃料材料、FCM燃料及U-Mo燃料;各种辐照及氧化试验等等。法国、韩国、瑞士、挪威和英国等国家也有一些相应研究，例如上文未涉及到的英国国家核能实验室的高密度燃料项目、瑞士保罗谢勒研究所的SiC包壳项目等等。

中国各高校及研究院也针对ATF做了很多研究，并设立了ATF重大科研专项，涉及单位包括中核、中广核、清华大学、西安交大等，研究领域主要为上文提到的一些主流ATF燃料及包壳，目前还在研究探索阶段，材料性能探索及制造工艺上还存在一定困难，但ATF具有优越的安全性，前景光明，将会是未来燃料发展的重点之一。

参考文献

[1] Yang-Hyun Koo， Yong-Sik Yang， Kun-Woo Song， Radioactivity release from the Fukushima accident and its consequences： A review， Nuclear Energy，2014（74）：61-70.

[2] S.J. Zinkle， K.A. Terran， J.C. Gehin， L.J. Ott， L.L. Snead ， Accident tolerant fuels for LWRs： A perspective. Journal of Nuclear Materials，2014.

[3] USNC， MMR-REM Fuel Design and Qualification， 2017.

[4] Nathan Michael George， Ivan Maldonado， Kurt Terrani， Andrew Godfrey， Jess Gehin & Jeff Powers， Neutronics Studies of Uranium-Bearing Fully Ceramic Microencapsulated Fuel for Pressurized Water Reactors， NUCLEAR TECHNOLOGY VOL. 188， DEC. 2014.

[5] Yang-Hyun Koo， Jae-Ho Yang， et al， KAERIs Development of LWR Accident-Tolerant Fuel， NUCLEAR TECHNOLOGY VOL. 186， MAY 2014.

[6] Jeremy Bischoff ， Christine Delafoy， et al， AREVA NP's enhanced accident-tolerant fuel developments： Focus on Cr-coated M5 cladding， Nuclear Engineering and Technology，2018（50）：223-228.

[7] Kurt A. Terrani， Accident tolerant fuel cladding development： Promise， status， and challenges， Journal of Nuclear Materials 501，2018（501）：13-30.