基于响应面法光热-光电膜蒸馏系统优化研究

张秦意，杨晓宏，2，邓洪玲，胡俊虎，田瑞，3

（1 内蒙古工业大学能源与动力工程学院，内蒙古呼和浩特010051； 2 风能太阳能利用技术教育部重点实验室，内蒙古呼和浩特010051； 3 内蒙古可再生能源重点实验室，内蒙古呼和浩特010051）

引 言

随着工业化发展以及人口增长，淡水资源的匮乏日益严重，研究发现海水淡化技术可有效缓解淡水稀缺的问题。膜蒸馏作为一种新型的海水淡化技术[1-2]，具有运行温度较低、可利用太阳能等清洁能源的特点[3-5]。其工作原理是利用膜两侧产生的蒸汽压差，使得热料液的挥发性组分在疏水性微孔膜[6-7]处汽化，产生的蒸汽扩散到低压侧进行冷凝，从而实现料液分离[8-10]。膜组件有多种形式，其中中空纤维膜组件相较于其他形式膜组件，填充密度高，单位体积的表面积大，膜通量较高[11-12]。常规膜蒸馏系统大多需要额外输入电能供系统运行，能耗增加[13-15]。针对该问题，设计新型的高性能、低能耗膜蒸馏系统，显得尤为重要。

Tong 等[16]设计了一种太阳能和RO-PRO（反渗透-压力延迟渗透）相结合的混合脱盐系统，以降低反渗透脱盐能耗。该系统可同时实现废水回收和RO 卤水处理。对系统进行能量分析表明，电耗为0.39 kW·h/m3，远低于常规RO 脱盐系统(约1.1 kW·h/m3)。此外，利用层次分析法研究表明，整个系统在较高运行温度条件下，效率最高。Li 等[17]开发了一种太阳能热驱动的膜蒸馏系统，利用太阳能光热驱动，采用Fe3O4/PVDF-HFP（Fe3O4/聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物）光热膜进行膜蒸馏实验研究，实验分析了光热膜的性能以及渗透通量，结果表明：Fe3O4/PVDF-HFP 光热膜具有良好的光吸收率和高孔隙率，在太阳光照射下的渗透通量为0.97 kg/(m2·h)，脱盐率高达99.99%。Lu 等[18]提出了一种全太阳能驱动独立扫气膜蒸馏海水淡化系统，建立系统数学模型评估了集热器、光伏阵列、中空纤维膜等主要部件性能，并通过实验分析了主要部件的结构参数和运行参数对系统淡水产量的影响。结果表明，太阳能集热器对系统性能的影响比光伏板更为显著；溶液流量与空气流量比值在4.0～6.0 之间时，系统可获得最佳淡水产量。李洪建[19]自主设计了光热-光电空气隙膜蒸馏系统，无量纲化分析了系统渗透通量随影响因素的变化关系。根据Π定理的因次一致性建立膜通量的无量纲预测模型，并利用SPSS 软件对实验数据进行求解与验证，结果表明模型精度较高。伊斯法罕炼油公司(EORC)采用PTFE 膜直接接触膜蒸馏进行反渗透废液脱盐处理，Ebadi 等[20]利用响应面法(RSM)和全因子设计模型优化了系统的操作参数，操作因子为进料液温度、进料液流量和渗透液温度。响应曲线图和回归方程表明：系统的最优脱盐条件为进料液温度为70℃，流量为2 L/min，渗透液温度为15℃。在最优条件下，最大渗透通量响应值可达60.76 L/(m2·h)。

传统太阳能膜蒸馏研究一般采用单因素分析方法，无法分析操作参数间的相互影响关系，而响应面法可用于研究各操作因子间的相互关系。但目前将其应用于太阳能耦合膜蒸馏实验研究文献资料较少，且文献中的优化参数仅包含料液温度、流量等，并未涉及太阳能相关参数。故本文搭建了太阳能光热-光电方腔型膜蒸馏系统，选取进料液温度、流量，太阳辐照度为影响因子，膜通量、能耗为响应值，采用中心复合设计法设计实验工况，运用Design-Expert 软件分析实验数据，同时建立二阶模型进行回归拟合，方差分析、实验验证对模型进行可靠性分析，分析响应面图中操作参数对响应值的影响和各参数间的相互影响关系，优化获得系统最佳运行工况和最优膜通量、能耗值，并对系统最佳工况进行实验验证。该研究可为太阳能光热-光电方腔型膜蒸馏的实验研究和工程应用提供理论基础。

1 太阳能光热-光电方腔型膜蒸馏系统

1.1 系统设计及流程

图1 太阳能光热-光电方腔型膜蒸馏系统Fig.1 Solar thermal-photovoltaic square cavity membrane distillation system

图1为太阳能光热-光电方腔型膜蒸馏系统，由3 个子系统组成，即光伏发电系统、真空管集热系统、方腔型膜蒸馏系统[21-22]。太阳能光伏发电系统将太阳能转换成电能，为循环泵、真空泵和保温水箱等耗电设备提供所需电能，并把多余的电能储存到蓄电池中，以备阴雨天和夜晚使用。全玻璃真空管集热器吸收太阳能加热管内的水，热水流入保温水箱换热后，在循环泵作用下流入缓冲水箱，出水再经转子流量计流回集热器。方腔型膜蒸馏系统由料液循环和产水组成。料液循环：从保温水箱流出的料液，经过循环泵增压后，流经转子流量计进入膜组件，出水流回保温水箱。产水：流经膜丝的料液汽化成水蒸气，在真空泵的作用下进入冷凝水箱冷却，冷凝水由收集瓶收集。

1.2 方腔型中空纤维膜组件

如图2(a)所示，为实验所用方腔型疏水聚偏氟乙烯中空纤维膜组件的实物图，与其他膜组件相比，该膜组件截留效果更好，传质通量更大，且组件具有4 个接口，包括料液进、出口，水蒸气出口。参数如表1所示，膜丝如图2(b)所示。

1.3 辐射监测系统

本实验采用BSRN3000 太阳辐射监测系统，如图3 所示，该系统由太阳辐射观测仪、太阳跟踪器、日照时数测量仪、温度传感器、风速风向仪等组成，能精确测量太阳总辐射、直射辐射、风速、风向和常规气象参数(相对湿度、环境温度、大气压)等，设备跟踪精度＜0.1°，运行温度为-40～50℃，辐照响应时间为5 s，数据留存3年。

图2 膜组件实物与内部膜丝Fig.2 Membrane module and internal membrane filament

表1 膜组件参数Table 1 Parameters of membrane module

1.4 测点布置

系统共布置4 处温度点、2 处流量点，如图4 所示，测点名称如表2 所示，测量参数和仪器如表3所示。

图3 BSRN3000太阳辐射监测系统Fig.3 The solar radiation monitoring system of BSRN3000

图4 测点布置Fig.4 Measuring point layout

表2 测点名称Table 2 Name of measuring point

表3 测量参数及仪器Table 3 Parameters and instruments of measurement

2 响应曲面实验设计

2.1 响应面法介绍

响应面法（RSM）近年来已被广泛应用于实验设计和优化，它是数学和统计方法的集合，能够使得自变量和因变量(响应)之间具有相关性，通过分析采用RSM建立的数学模型，可以确定最佳工况条件[23-24]。中心复合设计(CCD)是RSM中使用最广泛的实验设计方法之一[25-26]，它有助于减少达到最佳条件所需的实验次数，并分析参数间的相互作用[27-28]。

2.2 确定因素与水平

本实验确定太阳能光热-光电方腔型膜蒸馏系统的影响因子为料液进口温度(T)，料液进口流量(Qf)和太阳辐照度(I)。实验中的响应值为膜通量(J)和能耗(W)，膜通量(J)的定义式为：

式中，J为膜通量，L/(m2·h)；Δv为产水体积，L；A为膜面积，m2；Δt为集水时间，h。

能耗(W)定义为系统膜通量与耗电量的比值[29]，如式(2)所示：

式中，W 为能耗，L/(kW·h)；Ec为系统中循环泵、真空泵以及保温水箱的耗电量，kW·h。

2.3 中心复合设计

本研究引入中心复合设计(CCD)进行太阳能光热-光电方腔型膜蒸馏系统实验优化设计，采用三因子三水平的RSM 分析。表4 为因子水平，表5 为设计方案与结果，各水平实际值和编码值由式(3)～式(5)计算：

式中，Z 为因子的实际值；X 为编码值；Zmax为最大实际值，对应编码值为X=+1；Zmin为最小实际值，对应编码值为X=-1。下角标,i=1 代表料液进口温度T，i=2 代表料液进口流量Qf，i=3 代表太阳辐照度I。

表4 影响因子编码水平Table 4 The code levels of influence factors

表5 CCD实验设计及结果Table 5 Experimental design and results of CCD

CCD 实验设计有20组运行序列，表5的1～8组为正交设计，9～14 组形成上下水平α 的中心复合设计，α 为轴向点到中心的距离，α=2k/4，k 值表示影响因子数，本实验k=3，α=23/4=1.68，因此α 轴点确定了实验参数的有效范围，Ω=[Xj∈Ω；-α≤Xj≤+α；∀j=1，2，3]。15～20组为中心点设计，用于估计实验误差。

3 双响应二次回归模型建立

3.1 RSM模型

响应值膜通量J 和能耗W 与编码因子X1，X2，X3通过二次多项模型建立相互联系，二次模型中的每条边代表改变某一因子时膜通量、能耗的变化情况，相同因子的叠加影响为+1 或-1，平行直线代表因子之间没有相互联系，交叉直线代表因子之间存在相互联系，且因子之间相互影响的程度水平可由二次多项式得出。二次多项式回归方程见式(6)：

式中，Y 为预测响应值；Xi和Xj(j=k+1，i＜j)为编码独立变量(因子)；β0，β1，···，βk，βij为回归系数；ε为统计误差。

根据三因子三水平分析，将式(6)展开为：

采用最小二乘法确定回归系数β。对于每个响应，使用编码变量得到回归系数，然后再计算实际变量的回归系数。采用方差分析(ANOVA)确定该模型的有效参数，并解释其显著性。

3.2 膜通量J二次回归模型建立

将表5 导入Design-Expert 软件进行处理，对膜通量响应值进行编码转换，得到编码水平和实际水平下响应值与各因子间关系的二次多项回归模型。

膜通量J编码水平的回归模型为：

膜通量J实际水平的回归模型为：

根据中心复合设计原理，各因子的取值范围为：52℃≤T≤65℃，31 L/h≤Qf≤368 L/h，163 W/m2≤I≤836 W/m2。其中膜通量编码回归模型中X1、X2、X3、X2X3、、为显著项，说明T、Qf、I 和Qf与I 的交互作用均对膜通量有较大的影响。各因子的相互影响顺序为：TI＞IQf＞I2＞＞TQf＞T2。

表6 显示了膜通量的ANOVA 数据。F 值用来确定二阶回归模型的统计显著性，当P＜0.05 时，对应参数均显著，膜通量模型中的P=0.0009 且F=9.2，表明该模型显著。此外，R2=0.8922，表明超过89.22%的数据偏差可以被解释。R2adj可以检验模型的充分性，R2adj=0.7952 说明预测膜通量与实验膜通量存在较强的交互作用。AP 被定义为信号与噪声之比的度量，AP＞4 是可取的，该模型的AP=10.21，表明回归方程适应性较好。

表6 膜通量响应面模型方差分析Table 6 Variance analysis of RSM model of the membrane flux

图5 是膜通量J 预测值与实验值的对比。图中二次多项式回归模型的预测膜通量与实际膜通量误差较小，最大误差出现在T=65℃、Qf=200 L/h、I=500 W/m2点，这是由于实验当天的平均辐照度较强，持续维持在高辐照度I=500 W/m2左右的工况下，同时环境温度也维持在较高水平，累积的膜通量达到了最大值，因此膜通量的实验值超出模型的预测值。ANOVA 和J 预测值与实验值对比表明模型与实验结果契合较好。

图5 膜通量J实验值与预测值对比Fig.5 Comparison of the experimental and predicted values of membrane flux J

3.3 能耗W二次回归模型建立

同样将表5 导入Design-Expert 软件进行处理，对能耗响应值进行编码转换，得到编码水平和实际水平下响应值与各因子间关系的二次多项回归模型。

能耗W编码水平的回归模型为：

能耗W实际水平的回归模型为：

根据中心复合设计原理，各因子的取值范围为：52℃≤T≤65℃，31 L/h≤Qf≤368 L/h，163 W/m2≤I≤836 W/m2。式中X1、X2、X3、X1X2、X2X3、X22为显著项，说明T、Qf、I以及T 与Qf、Qf与I的交互作用均对能耗有较大影响。各因子的相互影响顺序为：T2＞TQf＞IQf＞I2＞Qf2＞TI。对能耗响应面模型进行方差分析，如表7所示，表中各项数值表明能耗响应面模型显著，可信度较高。

表7 能耗响应面模型方差分析Table 7 Variance analysis of RSM model of the energy consumption

图6 是能耗W 预测值与实验值的对比，从图中可以看出，两者拟合较好。而由定义式(2)可知，能耗值越大，表明系统耗电量越少，膜通量越大，所以能耗值越大越理想，从图6 可以看出最大能耗可达13.67 L/(kW·h)。方差分析和能耗的实验验证与对比分析结果表明，二次多项式回归模型在整个实验设计范围内对能耗拟合同样具有较高的可靠性。

4 膜通量响应面分析

图6 能耗W实验值与预测值对比Fig.6 Comparison of the experimental and predicted values of energy consumption W

图7 Qf和I对膜通量J的交互作用Fig.7 The interaction of Qf and I on membrane flux J

根据Design-Expert 软件，获得响应值的三维曲面图，等高线为圆则两因素交互作用不明显，椭圆则交互作用显著[30-31]。如图7所示，膜通量受料液进口流量和辐照度交互作用的影响较小，且随辐照度、流量增大缓慢增加，增幅逐渐减小。起初辐照度增大导致料液温度升高，同时流量增大削弱了温度边界层使得膜通量增加，当流量增加到一定值时，辐照所提供的热量与流量不匹配，导致料液温度增加缓慢，因此增幅减小。如图8所示，料液温度对膜通量的影响远高于流量，膜通量随温度升高而增大，在恒定温度下，膜通量随流量增加先增大后减少。造成此现象是由于流量大时冷却盘管内水蒸气量大，与冷却水换热量增大，导致冷却水温的上升，间接降低了冷热端温差导致膜通量的降低。虽然流量的增大削弱了温度边界层实现了膜通量的增加，但当边界层削弱到一定程度后，增大流量的效果将不明显。因此，系统存在最佳流量工况使得膜通量最大。如图9 所示，膜通量随料液温度与辐照度协同增大，且温度与辐照度的交互作用对膜通量的影响较为显著。由于辐照度的增加导致集热器中工质温度升高，膜组件产生的蒸汽量增多，进而产水增多。

图8 T和Qf对膜通量J的交互作用Fig.8 The interaction of T and Qf on membrane flux J

图9 T和I对膜通量J的交互作用Fig.9 The interaction of T and I on membrane flux J

5 能耗响应面分析

如图10所示，近似平行的等高线表明料液进口温度与辐照度对能耗交互作用明显。辐照度和温度的增加均会导致系统能耗增大，虽然在较高辐照度下系统发电量会增大，但是较高的辐照度又会导致环境温度的升高，不利于光伏系统散热，因此发电量会减少，需调节运行工况使得耗电量相应减少。同时料液温度随辐照度的升高持续升高，膜通量相应增大。由式(2)可知，系统耗电量的减少和膜通量的增大使得能耗显著增大。如图11所示，料液进口流量和辐照度对能耗交互影响较小。辐照度和流量的交互作用使得能耗先增大后减小，因此存在一个最佳运行工况点，在此工况条件下，系统能耗较大，膜通量较大，耗电量较少。如图12所示，从响应面图可以直观看出系统能耗随料液进口温度的变化趋势比流量更为显著，结合膜通量与能耗的响应面分析可知，料液进口温度为该系统的重要直接影响因素。

图10 T和I对能耗W的交互作用Fig.10 The interaction of T and I on energy consumption W

图11 I和Qf对能耗W的交互作用Fig.11 The interaction of I and Qf on energy consumption W

图12 Qf和T对能耗W的交互作用Fig.12 The interaction of Qf and T on energy consumption W

6 系统优化分析

利用Design-Expert 软件进行系统最优化分析，以获得系统的最佳影响因子水平以及最优膜通量J和能耗值W。J 的预测值为6.39 L/(m2·h)，优化分析得各影响因子的最佳水平为：T=63℃，Qf=232 L/h，I=700 W/m2。在进行实验时，首先将料液进口流量调节到232 L/h，待料液温度达到63℃后，测量并记录收集瓶中的产水体积，然后当辐照度达到700 W/m2时再分析系统的膜通量。对所得数据处理及分析后得出，最佳运行工况下的实验膜通量达到7.28 L/(m2·h)，耗电量为0.7 kW·h，能耗值为10.40 L/(kW·h)，实验膜通量高于预测膜通量6.39 L/(m2·h)，其误差为12.23%，结果列于表8。

表8 系统在最佳工况下的J最优值Table 8 The optimal membrane flux under optimal operating conditions

图13 为J 与W 的对比，图中两曲线变化趋势基本相同。在进行11 组实验时，能耗显著增大到13.68 L/(kW·h)，原因是因为实验当天辐照度一直维持在较高水平，膜通量达到最大值7.79 L/(m2·h)，能耗值也较高，其耗电量达到0.57 kW·h，能耗值为13.68 L/(kW·h)，相较于最佳运行工况的数值[膜通量实验值为7.28 L/(m2·h)，耗电量为0.7 kW·h，能耗值为10.40 L/(kW·h)]，该实验条件下的膜通量、能耗更大，但该工况条件的达到具有偶然性，而通过人工调节影响参数能更为容易地实现最佳运行工况。结果表明，太阳能光热-光电方腔型膜蒸馏系统在最佳工况下能达到最优膜通量与能耗值。

从经济性角度分析[32]，系统于每年4 月至10 月在呼和浩特地区运行(不包含供暖期)，根据呼和浩特地区日照辐射有效利用时数，每日按最佳工况运行5 h，运行期总运行时间为1070 h。系统的初投资成本包括：（1）主要设备成本。额定功率为235 W的光伏板；B-J-F-2-100/1.82/0.6 全玻璃真空管集热器；WZR-8 全自动微型循环水泵；天津工业大学提供的膜组件；容积约60 L 的保温水箱等。（2）运行维护成本。按目前市场报价合理估算，如表9所示，投资成本总计6528 元，产水按市售价2.5 元/升计算，运行期年总产水量为778.96 L，产值为1947.4 元。预计系统初投资成本可以在3.35年内收回。

图13 膜通量J与能耗W的对比Fig.13 Comparison of membrane flux J and energy consumption W

表9 系统投资估算Table 9 Investment estimation of the system

7 结 论

本文通过搭建太阳能光热-光电方腔型膜蒸馏系统，选取料液进口温度、流量、太阳辐照度作为变量，膜通量、能耗作为目标值，采用响应面法对目标值进行优化，得到以下结论：

（1）本文采用CCD 设计实验工况，将数据导入Design-Expert 软件处理得膜通量与能耗的二次多项式回归模型，方差分析可知回归模型显著，通过膜通量与能耗的实验值与预测值对比分析，进一步证明该模型在整个实验设计范围内对膜通量、能耗拟合都具有较高可靠性。

（2）利用响应面法分析了各因子间对响应值的影响。其中料液进口温度对该系统膜通量与能耗响应值有较大影响，温度与辐照度的交互作用对膜通量和能耗的影响最明显。而料液进口流量并非越大越好，需将其与料液进口温度和太阳辐照度工况相匹配。

（3）利用Design-Expert 软件最优模块分析得系统最佳运行工况为：T=63℃，Qf=232 L/h，I=700 W/m2。在最佳运行工况下，系统耗电量为0.7 kW·h，能耗值为10.40 L/(kW·h)，J预测值为6.39 L/(m2·h)，J实验值为7.28 L/(m2·h)，其误差为12.23%。