透明电极用银纳米线尺寸与光电性能相关性综述

张楷力，堵永国，王 震

(国防科学技术大学 航天科学与工程学院 材料科学与工程系，长沙 410073)

透明电极用银纳米线尺寸与光电性能相关性综述

张楷力，堵永国*，王 震

(国防科学技术大学 航天科学与工程学院 材料科学与工程系，长沙 410073)

介绍了银纳米线透明电极光电性能的相关理论。根据国外研究团队建立的相应模型，结合目前透明电极主流应用对银纳米线的性能要求，阐释了银纳米线的尺寸与透明电极的光电性能之间的联系，给出了评判电极光电综合性能的重要参数和满足透明电极应用的银纳米线尺寸具体要求，为银纳米线的合成提供了理论参考。

金属纳米材料；银纳米线；透明电极；尺寸；光电性能；理论

透明电极是能够同时实现透光和导电的功能膜层，普遍应用于触摸屏、有机太阳能电池等器件。长期以来，氧化铟锡(ITO)[1]导电玻璃几乎垄断了透明电极材料市场。但是随着电子产品的发展，ITO的抗弯性能差、制备成本高等问题制约了其应用。采用新型纳米材料，例如碳纳米管(CNT)[2-4]、石墨烯[5]和银纳米线(AgNW)[6-10]制成的透明电极不仅具有较好的透光和导电性能，而且适应新一代电子产品大面积、低成本、柔性化的发展趋势，很有可能成为导电玻璃未来的替代品[11]。表1[12]为几类透明电极的综合性能。

由表1可知，银纳米线透明电极更胜一筹，其综合光电性能已经接近甚至超过ITO导电玻璃，成为新型透明电极的研究热点。

表1 几类透明电极的综合性能Tab.1 Synthetic properties of several transparent electrodes

透明电极的关键性能指标为光透过率(T)、方阻(Rs)及雾度，它们的物理意义及计算公式见后文。AgNW透明电极并非为完整膜层，而是由随机分布的银纳米线相互搭接而成的导电平面网络(如图1)。由于导电网络仅由银和孔隙构成，AgNW透明电极的性能主要取决于银纳米线的尺寸(直径及长径比)、线间接触以及线的分布状况。金属银本身不透明，难以同时满足AgNW透明电极的透光性与导电性2个关键性能指标。

图1 覆盖在玻璃上的银纳米线网络Fig.1 Silver nanowire network coated covered on glass

从应用角度出发，应综合考虑AgNW透明电极的光电性能。透明电极的主要应用领域例如触摸屏[13-14]、太阳能电池[15-17]以及OLED[18-20]等，它们对光电综合性能有不同的要求(如表 2所列)，这给AgNW透明电极的研发明确了目标[21]。

表2 主要应用领域对透明电极光电性能的要求Tab.2 Optoelectronic demands for transparent electrode in its major applications

近年来，随着对银纳米线合成和透明电极制备技术研究的深入，目前合成的银纳米线长度约为5～300 µm[22]，直径约为20[23]～200 nm[22]。由不同尺寸的纳米线制成的透明电极性能相差巨大。为准确建立银纳米线的尺寸因素(长度、直径、分布等)与透明电极的光电性能(透过率、方阻、雾度)之间的联系，一些研究者在实验数据的基础上建立了物理模型并给出了半定量的理论，用于指导银纳米线的合成和透明电极制备。本文旨在介绍国际上主流的银纳米线导电网络光电性能理论，并指出最优化光电性能的透明电极用银纳米线的理想尺寸。

1 光电优值理论

当考虑块状物体的光学性能时，透过率T常用下式计算：

式中，t为介质层厚度，z0为常数，σop为材料光阻系数。由式(1)可知透过率T与σop以及介质膜厚度t成负相关，其值通常由紫外可见分光光度计测出。

方阻Rs是材料导电性能的直观表现，定义为：

式中，σDC,B为块体(Bulk)材料的直流电导率。方阻值可以通过测出膜厚和电阻率算出，也可以通过四探针方阻测试仪直接测出。

综合式(1)、(2)可以得到[24]：

式(3)中引出了一个重要参数σop/σDC,B，即光电优值(Figure of Merit，FoM)。可以看出，光电优值与膜厚无关，是材料本身的特性，FoM越大，意味着在相同Rs下T更大，表明材料的综合光电性能越好。由于T和Rs均可以通过实验直接测得，有研究者综合了一些实验数据给出了几类常用透明电极材料的T、Rs及FoM值的分布状况，如图2所示。

图2 几类常见透明电极材料透过率、方阻及光电优值[17]Fig.2 Plot of transmittance vs sheet resistance for different transparent electrode materials, the FoM values are also shown

由图2可见，AgNW透明电极的光电优值不如导电玻璃，但在石墨烯和碳纳米管透明电极之上。而在最近的文献[12]中，AgNW透明电极的光电优值已经超过了ITO，如图3所示。

图3 Lee等[12]制备的AgNW透明电极光电性能与以往文献的对比Fig.3 Comparison of optoelectronic properties between Lee’s work and previous literature

进一步研究表明，FoM并不能准确地反映材料的光电性能，Sukanta等[25]发现σDC,B与透明电极膜厚t有关，指出σDC∝(t-tc)n，其中tc是膜的临界厚度，n为逾渗指数(此时的电导率σ不一定是块体B的，也可以是薄膜的，故去除B，表述为σDC)。在t与tc接近时，可以得到：

式(4)中的П是考虑到膜厚影响后的光电优值：

式(5)中的tmin为膜层厚度对σDC出现显著影响时的临界厚度值。

对比式(5)和式(3)可发现，П的大小同样反映材料的综合光电性能，但在П的计算式中还需要考虑指数n的影响，且n越小综合性能越好。П和n可在实验测得透明电极的T和Rs后，由作图法得出。研究发现，银纳米线的直径、长度等尺寸参数对 n和П值的影响很大。表3为不同尺寸AgNW网络的n和П值。

由表3可知，银纳米线直径越小、长度越长，AgNW导电网络的n值越小、П值越大，即细而长的银纳米线制成的导电网络在相同的T下具有更低的 Rs，因而有更佳的光电综合性能。Sorel等[24]还根据此模型给出了结论：只有在D＜25 nm时，RsT=90%＜10 Ω/□才能成立。

表3 透明电极的光电性能参数与银纳米线尺寸的关系[24]Tab.3 Relationship between optoelectronic value and nanowire size for transparent electrode

光电优值理论基于块体透明材料的T和Rs导出了反映材料综合光电性能的FoM、П和n值，使得不同材料以及不同尺寸银纳米线的光电综合性能对比成为了可能。但是该理论并没有直观的物理模型，也没有说明为什么细而长的银纳米线组成的网络拥有更好的综合光电性能；另外由于厚膜与薄膜公式存在差异，即使是同样的银纳米线在稀疏或密集覆盖时光电优值也会有显著差异。由于存在这些不足，光电优值理论的指导作用有限。

2 随机网络理论

为解决光电优值理论缺乏物理模型的问题，研究者随后提出了专门针对于 AgNW导电网络的导电性和透光性的计算方法。Pike等[26]首先提出了利用蒙特卡洛散点法估算纳米线网络临界密度的方法：在平面上随机放置长度有限，粗细忽略不计的直导线，开始阶段导线数量的增加并未使平面两端连通因此整个平面并不导电，当导线数量增加到一个临界值时平面两端连通，此时平面成为导体，电阻迅速下降。导通时线的临界密度Nc为：

式中L为导线长度，该公式反映了随着纳米线长度的增加，导通整个平面需要的纳米线数量越少。

方阻则与Nc存在直接的关系[27]：

式中M为材料常数，Ns为纳米线实际密度，t为指数。式(7)说明，在相同的纳米线密度下，方阻随着Nc的减小而减小，即随着L的增大而减小。这充分证明了较长的纳米线有利于提高电极的导电性。

AgNW 导电网络的透光率计算采用最简单的“布条”遮盖模型。在一个平面上分布着面密度为N，长度为L，宽度为D的布条，在忽略交叉面积的情况下可知被布条覆盖的面积为：

由于纳米线的直径远小于光的波长，“布条”可能会对光有散射作用，因此被覆盖的部分并不是完全不透光。这种散射可用一个唯像的消光系数a1来表征，因此透光率为：

按照式(9)模型，T与Ac成简单线性关系(如图4所示)，且在线长L不变的情况下降低直径D能够使纳米线网络在不降低导电性的前提下进一步提高透光性。

图4 直径相同长度不同的银纳米线透过率T与遮盖面积Ac的关系Fig.4 A plot of electrode transmittance vs fractional area coverage (Ac) of nanowires with different length and same width

但是该模型并未考虑纳米线导电性和直径D的关系，这与事实明显不符。因为当材料的尺度达到纳米级别时，进一步减小直径意味着更大的比表面积，而这会造成更剧烈的表面电子散射，必然增大方阻[28]。现在的问题在于随着 D的减小，Rs和 T的增加哪一项更快？Bergin等[29]通过有限差分时域模型(FDTD)估算出了电导率与消光率的比值σDCA/σext与直径D的关系，表达式为：

其中：A为银纳米线的截面积，σext为消光截面系数，Cext是真正的消光截面积，其大小同样与D和L有关，因此σDCA/σext直接反映了光电综合性能随D的变化，如图5所示。

由图5可知，银纳米线直径约50 nm时σDCA/σext最小，而随着D的继续减小，该比例显著增大。这意味着进一步降低银线尺寸有利于改善 AgNW导电网络的光电综合性能。Bergin等[29]认为进一步降低纳米线的直径将可以显著提升网络的透光率并预测，由直径30 nm的纳米线组成的网络在覆盖率为0.2时仍能保证90%的透过率。

图5 电导消光比σDCA/σext随AgNW直径D的变化规律[29]Fig.5 Plot of σDCA/σextvs Ag nanowire diameter (D)

Bergin等虽合理地解释了AgNW的长度与直径对透光率以及方阻的影响，但并未将AgNW的直径与长度综合考虑。对于AgNW的制备来说，无限增加长度和减小直径是不现实的。另外，直径过小的银纳米线由于电子强烈的表面散射，电阻率将急剧增大。因此需要确定AgNW的最佳尺寸以同时满足透明电极的透光性和导电性。

3 有效电阻理论

随着研究的深入，人们发现将AgNW透明电极看做均匀的导电网络并不合理。Hu等[30]发现采用主流的多醇法制备的 AgNW其网络的电阻主要来自于纳米线之间的接触点而非纳米线本身，前者的电阻为后者的 106倍以上。这是因为在多醇法合成中需要使用不导电的 PVP（聚乙烯吡咯烷酮），后者对银纳米线的包覆在接触点处阻碍了银纳米线之间的直接接触。此外，接触点处由于应力较大，容易发生化学反应而导致电阻增大[31]。在此基础上，Mutiso等[32]进一步发展出了有效电阻理论。在该理论中，AgNW电极的方阻不再通过整体电导率或线密度计算，而是由相邻线之间的电阻统计而来。在实验中，选取一小块区域，将所有整个纳米线网络的节点处看作有效电阻 Reff，而线本身看作导线，如图6所示，则各处电流和方阻可以通过Kirchoff定律解出。

图6 银纳米线网络的有效电阻模型(圆点为接触电阻存在处)Fig.6 A model of effective resistance for silver nanowire network (dots indicate the contact resistance)

研究发现，Reff既与单位面积中线的覆盖率 Ac无关，也与银线的尺寸无关，而完全取决于纳米线间的接触状况，根据Mutiso等的估算，其平均值通常在1.5～2.5 kΩ。当线的数量较多时，所选小区域的方阻可以近似为整个导电网络方阻。在有效电阻模型中，区域方阻Rs主要由通路中接触点的数量决定，而后者又取决于银纳米线的长度和覆盖率Ac。通常银纳米线越长，搭接网络时所需有效接触点越少。另外，在电路已经导通后继续增加线的密度仅仅相当于在原有的基础上并联更多电阻，因此当Ac超过一定值后电极的方阻减小程度变缓。同时，“布条”覆盖理论仍然适用，因此Ac仍然由长度和直径共同影响。为统一参数，有效电阻理论中选取长径比L/D这一有着明确物理意义的变量来衡量不同尺寸的银纳米线的光电综合性能。通过有效电阻理论可以得到不同尺寸的AgNW网络Ac与Rs、T的关系。图7显示了透明电极性能与纳米线尺寸的关系。

图7 有效电阻理论中不同银纳米线尺寸(L/D)的透明电极性能相互关系[31]Fig.5 Relationship of electrode properties for different nanowire size (L/D) in effective resistance theory

图7 (a)为不同长径比下AgNW电极Ac与Rs的关系。由图可见在相同的Ac下高L/D值的AgNW电极具有更小的Rs。图7(b)则反映了高L/D值的银纳米线有着更好的光电综合电性能，并半定量地预测出透明电极性能与长径比的关系，例如若使RsT=90%＜10 Ω/□，则银线的长径比应在800以上。值得一提的是有效电阻 Reff并非一成不变，合适的后处理可以显著降低该阻值，例如在纳米线网络上镀金，Reff可降低至0.5 kΩ[30]。

有效电阻理论以覆盖率Ac为中间变量，从相对固定的有效电阻出发，成功建立起长径比与透过率及导电性之间半定量的关系，与实验结果高度吻合，为AgNW尺寸的选择指明了方向。当L/D＞800时，RsT=90%＜10 Ω/□这一结论也已经成为很多研究者对纳米线合成质量的判据。

4 散射与雾度理论

式(9)已经说明“布条”覆盖模型中银纳米线并不是完全不透光。事实上，由于银纳米线的尺寸远小于可见光波长，散射效应是非常明显的。在散射效应存在时，透过率更加科学的表达式为[29]：

式中，指数项AF为银纳米线投影面积占膜层总面积的比例。由前文式(10)可知，σext与Cext直接相关，而 Cext才是真正的消光截面。Cext则取决于材料的几何尺寸，晶体点阵类型等。根据米氏色散理论[33]，Cext随着D的减小而减小(如图8(a)所示)。这说明在直径足够小的时候，由于散射作用，AgNW实际覆盖面积将更小，因此在确保一定透光率下，增大Ac可降低AgNW网格的Rs。

图8 不同直径(D)银纳米线透明电极透光率(T)、雾度(H)的相互关系Fig.8 Relationship between diameter (D), transmission (T) and haze (H) of AgNW: (a). T vs Ac; (b). H vs Ac; (c). model plot (line) and experimental data (point) of H/Acvs D

散射可以增加透光率，但是也会引起电极表面的雾度[34]。雾度是指透明材料表面因为光的漫反射引起的模糊不清的现象，其定义为[35]：

其中(Is)2.5°-90°为光透过材料后与入射光夹角在 2.5°到90°之间的光强度，Id为光透过材料后平行于入射光的光强度，(Is)f为光透过材料后所有不平行于入射光线的光强度。雾度大致可以认为是散射光占透射光的比例，其值可以通过雾度计或带积分球的紫外可见分光光度计测出。影响雾度的主要参数是覆盖率Ac和银线直径D。在相同的Ac下，直径为56 nm的银线网络显然比直径为100 nm和153 nm的网络具有更低的雾度(如图 8(b)所示)。准确计算雾度的方法非常复杂，Khanarian等[36]通过建模给出了H/Ac随D的变化趋势(如图8(c)中曲线所示)，此图不仅反映了H随D的总体变化趋势，也说明了减小雾度的根本途径是减小D。由图7可知即使是L/D超过800的纳米线网络，若使方阻在数十欧姆以下Ac必然超过0.1。在这样的Ac下，若AgNW网络由平均直径为56 nm(文献中常见尺寸)的银线构成，其雾度约为 3%，明显高于触摸屏 1%的要求；若使雾度＜1%，则Ac必须在0.05以下，而这样低的覆盖率对应的方阻已大于100 Ω/□。因此要真正应用在触摸屏和太阳能电池中，必须进一步降低 AgNW的直径。根据图8(c)的曲线估算，当D=25 nm时，H/Ac≈10%，即当 Ac=0.1时，H=1%，大致满足要求(若长径比仍按照800计算，此时线长L≈20 µm，Rs≈20Ω/□)。但是目前20 µm/25 nm的银纳米线合成在文献中仍然鲜有报道[23,37]。

雾度理论在有效电阻理论基础上进一步考虑了散射对透明导电膜层光学性能的影响。雾度指标的提出对银纳米线的尺寸提出了更高的要求，在不考虑直径的情况下单纯提高长径比难以满足触摸屏类显示器件的性能要求。综合雾度理论和有效电阻理论得出的20 µm/25 nm的结论已成为银纳米线导电网络综合性能达到ITO导电玻璃水平的尺寸要求。

5 结语

银纳米线的问世至今已有十余年，在此过程中制备出的各种尺寸的银纳米线层出不穷。随着研究的深入，研究者相继提出了银纳米线透明电极的相关理论，旨在指导高性能透明电极的制备及银纳米线的合成。早期的光电优值理论从唯像角度出发，提出了光电优值，该值是透明电极综合光电性能的重要参数。随后的随机网络理论以更直观的物理模型揭示了银线的长度和方阻、覆盖率和透光率之间半定量的关系。有效电阻理论通过引入有效电阻将透明电极的综合光电性能直接与长径比相联系。最新的雾度理论对透明电极提出了更全面的要求。上述理论建立了透明电极光电综合性能和银纳米线尺寸参数之间的对应关系，对银纳米线的合成提供了尺寸要求，有很强的指导意义。虽然超细银纳米线的合成仍然是制约其透明电极应用的瓶颈，但直径稍大的高长径比银纳米线在太阳能电池阳极以及大尺寸显示器件上仍有用武之地。相信随着银纳米线合成和透明电极制备工艺的逐渐成熟，其取代ITO成为新一代主流透明电极材料只是时间问题。

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Review on Relationship between Optoelectronic Properties and Size of Silver Nanowire for Transparent Electrode

ZHANG Kaili, DU Yongguo*, WANG Zhen
(Department of Materials Science and Technology, Academy of Astronautics Science and Technology, National University of Defense Technology, Changsha 410073, China)

The relevant theories of optoelectronic properties for silver nanowire transparent electrode are introduced. Through introducing the simulations made by the foreign research groups and the optoelectronic demands of current applications, the relationship between nanowire size and electrode properties is demonstrated. Critical parameters to evaluate the synthetic optoelectronic properties and favorable nanowire size to meet the application demand are given, which provide theoretical reference for the synthesis of silver nanowires.

metal materials; silver nanowire; transparent electrode; size; optoelectronic properties; theory

TG146.3+2，TM241

：A

：1004-0676(2016)01-0068-08

2015-05-25

张楷力，男，硕士研究生，研究方向：纳米银材料及电子浆料。E-mail：kellybox315@sina.com

*通讯作者：堵永国，男，教授，研究方向：金属功能材料。E-mail：nudtdyg@126.com