固定光强下组合啁啾波形优化谐波光谱的研究

敬晓丹，李 义，冯立强

(辽宁工业大学 理学院，锦州 121001)

引 言

随着激光脉宽由皮秒缩短到阿秒量级，人们发现了许多原子、分子物理中的超快动力学现象,并对其进行了深入研究，例如：阈上电离[1]、非次序双电离[2]、高次谐波[3]、库伦爆炸[4]等。

高次谐波作为产生相干紫外光、X射线光源以及阿秒脉冲的有效方法更是被广泛研究[5-7]。自1980年以来，世界上许多实验室都成功观测到了高次谐波光谱[8-10]。总的来说，高次谐波光谱具有如下共性的特点：(1)谐波低能区会呈现单调下降的特点；(2)谐波光谱呈现一个连续平台区；(3)平台区的末端会呈现一个快速下降的截止能量区域。

高次谐波光谱的产生可由半经典的电离-加速-回碰模型来解释，即简称三步模型理论[11]。其中，谐波光谱上最大辐射光子能量在Ecutoff=Ip+3.17Up附近。这里，Ip代表气体的电离能；Up代表电子的有质动力势能。想要获得输出强度大且光子能量高的阿秒脉冲，需要满足谐波光谱具有较大的转化效率以及较大的辐射光子能量区域。根据三步模型理论[11]，高强度激光场或者长波长激光场都可以延伸谐波光子能量。但是，当激光光强超过某阈值时，谐波强度反而会下降。同样，谐波强度也会随着波长的增大而呈现指数级的减弱。因此，经过二十几年的研究，研究人员提出了非常经典且高效的多色组合场方法[12-15]。在该方法下，谐波截止能量和谐波强度都有所增大，但其谐波截止能量始终是小于同等光强下单色激光场的情况。这是因为采用高频调控场时，会使谐波强度增强，但是高频率场会使组合场瞬时频率增大。因此，导致谐波截止能量不如同光强下的单色激光场。

众所周知，啁啾调频技术在调控激光瞬时频率方面取得了成功，并且其广泛应用到高次谐波光谱的研究中[16-18]。因此，为了解决多色组合场下高次谐波光谱的不足之处，本文作者在固定激光强度下，对多色啁啾组合波形优化谐波光谱进行了理论研究,结果发现，啁啾波形优化方法可以同时延伸谐波能量和谐波强度，并且在最佳波形下，可以获得脉宽为42as的孤立脉冲。

1 计算方法

本文中激光场E(t)可以分为单色、双色、三色和四色激光场，其形式为：

(1)

式中，t表示时间。激光波形可以通过调控激光振幅E1～4、激光频率ω1～4、激光脉宽τ1～4和啁啾参数c1～4来实现。

(2)

式中，ψ(x,t)为波函数。当最终波函数获得后，通过傅里叶变换可获得高次谐波光谱S(ω):

(3)

若无其它说明，本文中计算采用原子单位(atomic units, a.u.)，高次谐波光谱强度采用任意单位(arbitrary units,arb.unit)。

2 结果与分析

本文中，激光波形的变换主要是通过改变啁啾参数而获得的。啁啾参数的数量级从10-5一直计算到10-3，经过高次谐波光谱的分析得到啁啾参数10-4数量级时具有较好的谐波延伸效果。因此，各个啁啾参数计算范围选择为-5×10-4rad/s2～5×10-4rad/s2。高次谐波光谱的优化主要以截止能量的最大值为参考条件，即当谐波截止能量最大时,对应的激光波形为最佳波形。经过大量计算，本文中得到了单色、双色、三色以及四色啁啾激光场下，谐波截止能量最大时的激光波形，如下文所讨论中的参数。

图1中给出了固定光强下多色啁啾组合场下高次谐波光谱图。激光总强度为100TW/cm2;组合激光强度平均分配;激光场分别为1600nm，1200nm，800nm以及400nm;激光总时间都为各自波长的10个周期时间。最佳啁啾参数分别为：(1)单色场c1=-0.6×10-4rad/s2；(2)双色场c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.1×10-4rad/s2；(3)三色场c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.1×10-4rad/s2，c3=-2.3×10-4rad/s2；(4)四色场c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.1×10-4rad/s2，c3=-2.3×10-4rad/s2，c4=-3.3×10-4rad/s2。这里设1600nm无啁啾和最佳啁啾场情况为case 0和case 1；最佳双色、三色和四色啁啾场分别为case 2、case 3和case 4。由图1可知，对于单色激光场，当啁啾参量引入后，谐波截止能量得到延伸,但是，谐波强度较弱。这一结果显然不符合获得高效率阿秒脉冲的条件。在双色啁啾波形优化下，谐波光谱的辐射能量和强度都有增大。在三色啁啾波形优化下，谐波光谱辐射能量和强度又进一步增大;在四色啁啾调控下，谐波截止能量略小于三色啁啾场，但谐波光谱强度又可以增强1个数量级。因此，通过多色啁啾组合调控可知，三色啁啾场适合谐波截止能量延伸，而四色啁啾场适合谐波强度的增强。

Fig.1 High order harmonic spectra of different waveforms

图2和图3中给出了组合啁啾场对谐波发射的影响。首先，图2中给出了单色1600nm无啁啾和啁啾场下的谐波光谱时频分析图。根据三步模型理论可知，每半个波形可以产生一次谐波辐射过程。因此，对于无啁啾激光场情况，谐波辐射图中可以观测到与之对应的谐波发射能量峰，如图2a和图2b所示。这里标记中间区域能量峰标号为1～3，如图2b所示。在啁啾参数引入后，激光下降区域的半波形被明显展宽，例如，激光半波形区域在t为0.25T1～1.75T1区域(T1表示1600nm激光场光学周期)，如图2a所示。这里设该半波形区域为A。可见，区域A比正常无啁啾调控下的激光半波形明显要宽很多。因此，电子在此区域加速时可以获得额外的动能，进而导致其与原子核碰撞后可以发射更高能量的光子(见图2c)。这是谐波截止能量得到延伸的原因。

Fig.2 a—laser profiles of 1-color chirp-free and chirped pulses b—time-frequency analyses of harmonic for 1-color chirp-free pulse c—time-frequency analyses of harmonic for 1-color chirped pulse

接下来看多色组合啁啾场的谐波发射过程。图3a和图3b中给出了双色啁啾场谐波辐射情况。如图所示，在双色啁啾调控下，不仅半波形激光振幅得到增大，而且t=0附近激光振幅也可以得到增大,这导致t=0附近的电离几率增大，且自由电子在区域A中可以获得更大的加速。因此，在谐波辐射时频分析图中可观测到能量峰3得到延伸并且其强度得到增加。这是双色啁啾场下，谐波光谱得到提升的原因。图3c和图3d中给出了三色啁啾场谐波辐射情况。由图可知，在三色啁啾调控下，半波形区域A的宽度和振幅强度与双色场相比又得到进一步增大，这导致能量峰3得到进一步延伸。同时，t=0附近的振幅也得到进一步增大，因此，能量峰3强度可以进一步增强。这是三色啁啾场下谐波截止能量和谐波强度得到进一步增大的原因。图3e和图3f中给出了四色啁啾场谐波辐射情况。分析激光波形可知，在四色啁啾场下，半波形A的宽度要比单色场宽，但是却比三色场略窄。因此导致能量峰3可以得到延伸，但其延伸范围却小于三色场情况。t=0附近的振幅强度与三色场相比却有增强，这导致能量峰3的强度要比三色场下增强的更大。

Fig.3 Laser profiles and time-frequency analyses of harmonics for the cases a,b—2-color chirped pulse c,d—3-color chirped pulse e,f—4-color chirped pulse

这是四色场谐波强度持续增大的原因。

由上述分析可知，三色啁啾和四色啁啾都可以获得强度较高的X射线范围的谐波光谱平台区。具体来说，三色场谐波光谱平台区能量更大，而四色场谐波平台区强度更强。分析图2c和图3f可知，优化后的谐波光谱连续平台区只由单一能量峰的短量子路径组成,这可以有效避免谐波发射长短量子路径的干涉，也是获得孤立阿秒脉冲的有利条件。因此，在最佳三色啁啾波形下，通过叠加谐波光谱的600次～700次谐波，1个单个的42as的脉冲可以被产生，如图4a所示。在最佳四色啁啾波形下，通过得加谐波光谱的500次～600次谐波，也可产生1个单个的42as的脉冲，如图4b所示。

为了研究人员更好地了解啁啾参数的选择，本文中对4种激光场啁啾参数的选择做了简单解释。首先，根据图2和图3可知，谐波最大辐射能量峰3取决于半波形A的波形形状,也就是说半波形A的振幅强度和宽度(瞬时频率)可以调节能量峰3辐射光子的能量。观察图5a、图5c、图6a和图6c可知，当啁啾参数小于(蓝线)或者大于(红线)最佳啁啾参数(黑线)时，半波形A的宽度或者减小、或者在其间有反向波包的出现；又或者其振幅强度减弱。这些改变都将导致电子在加速时获得的能量减少，进而导致能量峰3辐射光子能量变小，如图5b(c1=-1.0×10-4rad/s2)、图5d(c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.5×10-4rad/s2)、图6b(c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.1×10-4rad/s2，c3=-3.0×10-4rad/s2)和图6d(c1=-0.6×10-4rad/s2，c2=-1.1×10-4rad/s2，c3=-2.3×10-4rad/s2，c4=-4.0×10-4rad/s2)所示。这就是本文中选择图1所描述参数作为最佳啁啾参数的原因。

Fig.4 Generations of attosecond pulses for the casesa—3-color chirped pulse b—4-color chirped pulse

Fig.5 Laser profiles and time-frequency analyses of harmonic for the casesa,b—1-color chirped pulse c,d—2-color chirped pulse

Fig.6 Laser profiles and time-frequency analyses of harmonic for the cases

3 结 论

本文中理论研究了在固定激光强度下，啁啾波形调控对谐波光谱的影响。结果发现，最佳三色和四色啁啾组合波形对谐波截止能量和谐波强度的增大起到明显的作用。具体来说，最佳三色啁啾波形下，谐波光谱具有辐射能量更大的连续谐波平台区。在最佳四色啁啾波形下，谐波光谱具有更强的辐射强度。最后，选择适合的谐波光谱平台区可以获得脉宽为42as的孤立脉冲。