安徽省大气颗粒物污染特征分析

易明建, 邓淑梅, 汪水兵, 卫尤文, 戴海夏

(1. 安徽建筑大学 环境与能源工程学院, 安徽 合肥 230601; 2. 安徽省环境科学研究院, 安徽 合肥 230071; 3. 合肥学院 生物与环境工程系, 安徽 合肥 230601; 4. 上海市环境科学研究院, 上海 200233)

0 引 言

颗粒物污染是近年来备受社会关注的热点问题, 也是大气环境学科研究的前沿问题之一。粒径小于10 μm 的颗粒物粒子因为可以直接通过呼吸进入人类呼吸道引发多种疾病[1-2], 而成为改善大气环境的首要污染物治理目标[3-4]。随着监测技术的不断进步和监测体系的逐步完善, 在全国很多重点城市, 对颗粒物污染特征及其成因开展了较多的研究[5-8]。

颗粒物污染的形成是污染源排放与不利天气共同作用下的结果[9-12]。人类社会生产和生活排放的大量污染物进入环境大气, 经过一系列复杂的物理化学过程, 逐渐形成并吸附增大成为细小粒子, 最终形成灰霾天气影响日常社会活动与人类健康[13-15]。设置监测站点开展常态监测是获得颗粒物污染特征最直接也是最重要的手段, 对监测数据的分析是开展大气环境研究最为基础性的工作之一[16]。在此基础上, 结合实验室精密仪器对颗粒物物理属性和化学组成进行分析, 可以更深入地解析污染来源和成因[17]。

安徽省对环境空气中颗粒物污染的研究相比京津冀等热点地区偏少。其中, 从宏观的气象角度研究霾天气较多, 石春娥等[18]利用地面气象观测站的能见度和相对湿度观测资料重建霾日历史数据, 得到了1980～2013 年安徽霾天气的变化趋势与空间分布。张浩等[19]对1965～2005 年间合肥霾天气的气候变化特征进行了研究, 指出霾的发生与边界层中上部气团的移动速度关系密切。由于长期以来对颗粒物观测数据的缺失, 使多个城市大范围的比较研究难以进行, 主要研究对象也仅局限于省会城市合肥[20-22]。对合肥颗粒物采样分析发现, 霾天细颗粒物(PM2.5)浓度和水溶性无机离子质量占比都有大幅上升[23]。但受样本时次偏少的限制, 研究结果仍然很难综合描述城市颗粒物浓度变化在更小时间尺度和更大空间尺度上的细节特征。

由于大气具有大尺度连续性特点, 因而颗粒物污染的跨区域影响不容忽视[24-27]。安徽省所处的江淮地区是中国东部地区天气系统移动的重要通道[28-30], 已有研究利用后向轨迹聚类分析的方法, 从宏观上论证了合肥的可吸入颗粒物(PM10)污染多与远程输送有关[31]。污染气团的大尺度输送不仅直接关系合肥等城市颗粒物污染, 还可能在过境安徽之后继续向下游传输, 影响到上海等地区[32-33]。对该地区颗粒物污染特征与输送途径的研究, 不仅有助于安徽省空气污染成因解析, 也是研究连接京津冀地区、长江三角洲地区两个大气污染重点区域以及整个中东部地区大气环境问题, 促使区域大气环境整体改善的重要内容。

1 资料来源

2016 年 PM2.5和PM10数据来自生态环境部每小时发布的国控站点环境空气质量监测数据。各城市每小时浓度由辖区内所有国控站点去掉缺测值后求取平均值得到, 日均浓度数据由当日24 时次的每小时浓度数据去掉缺测值后求取平均值得到[5,34]。2016 年安徽省16 个市共监测PM2.5数据137634 万个, 缺测率为2.1%。根据《环境空气质量标准(GB 3095—2012)》污染物浓度数据有效性的最低要求, 每日至少有20 h 平均浓度值, 安徽省2016 年PM2.5监测数据有效性达96.9%, 其中合肥、芜湖、马鞍山、淮北、安庆、黄山、滁州、阜阳、宿州、六安、池州和宣城的数据有效性达97%, 蚌埠、淮南和铜陵的数据有效性达96.7%, 亳州数据有效性达96.4%。小时浓度变化为按月平均结果, 由当月每天同一时刻的每小时浓度数据去掉缺测值后求取平均值得到。质量浓度比值只对 PM2.5和PM10均未缺测的数据样本计算其比值, 并按月统计城市辖区内全部监测站点有效数据计算其概率分布。

2 结果分析

安徽省是长江三角洲地区地理位置较为特殊的省份。安徽省地处内陆, 大部分位于江淮地区, 是中国东部地区南北气流的重要通道。分析安徽省颗粒物污染情况, 对于进一步认识长江三角洲地区大气污染成因, 开展联防联控改善区域环境空气质量有着重要意义。本次研究选择2016 年作为代表年份分析安徽省颗粒物污染特征, 是因为2016 年安徽省尚未被纳入PM2.5考核地区, 各城市对PM2.5的管控还没有全面推进, 因此, 2016 年是研究PM2.5特征及成因的一个特殊窗口期, 对后续开展PM2.5减排绩效评估和优化减排措施方案具有非常重要的参照意义。2016 年安徽省平均PM2.5浓度为53 μg/m3, 超过环境空气质量二级标准浓度限值的51%, 是长江三角洲地区颗粒物污染最为严重的省份。

2.1 颗粒物污染浓度呈现地理分区特点

为了比较各个城市 PM2.5浓度变化差异与地理位置的关系, 采用层次聚类分析方法, 将2016 年各市 PM2.5的日均值浓度数据进行归一化处理, 归一化过程如下。

将n个城市样本, 每个城市m次的观测值记为V, 全部观测值V构成的数据矩阵为Vi,j(i=1, 2, ……,n;j=1, 2, ……,m)。通过式(1)对Vi,j进行归一化计算, 得到Si,j。

采用层次聚类算法[35], 对Si,j进行聚类计算, 计算得到16 个城市间层次关系如图1。基于分组数量适中原则, 将16 个市分为4 组。第1 组为淮北、宿州、阜阳和亳州4 个城市, 全部位于淮河以北; 第2 组为合肥、马鞍山、六安、淮南、蚌埠和滁州6 个城市, 主要位于沿江和江淮之间; 第3 组为芜湖、铜陵、安庆和宣城 4 个城市, 全部位于长江以南; 第4 组为黄山和池州, 属于皖南山区。层次聚类分析结果表明, 各市之间 PM2.5污染的相似性和差异性与其所处的地理位置之间存在非常密切的关联。按照1～4 组的顺序, 整体上年平均PM2.5浓度依次下降, 表明由北向南 PM2.5污染程度依次减轻。

层次聚类的结果与地理地形存在非常密切的联系。如图2 所示, 第1 组淮河以北城市全部属于平原地区, 地势平坦, 海拔高度较低, 在大范围污染发生时, 受输入型污染影响较大, 颗粒物浓度升高快, 污染程度重; 第2 组江淮之间城市主要属于丘陵和平原交错地区, 地形相对复杂, 主导风向对小尺度地形影响复杂多变, 污染程度相对较轻, 但污染成因更为复杂; 第3 组长江以南城市主要分布在沿江一线, 西面和南面都是海拔较高的山地, 风向及污染的生消过程都明显受到地形影响; 第4 组皖南山区城市因为多山地, 人口密度低, 经济规模小, 空气质量也最好。

2.2 不同区域颗粒物具有明显差异

一般而言, 大气颗粒物浓度在一年当中存在明显的季节变化, 秋冬季节的 PM2.5浓度较高。针对2.1 节中颗粒物污染分区域特点, 图3 分别以宿州、合肥、芜湖和黄山4 个城市为代表, 给出2016 年全年日均 PM2.5浓度曲线, 来说明安徽省不同区域PM2.5浓度的季节变化特点。从全省平均来看, 7 月和8 月 PM2.5浓度最低, 大部分天数日均值低于0.050 mg/m3, 12月和1 月 PM2.5浓度最高, 经常会出现日均值超过0.100 mg/m3的情况。2 月、3 月和11 月PM2.5浓度低于12 月、1 月, 也有部分天数日均值超过0.100 mg/m3。4 月、5 月和10 月 PM2.5浓度又更低一点, 大部分天数已经低于24 h 平均二级浓度限值0.075 mg/m3。剩下的6 月和9 月是比较明显的分界点, 6 月下半月开始已经达到和7 月、8 月相当的全年最好状况, 9月下半月 PM2.5浓度开始升高, 空气质量由好开始日渐转差。

在图3 的4 个城市 PM2.5浓度相互比较中可以看出, 宿州最高, 合肥、芜湖比较接近全省平均水平, 黄山最低。宿州的 PM2.5污染不仅频次多, 而且浓度高, 其中日均值超过0.150 mg/m3的有25 d, 合肥、芜湖分别只有7 d、2 d。

图1 层次聚类结果(树形层次关系表示各市污染相似性程度) Fig.1 Hierarchical clustering results and their geographical distribution (the tree hierarchy represents the degree of similarity)

图2 污染分区及其地形特征 Fig.2 Pollution districts and their terrain features

图3 合肥、芜湖、黄山和宿州以及安徽省平均PM2.5 日均浓度 Fig.3 Average daily PM2.5 concentration in Hefei, Wuhu, Huangshan, Suzhou and Anhui Province

颗粒物浓度的变化受排放源强度与天气条件的共同作用, 在一天当中的不同时刻会有明显的变化, 不同城市其规律也有所不同。图4 分别给出了宿州、合肥和芜湖3 个城市1 月、4 月、7 月和10 月 PM2.5月平均的24 h 变化。

1 月和4 月代表的冬季、春季与其他季节相比PM2.5浓度高, 一天当中24 h 的变化特点也最为突出。从图4 中可以看到, 1 月份宿州11: 00 和21: 00分别是白天和夜晚的两个最高值时段, 05: 00～06: 00和15: 00～17: 00 分别是两个最低值时段, 一天当中有明显的“双峰双谷”; 合肥 PM2.5最高值时段出现在11: 00 和22: 00, 峰值浓度比宿州低, 最低值时段出现在04: 00～05: 00和16: 00～17: 00 附近, 谷值浓度比宿州高。芜湖在11: 00 前后小幅度上升至1 个非常弱的 峰值。4 月各市 PM2.5浓度比1 月低, 相比1 月份的“双峰双谷”特点, 4 月份已经弱化, 白天的峰区明显比夜晚更加突出, 可以称为“白天偏强”型。7 月是一年当中 PM2.5浓度最低的月份, 一天当中的变化幅度也最小。10 月份PM2.5浓度开始升高, 其中平均浓度最高的宿州在上午、夜间两个时段浓度最大, 可以概括为“双弱峰”型。

图4 不同城市不同月份平均24 h 变化, 实线为散点的拟合曲线 Fig.4 Hourly variation in typical cities in different months (the solid line is the fitting curve of the scattered data points)

从不同季节一天24 h PM2.5浓度平均变化可以看到, 夜间由于地面辐射冷却导致大气对流扩散能力减弱, 易造成污染物在近地面的堆积, 使空气质量变差, 这是一般共性特征。不同城市间的差异, 主要体现在冬季、春季上午时段高浓度极值和持续时间、下午的低浓度极值和持续时间有明显不同。形成差异的主要原因在于本地污染源排放的差别。宿州在安徽省经济产业结构和发展水平相对落后, 大气污染治理及相关管理相对粗放, 因此在城市上午社会活动水平达到最高的时段, 污染物浓度也达到最大。合肥是安徽省最先纳入“大气污染防治行动计划”考核目标的城市, 大气污染防治管理开始更早, 本地污染源在经过一些专项治理后已经部分减弱, 因此合肥污染物浓度相对低一些, 但是其特点是持续时间长, 其原因在于合肥经济发展强度大, 污染来源构成更加复杂, 不仅有一次污染物, 同时由于大气理化过程所生成二次污染物占比更高, 污染物清除速度更慢。芜湖与合肥有些类似, 但是各方面更为弱化, 这与芜湖市的现实发展情况基本一致。 常规监测数据不仅可以得到颗粒物时间变化和空间分布特征, 还可以利用 PM2.5和PM10浓度比值, 分析粒径分布特征。不同粒径颗粒物粒子的来源和组成显著不同[36], 其各自占比情况也是颗粒物污染的特征属性之一。图5 是宿州、合肥和芜湖3 个城市1 月、4 月、7 月和10 月质量浓度比值的概率分布图, 分别代表冬、春、夏和秋不同季节的比值特点。1 月宿州比值平均最大, 最大概率比值在0.8～0.9之间, 这表示冬季典型月份颗粒物污染中 PM2.5占比大部分时候都很大。合肥质量浓度比值概率分布有两个区间比较突出, 最突出的为0.88～0.96, 另外1 个在0.52～0.68 之间, 表明合肥的颗粒物粒径可能分化有两种类型: 一种是以 PM2.5为主, 这一种 PM2.5的占比比宿州更高, 另一种是 PM2.5和PM10并重。芜湖的质量浓度比值概率分布集中在0.7 附近, 以此为中心基本对称, 是比较接近一般分布态的类型。4 月宿州质量浓度比值特征已经恢复到接近一般分布态, 大约以0.65 为中心, 两边对称分布; 合肥概率分布中心位置向偏低移动, 意味着 PM2.5占比更低。芜湖的质量浓度比值概率分布与宿州很接近。春季质量浓度比值相比冬季减小, 大粒径颗粒物占比增加, 可能与春季多发沙尘天气有关。7 月宿州质量浓度比值概率分布曲线变得更为平缓, 芜湖稍微倾向往高比值方向偏移, 合肥也有向高比值方向轻微偏移的趋势。夏季质量浓度比值概率分布向增大方向偏移, 可能与大气氧化性增强导致二次气溶胶增加有关。10 月份宿州质量浓度比值分布中心向高比值方向偏移至0.8 左右, 仅次于1 月; 合肥质量浓度比值概率曲线较为平缓, 比值变化幅度增大; 芜湖则与1 月、4 月较为相似。

2.3 颗粒物污染的主要传输路径

通过对2016 年全年各城市PM2.5小时浓度数据进行滑动平均(每24 h 平均), 滤除PM2.5的瞬时变化后, 4 个代表城市的PM2.5浓度如图6。图6 只保留了1 月、2 月、3 月、10 月、11 月和12 月的曲线, 因为其他月份没有出现滑动平均PM2.5浓度大于0.15 mg/m3的过程。如果以滑动平均浓度大于0.15 mg/m3记为1 次污染过程, 那么全年共发生17 次污染过程(在图6 中分别用字母A～R 标记), 其中12 月最多(7 次); 其次为1 月和3 月, 各3 次。比较17 次污染过程4个代表城市的浓度曲线, 除去图中标记为D、E 的两次以外, 其余15 次污染过程中4 个代表城市出现污染峰值的时刻具有明显自北向南的滞后性, 污染峰值最早出现在宿州, 然后依次为合肥、芜湖, 最后是黄山也有弱峰出现。由此推断, 全年较严重的污染过程(中度污染以上)中污染气团多数由北向南移动。这与江淮地区污染季节主要盛行偏北风的气候特征完全一致。

为了进一步分析PM2.5污染自北向南影响的范围和强度, 图7 选择了2016 年12 月10 日至31 日全部16 个城市的每6 h 浓度值, 按照时间序列归一化处理后(消除纬度不同带来的本底浓度差异), 再以城市地理纬度由南向北排序后作为纵轴, 以时间坐标为横轴绘制填色图。从图7 的填色情况可以看到, 暖色块对应 PM2.5浓度高, 图中暖色块区域由左上向右下方倾斜, 表示地理纬度高的城市在一次污染过程中 PM2.5高浓度出现的时间更早, 然后由北向南出现的时间逐渐推迟。图中红色实线标识了3 次比较明显的 PM2.5污染过程。分别是在12 月17～21 日、22～27 日和28～31 日。污染程度以第二次过程最重, 影响的城市范围也最广, 相应的影响时间也最长。由此说明, 在安徽省出现较重污染时, 污染过程大多由北部地区向南部地区逐步推进, 影响 范围和时长与污染过程强度有关, 较强的污染过程可以一直影响到南部黄山等城市, 而较弱的污染过程可能影响到中部合肥等城市之后就不再明显。

图5 不同城市不同月份质量浓度比值分布, 实线为散点的拟合曲线 Fig.5 Distribution of particle size ratios in typical cities in different months (the solid line is the fitting curve of the scattered data points)

图6 4 个代表城市污染过程的时间关系 Fig.6 Time lag relationship among four typical cities

图7 颗粒物污染扩散影响过程 Fig.7 Diffusion process in particulate pollution

3 结 论

(1) 颗粒物污染区域化特征明显, 可以分为淮河以北、沿江和江淮之间、长江以南和皖南山区4 个组别, 与地理位置密切相关。PM2.5污染程度由北向南依次减轻, 污染过程一般由北向南逐步扩散传输, 重污染过程影响覆盖安徽省全省, 影响时间可以长达1 周。部分较弱的污染过程只能推进到江淮之间。

(2) 不同区域颗粒物污染特征具有明显差异。冬、春季节颗粒物浓度高时, 污染程度越重的城市, 上午出现的污染时段越突出, 下午污染消散时间较短, 24 h 变化出现“双峰双谷”特征。不同区域城市冬季质量浓度比值差异很大, 冬季污染中的城市质量浓度比值高, 对PM2.5和PM10的管控力度不同可能是其主要原因; 合肥质量浓度比值相对偏低且构成更为复杂, 与其相对安徽省其他城市污染源构成更加多样化的特点一致。

感谢中国科学院地理科学与资源研究所数据共享中心提供高分辨率地理高程数据, 使得本次研究工作得以完成。此外, 感谢3 位匿名审稿人为本文提出的宝贵修改意见, 使得本文得以完善。