Shell炉合成气冷却器分层积灰特性

韩瑞午，谭厚章，魏博，王毅斌，张朋



Shell炉合成气冷却器分层积灰特性

韩瑞午，谭厚章，魏博，王毅斌，张朋

（西安交通大学热流科学与工程教育部重点实验室，陕西西安 710049）

以某Shell气化炉合成气冷却器严重积灰结垢区域的灰样为研究对象，通过X射线荧光光谱仪、X射线衍射仪、扫描电子显微镜等对其物化特性进行表征，并分析积灰的形成机制。结果表明，灰样内部存在明显的分层结构：最底层呈红色，结晶程度最高且质地坚硬，主要矿物组成有CaSO4、Fe2O3、FeS等；中间层呈黄色，Fe、S含量降低，结晶程度和硬度下降；最外层呈灰色，Fe、S含量最低，为非晶体结构且松软多孔。各灰层间颜色、硬度和内在矿物组分的较大差异，主要是由于在积灰发展过程中，沉积表面温度升高导致沉积层的黏附作用和烧结作用不同。而低熔点含铁矿物的选择性沉积和富集，是初始灰层形成的主要原因。

气化；合成气冷却器；结垢；分层结构；烧结；初始灰层

引 言

Shell干粉煤加压气化技术（SCGP）是目前国际上较为先进的洁净煤技术之一[1-2]，其具有煤种适应性强、煤转化率高、气化温度高、单炉生产能力大等优点[3-4]。但在实际运行中，Shell炉合成气冷却器十字支撑架部位频繁发生积灰结垢问题，导致中压过热器的换热量减少、出口合成气温度升高，影响后续设备的安全稳定运行，严重时甚至导致机组非计划停车。企业被迫采取降低生产负荷、增大激冷气量、掺混煤种等方式以降低合成气冷却器入口的气流温度，增大其与入炉煤灰熔点的温差，从而避免严重积灰的形成[5-7]。

国内外学者对于锅炉受热面的积灰、沾污问题进行了大量研究，认为含Fe、Ca、S等元素的低熔点颗粒在受热面的黏附，是引起积灰结垢的主要原因。马飞等[8]借助两种入炉煤的灰样分析，认为低熔点高钙颗粒在高温条件下发生表面的熔融作用，促进了颗粒间的黏附和聚集而形成积灰。李寒旭等[9]通过SEM-EDX对Shell炉褐煤积灰样的分析发现，积灰中Fe、S、Na、P等元素明显高于飞灰，且Na、Fe元素在黏结处的富集促进了飞灰颗粒间的黏附。兰泽全等[10]采用电子探针沿剖面不同位置分析了水煤浆炉中的渣样，认为初始灰层的形成与含Fe、Ca、Si的低熔点共晶体的黏附、NaCl和Na2SO4的凝结沉积等因素有关。赵永椿等[11-12]通过对电厂飞灰和磁珠的研究发现，含铁量较高的低熔点铁氧化物和含硅铝的铁氧化物首先黏附在壁面形成灰沉积初始层，是产生结渣的根本原因。Song等[13-14]在流化床煤粉气化炉的渣样分析中发现，当壁面温度为495℃时已经出现灰的沉积，而Fe、Na元素的存在则促进了原始灰层的形成和积灰结垢的发展。穆林等[15]在废液焚烧余热锅炉受热面上，发现致密的烧结基底层，而这与Na、Fe、Ni、S元素的富集密切相关。虽然上述学者对各类受热面上飞灰和积灰的特性进行了研究，但是针对气化环境下，合成气冷却器段积灰层矿物组分演变和发展的报道依然少见。

本文通过对某Shell炉合成气冷却器段取样积灰的物性表征，研究在气化环境下该区域积灰的形成和不同灰层中矿物组分的变化，最后提出积灰结垢的产生机制并给出一些缓解积灰的建议。

1 实验部分

1.1 燃料特性

该气化炉运行使用煤种为三元混煤，煤样的工业分析、硫含量及灰熔融特性温度见表1。由表1可知，煤的熔融温度较低，便于液态排渣。煤样的灰成分分析见表2。

表1 煤的工业分析和灰熔融特性

表2 煤样的灰成分分析

1.2 现场积灰情况

图1所示为现场取样位置和灰样的剖面形貌。其中图1(a)的取样位置在78 m平台附近的十字支撑架部位，正常运行时此处温度在650℃左右。停炉后，发现该处积灰结垢严重，积灰情况见图1(b)。由图可见，从激冷段流出的高速合成气在惯性力的作用下，大多先冲刷到远离气化炉一侧（即合成气冷却器外侧）的管壁才改变流动方向，而靠近气化炉一侧（即合成气冷却器内侧）的流动则主要依靠相对较弱的回流，导致外侧的流速高于内侧。因此，合成气冷却器内侧由于气流冲刷较弱，积灰层快速生长，首先堵塞流通通道[16]。

从图1(b)中所示区域取得部分灰样，灰样的剖面形貌见图1(c)。由图可见，积灰内部存在明显的分层结构：底部靠近管壁的第1层呈红褐色，致密坚硬，灰粒相互黏结，出现明显的烧结特征；第2层呈黄色，具有一定的硬度，不容易捻碎；最外层呈灰色，疏松多孔，且灰层厚度较薄。

图1 取样位置及灰样剖面形貌

1.3 分析方法

将所取灰样按层剥离，分别利用XRF（德国Bruker公司，S4-Pioneer）分析灰样的化学组成；利用XRD（日本理学株式会社，D/max2400X）得出衍射图谱，并结合JADE6.0软件分析灰样的矿物组分，其中XRD以铜靶为辐射源，管电压40 kV，管电流100 mA，扫描速度为10 (°)·min-1，扫描范围为10°～80°；利用SEM-EDS（日本电子株式会社，JSM-6390A）分析灰样的微观形貌和化学成分。

2 结果与讨论

2.1 分层灰样的化学组成

利用XRF对炉内飞灰和3种灰层样品进行分析，比较其化学组成的差异，结果见图2。由图可知，除O以外，Si、Al、Fe、Ca是灰中含量最多的几种元素[17]，但各灰层元素的相对含量则存在显著差异。其中飞灰和灰色层的化学组成相似，黄色层的Fe、S含量明显增多，红色层的Fe、S含量则最高。说明在积灰发展过程中，合成气中携带的含Fe、S的物质首先选择性地沉积黏附在积灰底层[18]，加剧了积灰的产生。研究表明，飞灰中FeO与FeS形成的低温共熔体，在运动过程中极易黏附在受热面上，形成灰沉积初始层[19]。推测底层灰中Fe和S含量的增多与FeO、FeS等物质形成的低温共熔体的富集有关。

图2 飞灰与分层灰样的化学组成

2.2 分层灰样的矿物组分

利用XRD对飞灰和不同灰层的晶体矿物组成进行分析，衍射谱图见图3。由图可知，飞灰和灰色层的衍射图谱均呈现玻璃态无定形结构[20]，结合前述的两者化学组成相似，可判断灰色层由炉内飞灰的聚集、堆积产生。而炉内高温熔融的灰渣在激冷段经过激冷气的急速冷却，温度由1500℃骤降至900℃左右，灰中矿物没有经过充分的时间结晶析出，是导致飞灰中存在大量非晶体矿物的原因。

图3 飞灰与分层灰样的XRD衍射谱图

★ CaSO4; ☆ Fe2.35Si0.65O4; ○ Na(Si3Al)O8­; □ Ca2Al2SiO7­;▲ Fe2O3; △ (Fe0.86Ca0.14)SiO3; ■ FeS; ◇ CaFe+2SiO4

黄色层中开始出现Fe2O3、FeS、铁的硅酸盐Fe2.35Si0.65O4等晶体的特征峰。红色层的结晶程度最高，除了有明显的Fe2O3和CaSO4的特征峰外，还存在FeS、钠铝硅酸盐Na(Si3Al)O8、钙黄长石Ca2Al2SiO7、铁的硅酸盐Fe2.35Si0.65O4等物质。可见，积灰底层中存在较多的低熔点含铁相物质，这些物质的黏附和富集导致了积灰的加剧，而Fe2O3含量的升高是底部积灰呈现红褐色的主要原因。由石灰石分解产生的CaO与炉内SO2在800～1100℃范围内将生成大量气态或熔融态的CaSO4[21]，其中气态CaSO4将直接异相凝结在管壁或其他灰颗粒表面，具有一定黏性的熔融态CaSO4则通过碰撞而黏附在管壁上，并随着温度的降低而凝固[22]。

2.3 微观形貌与化学组成

为了探究黄色层和红色层的理化性质不同于炉内飞灰的原因，采用JSM-6390A扫描电镜对灰样进行观察，黄色层灰样和红色层灰样的微观形貌及EDS扫描区域分别见图4和图5。由图可知，在气化炉高温下熔融积聚而形成的球形大颗粒周围，附着有众多小颗粒及絮状物质，它们因发生表面共熔而相互黏结。同时，灰层中存在烧结现象，部分灰颗粒间出现了团聚融合的趋势。粗糙的颗粒表面和颗粒间的相互黏附，增强了灰颗粒的堆积特性，更有利于积灰的生长。

图4和图5中扫描区域的化学组成如表3所示。其中，黄色层灰样中区域1的Ca元素含量为26.60%，明显高于其他区域。结合各元素原子比可判断，区域1所在大颗粒的主要成分为钙硅铝酸盐，区域2、3、4所在小颗粒和絮状物质的主要成分为熔点较高的硅铝酸盐，它们因为发生表面共熔而黏结在一起。与黄色层灰样相比，红色层灰样中区域5、6、7出现了Fe、S的富集，区域7的Fe含量达到28.49%。结合图3的XRD分析结果可判断，红色层灰样中Fe、S含量的升高与CaSO4、FeS、铁的硅铝酸盐等低熔点物质的增多有关[23]。

图4 黄色层灰样的微观形貌及EDS扫描区域

图5 红色层灰样的微观形貌及EDS扫描区域

表3 所选区域的化学组成

2.4 积灰的形成与发展机理

引起积灰各层化学组成、矿物组分不同的主要原因在于灰沉积表面的温度变化导致的物理化学作用不同。随着换热面上灰层的加厚，粗合成气与换热管内蒸汽间的传热热阻不断增大，造成沉积表面的温度升高，并最终接近于来流的合成气温度。在不同的温度下，沉积表面上发生的黏附作用和烧结作用不同，导致积灰出现明显的分层结构。

如图6所示，基于灰样的物性表征和分析，可推测管壁上矿物质选择性沉积的机制，进而解释分层积灰的形成过程。

（1）红色层

气化过程中，外在黄铁矿首先受热分解为磁黄铁矿，随着温度的升高和氧气的扩散逐渐被氧化成FeO-FeS共熔体，并最终经过冷凝、析晶、氧化等过程形成稳定的赤铁矿Fe2O3[19]。内在黄铁矿则大多与煤中硅铝酸盐结合，形成熔点较低的含铁硅铝酸盐相和富铁硅铝酸盐相[24]。还原性气氛下，铁氧硫共熔体（Fe-O-S）melt和富铁硅铝酸盐等在较低的温度时仍可发生熔融且具有黏性[25]。当高速流动、温度约700℃的富铁颗粒撞击在合成气冷却器的水平挡板上时，由于被阻流而产生的较强惯性力、颗粒与换热管壁之间存在的热泳力以及熔融灰粒与金属表面间的黏结力等[26]共同作用，导致低熔点的富铁颗粒首先黏附在换热面上，形成灰沉积初始层。随着沉积层的不断积累，合成气与换热面间的传热热阻增大，沉积表面的温度升高，其他低熔点、在该温度范围内仍具有黏性的含铁硅铝酸盐、含铁硅酸盐等也能够黏附在初始层上，加速了灰层的生长。

研究表明，影响灰烧结特性的因素有压力、气氛、矿物组分等[27-28]。在还原性气氛下，由于Fe的存在降低了矿物质的熔点，Fe-O-S共熔体、富铁硅酸盐、富铁硅铝酸盐等易形成低温共熔体，导致灰层的烧结温度降低。而气化炉内4MPa的高压环境将增强灰层的致密性，促进助熔矿物的熔融聚团，更有利于烧结的发生。因此，当灰沉积表面的温度升高至烧结温度时，相邻的灰颗粒在过量表面自由能的作用下发生烧结，颗粒间相互黏结、体积收缩，灰层的密度和硬度不断增加。同时，在烧结过程中，灰层内发生析晶和晶粒的长大，晶相组织排列更加紧密，因此红色层的结晶程度不断升高。

（2）黄色层

除引起初始沉积的含铁矿物继续在沉积层黏附外，由于沉积表面的温度已接近来流温度，这将增加熔融态物质的黏性，促进沉积表面对粗合成气中其他颗粒的捕捉。例如，在飞灰的旋转流动过程中，CaO容易与硅铝酸盐结合形成低熔点的钙长石类物质。当其流经灰沉积层，灰颗粒撞击在已经沉积的含铁熔融物上，通过发生表面共熔而被黏附、捕获[29]。随着更多种类矿物的沉积，该层含铁矿物的比例逐渐降低，最终呈现黄色。同时，铁含量下降将导致灰层的烧结温度不断升高。此时沉积表面的温度逐渐开始低于灰层的烧结温度，因此烧结作用减弱，黄色层的结晶程度和硬度下降。

（3）灰色层

当机组停车或积灰堵塞部分气体流通截面时，会造成通道内局部流速过低、气流扰动较弱[30]。此时，所有飞灰颗粒都能够沉积并聚集在灰层表面，形成疏松多孔的灰色层。

图6 分层积灰的形成机制

3 结 论

本文对某Shell炉合成气冷却器严重积灰结垢部位的灰样进行了详细的物性表征和分析，最终提出分层积灰的形成机制。主要结论如下。

（1）合成气冷却器外侧由于气流流速高、冲刷剧烈而不易积灰，内侧则因气流冲刷较弱而首先形成灰层。可适当调整吹灰器的角度，避免局部流速过低而产生积灰。

（2）低熔点含铁矿物的选择性沉积和富集，是初始灰层形成的主要原因，造成底部红色层出现了Fe、S的富集。随着灰层的积累和沉积表面温度的升高，其他有黏性的含铁硅酸盐、含铁硅铝酸盐、钙硅铝酸盐等也能够黏附在沉积层上，加速了积灰的生长。建议在保证液态排渣的前提下，通过配煤等方式，尽量降低入炉煤的铁含量，以缓解积灰。

（3）高压环境、还原性气氛和易熔融含铁矿物的富集等原因，都降低了灰层的烧结温度，促进了烧结作用。使得灰颗粒间相互黏结、体积收缩并发生析晶，积灰底层的密度和硬度增加，结晶程度提高。

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赫鲁晓夫外交政策的独特特征是开始重视亚非新兴国家，改变之前对中立主义的否认态度，承认不结盟的意义与合理性。[55]苏联对缅甸中立外交政策给以很高评价，特别是缅甸拒绝参加美国组织的东南亚条约组织。[56]斯大林时代的结束、苏联外交政策调整带来的连锁效应，很快在中苏两国与缅甸的关系上先后体现出来，同时这些调整和变化在缅甸国内也得到积极的响应。

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Characteristics of layered ash deposition in Shell coal gasification syngas cooler

HAN Ruiwu, TAN Houzhang,WEI Bo, WANG Yibin, ZHANG Peng

(MOE Key Laboratory of Thermo-Fluid Science and Engineering, Xi’an Jiaotong University, Xi’an 710049, Shaanxi, China)

Serious ash deposition and fouling from the synthetic gas cooler in Shell gasifier was studied. The physicochemical characteristics of samples were investigated by X-Ray Fluorescence Spectrometer (XRF), X-Ray Diffraction (XRD), Scanning Electron Microscopy and Energy Dispersive Spectrometer (SEM-EDS) respectively to explore the mechanisms of ash accumulation problem. The results showed that the deposition had an obvious layered structure. The inner layer, which presented red color, had the highest degree of crystallization and stiff structure. Its dominant mineral components were calcium sulfate, iron oxide and ferrous sulfide. The middle layer presented yellow color. The amount of Fe and S, the crystallinity and hardness all decreased. The outer layer, which presented grey color and had the lowest amount of Fe and S, was amorphous, soft and porous. The differences of color, hardness and mineral components among three ash layers are due to different interaction of adhesion and sintering as the deposition surface temperature increases with the growth of ash thickness. Ash composition, temperature, reaction atmosphere and pressure are all important factors. And the selective deposition and accumulation of iron-bearing minerals with low melting point in heat transfer surfaces are important sources of initial layer.

gasification; syngas cooler; fouling; layered structure; sintering; initial layer

10.11949/j.issn.0438-1157.20161657

TQ 546.8

A

0438—1157（2017）05—2148—07

谭厚章。

韩瑞午（1994—），男，硕士研究生。

国家自然科学基金项目（51376147）。

2016-11-23收到初稿，2017-01-17收到修改稿。

2016-11-23.

TAN Houzhang, tanhz@mail.xjtu.edu.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China (51376147).