熔体层厚对聚合物共挤出胀大的影响

宋卫生

（河南牧业经济学院包装印刷系，河南省郑州市 450046）



熔体层厚对聚合物共挤出胀大的影响

宋卫生

（河南牧业经济学院包装印刷系，河南省郑州市 450046）

摘 要：基于流变学理论和Phan-Thien-Tanne本构方程，建立了三维等温黏弹共挤成型流动过程的数值模型。运用有限元方法对数值模型进行了模拟计算，研究了熔体层厚对共挤成型的影响，分析了熔体层厚对挤出胀大率、偏转变形及界面形貌的影响。结果表明：熔体层厚对挤出胀大率和界面形貌的影响较大，随着熔体层厚的增加，挤出胀大率减小；随着共挤出熔体层厚差值的增大，界面形状趋于不稳定；熔体离开口模后产生低黏度熔体向高黏度熔体一侧偏转变形，但变形程度受熔体层厚的影响不大。

关键词：聚合物 共挤成型 熔体层厚 界面形貌 二次流动

共挤成型技术是当代聚合物加工最先进的方法之一，该技术采用两台或多台挤出机，并分别供给不同的熔融物料，在一个复合机头内汇合共挤出得到多层复合制品，它能综合各物料的优良特性于一体，生产用单一挤出成型技术无法实现的性能优良的复合产品（如复合板材、复合薄膜、电线电缆等），可以满足人们对塑料产品使用性能及某些特性、外观上的特殊要求及个性化追求［1-4］；但共挤成型技术也存在离模膨胀、熔体破裂等缺陷。此外，由于不同聚合物的流变性能和工艺条件不同，聚合物熔体在共挤口模中汇合后，会出现诸多影响制品质量（如扭曲、偏转变形、界面不稳定、黏性包围等）的现象。因此，为探明上述现象的形成及演变机理，国内外学者开展了大量的研究工作，期望通过优化工艺条件改善制品质量。Borzacchiello等［5］研究了共挤成型过程中“黏性包围”的形成机理，发现“黏性包围”除了与熔体的黏性和弹性有关外，还与熔体压力和第二法向应力差有关。Liu Hesheng等［6］研究了壁面滑移条件和熔体流率对共挤成型的影响，结果表明，“黏性包围”程度随着壁面滑移系数和熔体流率的增加而增大。张敏等［7］研究了共挤成型的挤出胀大过程，发现共挤出界面的形状和位置在胀大段发生改变，经矩形流道后制品截面形状为不对称的鼓形。黄益宾等［8］研究了方形截面共挤口模中两种聚合物熔体的层间界面形状和位置，发现界面表面张力和壁面边界条件是影响共挤界面位置的主要因素。现有文献关于熔体层厚对共挤成型影响的研究较少，本工作以矩形截面口模为研究对象，选用聚丙烯（PP）和聚苯乙烯（PS）为材料，采用数值模拟方法，通过分析口模内外熔体的速度场分布，研究熔体层厚对共挤出胀大和偏转变形的影响。

1 数值模型的建立

1.1 几何结构和有限元网格

流动模型分上、下两层，上层为PP熔体，下层为PS熔体，沿挤出方向分为共挤出段和自由胀大段，本研究取PS熔体层厚分别为5，10，15，20，25 mm的模型。由于流动模型的对称性，为节省计算资源，选取1/2的流动模型建立数值模型并进行网格划分，靠近口模壁面、熔体界面、熔体入口和出口端面处因流场变化较大，网格划分时适当加密。共挤成型流动模型的几何结构及有限元网格见图1。

图1　共挤成型流动模型几何结构及有限元网格Fig.1 Geometry structure and finite element mesh of co-extrusion flow model注： α表示熔体层厚。

1.2 控制方程、本构方程及边界条件

1.2.1 控制方程和本构方程

根据共挤成型过程中聚合物熔体在口模内的流动特点，假定两种聚合物熔体均为不可压缩的等温稳态层流，忽略成型过程中熔体重力和惯性力的影响，控制方程可简化为式（1）～式（2）。

本构方程选用能较好描述聚合物熔体黏弹特性的Phan-Thien-Tanner（PTT）模型［9］，见式（3）。

式中：ε，ξ为材料参数；λ为松驰时间，s；ηr为黏度比；η为熔体零剪切黏度，Pa·s??分别为偏应力张量τ1的上随体导数和下随体导数；D是形变速率张量。

本研究使用PP和PS熔体的PTT本构参数［10-11］见表1。

表1　PP和PS熔体的PTT模型参数Tab.1 Material parameters of PTT models of PP and PS melts

1.2.2 边界条件

表2　入口处熔体的体积流率Tab.2 Volumetric flow rate of inlet melt ×10-6 m3/s

壁面：采用简化的Navier滑移模型［12］，fs= -kυs，fs为切向应力，k为滑移系数，υs为切向速度。k值越大，壁面处的滑移程度越小，本研究取k =1×109，表示熔体与口模壁面间存在微小滑移的状态［13］。

自由胀大表面：fn=0，fs= 0，υn= 0，fn为法向应力，υn为法向速度。

熔体末端：无牵引力，取fn=0，υs=0。

对称面：fs=0，υn=0。

熔体界面：fs1= fs2，υs1= υs2，υn= 0，下标1和2表示两种不同的熔体。

2 结果与讨论

2.1 挤出胀大后模型网格重置图

从图2可以看出：共挤成型过程中，熔体离开口模后发生明显变形，截面形状由原来的矩形变为不对称的鼓形，同时发生由低黏度PP熔体向高黏度PS熔体一侧偏转的现象。

图2　模拟计算收敛后的模型网格重置图Fig.2 Finite element re-mesh after simulated calculation convergence

由Fieldview后处理软件计算得到矩形口模横截面面积为9.00×10-4m2，而PS熔体层厚分别为5，15，25 mm时，熔体自由胀大末端截面面积为1.33×10-3，1.24×10-3，1.15×10-3m2。这说明熔体离开口模后发生了胀大变形，但胀大程度随着熔体层厚的增大而减小。从网格变形分析，两种熔体层间界面处网格变形最严重。

2.2 熔体层厚对挤出胀大率的影响

聚合物共挤成型过程中，熔体离开口模后的胀大程度可用挤出胀大率［见式（4）］表征。

式中：B为挤出胀大率；S为熔体自由胀大末端截面面积；S0为口模横截面面积。

从图3可以看出：当熔体流速相同时，低黏度PP熔体的挤出胀大率大于高黏度PS熔体和挤出物整体的挤出胀大率，且随着高黏度PS熔体层厚的增加，挤出物整体和各层熔体的挤出胀大率均逐渐减小。

2.3 熔体层厚对速度分布的影响

本模型的z轴方向为熔体共挤出流动方向（见图1a），x轴与y轴方向的速度与熔体流动方向垂直，属二次流动。二次流动会引起口模外熔体的挤出胀大行为，且二次流动越强，熔体的挤出胀大率越大。从图4和图5可以看出：在x轴方向的左右两侧均为黄色等速线，说明速度为正值，即指向口模外侧；在y轴方向的上侧速度为正值，下侧速度为负值，说明y轴方向熔体的速度也指向口模外侧。因此，口模出口端面上熔体在x轴与y轴方向的速度均指向口模外侧。此外，随着高黏度PS熔体层厚的增大，x轴与y轴方向的速度（二次流动）均减小，且低黏度PP熔体的速度大于高黏度PS熔体的速度。这很好地解释了熔体层厚对挤出胀大率的影响。

图3　熔体层厚对挤出胀大率的影响Fig.3 Effect of melt thickness on die swell rate

从图6可以看出：口模出口端靠近口模壁面处，熔体在z轴方向的速度接近0。这是由于熔体对口模壁面黏滞作用引起的，在远离口模壁面处，熔体沿z轴方向的速度呈梯度分布，且随着高黏度PS熔体层厚的增加略有减小，但整体影响不明显；此外，熔体沿z轴方向的高速区主要集中于低黏度PP熔体区，导致熔体离开口模后产生偏转变形现象，且由低黏度PP熔体向高黏度PS熔体一侧偏转。

图4　熔体层厚对口模出口端面x轴方向速度分布的影响Fig.4 Effect of melt thickness on x-velocity distribution at die exit plane注： 图中数据为线速度，m/s；下同。

图5　熔体层厚对口模出口端面y轴方向速度分布的影响Fig.5 Effect of melt thickness on y-velocity distribution at die exit plane

图6　熔体层厚对口模出口端面z轴方向的速度分布的影响Fig.6 Effect of melt thickness on z-velocity distribution at die exit plane

2.4 熔体层厚对界面形貌的影响

从图7可以看出：共挤成型过程中，存在明显的低黏度PP熔体向高黏度PS熔体包围的“黏性包围”现象；此外，当PP和PS熔体层厚接近时，界面较为稳定，PP和PS熔体层厚相差越大，界面越不稳定。

图7　熔体层厚对层间界面形貌的影响Fig.7 Effect of melt thickness on interface profile between two melts

3 结论

a）聚合物共挤成型过程中，当高黏度PS熔体层厚增加时，挤出物整体和各层熔体挤出胀大率均减小，但低黏度PP熔体的挤出胀大率始终大于高黏度PS熔体和挤出物整体的挤出胀大率。

b）在口模出口端面处，随着高黏度PS熔体层厚的增加，熔体的二次流动减弱，熔体在z轴方向的速度呈梯度分布，且随着高黏度PS熔体层厚的增加略有减小，但整体影响不明显。

c）当共挤出熔体层厚接近时，层间界面形状较为稳定，随着共挤出熔体层厚差值的增大，层间界面形状趋于不稳定。

4 参考文献

[1]齐晓杰. 塑料成型工艺与模具设计[M]. 北京： 机械工业出版社，2008：1-2.

[2]江波. 我国塑料挤出成型机及辅机的发展现状与技术水平分析（上）[J]. 橡塑技术与装备，2002，28（10）：1-5.

[3]江波. 我国塑料挤出成型机及辅助机的发展现状与技术水平分析（下）[J]. 橡塑技术与装备，2002，28（11）：5-11.

[4]肖运海，刘斌. 浅析塑料异型材软硬共挤技术[J]. 塑料科技，2008，36（8）：94-97.

[5]Borzacchiello D，Leriche E，Blottiere B，et al. On the mechanism of viscoelastic encapsulation of fluid layers in polymer coextrusion[J]. J Rheol，2014，58（2）：493-512.

[6]Liu Hesheng，Deng Xiaozhen，Huang Yibin，et al. Threedimensional viscoelastic simulation of the effect of wall slip on encapsulation in the coextrusion process[J]. J Polym Eng，2013，33（7）：625-632.

[7]张敏，黄传真，孙胜，等. 聚合物熔体复合挤出胀大过程的数值模拟及可恢复弹性形变分析[J]. 高分子材料科学与工程，2012，28（6）：176-179.

[8]黄益宾，柳和生，黄兴元，等. 聚合物共挤成型界面位置的三维黏弹数值模拟[J]. 中国塑料，2008，22（9）：66-69.

[9]Thien N P，Tanner R I. A new constitutive equation derived from network theory[J]. J Non-Newton Fluid，1977，2（4）：353-365.

[10]Takase M，Kihara S，Funatsu K. Three-dimensional viscoelastic numerical analysis of the encapsulation phenomena in coextrusion[J]. Rheol Acta，1998，37（6）： 624-634.

[11]Sunwoo K B，Park S J，Lee S J，et al. Three-dimensional viscoelastic simulation of coextrusion process：comparison with experimental data[J]. Rheol Acta，2002，41（1/2）：144-153.

[12]Zhang Min，Huang Chuanzhen，Sun Sheng，et al. The finite element simulation of polymer coextrusion based on the slip boundary[J]. Polym-Plast Technol，2009，48：754-759.

[13]吕静，陈晋南，胡冬冬. 壁面滑移对两种聚合物熔体共挤出影响的数值研究[J]. 化工学报，2004，55（3）：455-459.

抚顺石化LLDPE装置固定床催化剂实现国产化

新近，随着脱氧床的正式投用，中国石油天然气股份有限公司抚顺石化分公司(简称抚顺石化)烯烃厂线型低密度聚乙烯装置的固定床反应器成功更换国产化催化剂。该催化剂为大连化学物理研究所制造的锰系催化剂，具有较高的强度及脱氧深度，并具有较长的使用寿命及更低的操作费用。该催化剂的国产化，不仅为装置长周期高负荷运行排除了障碍，而且节约了大量费用。（燕丰供稿）

Influence analysis of melt thickness on die swell in polymer co-extrusion molding

Song Weisheng
（Department of Packaging and Printing，Henan University of Animal Husbandry and Economy，Zhengzhou 450046，China）

Abstract：Based on the rheology theory and Phan-Thien-Tanne（PTT）constitutive equation，the threedimensional model of isothermal viscoelastic modeling through co-extrusion channel is established for numerical simulation which is carried out by the finite element method. The effect of melt thickness on co-extrusion processes is studied as well as that on die swell，deformation and interface profile. The results show that the melt thickness exerts more impact on die swell and interface profile. The die swell rate decreases with the increasing of melt thickness and the interface profile tends to be instable with the difference of the co-extrusion melts thickness enhancing. The melt deformation happens from the lower viscosity melt to the higher viscosity part after leaving the die，but the melt thickness had little influence on deformation degree.

Keywords：polymer； co-extrusion molding； melt thickness； interface profile； secondary flow

作者简介：宋卫生，男，1980年生，讲师，2005年毕业于西安理工大学包装工程专业，现主要从事包装工程与有限元仿真分析方面的研究工作。联系电话：13937178027；E-mail：821258228@qq.com。

收稿日期：2015-09-27；修回日期： 2015-12-26。

中图分类号：TQ 320.66

文献标识码：B

文章编号：1002-1396（2016）02-0078-05