基于生态风险的铅(Pb)土壤环境基准研究

郑丽萍，龙 涛，冯艳红，张 亚，林玉锁,王国庆①

(1.环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京 210042；2.国家环境保护土壤环境管理与污染控制重点实验室，江苏 南京 210042)



基于生态风险的铅(Pb)土壤环境基准研究

郑丽萍1,2，龙 涛1,2，冯艳红1,2，张 亚1,2，林玉锁1,2,王国庆1,2①

(1.环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京 210042；2.国家环境保护土壤环境管理与污染控制重点实验室，江苏 南京 210042)

环境基准是指环境介质中的有毒有害物质对特定受体不产生不良或有害效应的临界限值。环境基准是制修订环境标准的科学依据。通过文献调研筛选获得土壤Pb的生态毒性数据，采用物种敏感性分布法对所获生态毒理数据进行建模分析。基于95%物种保护水平，外推得到基于生态风险的Pb的土壤环境基准值为80.5 mg·kg-1。与其他国家和地区类似土壤环境基准值相比，笔者研究得到的外推基准处于中等偏保守水平。研究结果可为制订保护陆生生态物种的Pb土壤环境标准值提供科学依据。

Pb；土壤；环境基准；物种敏感分布

人为活动是土壤铅(Pb)污染的主要来源,金属冶炼与矿床开发,城市交通运输,工业固废排放和堆积,以农业生产过程中施用化肥、农药、污泥和进行污水灌溉,都导致Pb在土壤中大量积累。Pb蓄电池制备等工业进一步促进Pb在环境中的大量释放,对土壤、大气和水体环境产生不同程度的影响[1]。Pb进入大气和水体后,可以通过生态系统循环进入土壤环境,造成土壤Pb污染加剧。研究表明,远离城市及未受污染土壤Pb含量为10～30 mg·kg-1,城市公路两旁及低污染区土壤Pb含量为30～100 mg·kg-1,而受到铅锌矿企业污染的土壤Pb含量可超过10 000 mg·kg-1[2]。

环境基准是指环境介质(水、土壤和空气)中的有毒有害物质对特定保护对象不产生不良或有害效应的最大限值[3],是制修订环境标准的科学依据。由于土壤属于高异质性介质,且生态受体(土壤微生物、土壤动物及植物)数量众多,故生态风险基准的建立相对健康风险基准更加复杂,目前也只有为数不多的国家建立了生态基准,并基于此制定了旨在保护生态安全的土壤环境质量标准[4]。美国环保局(USEPA)自2003年起已逐步建立了17种金属(或类金属)和4种(类)有机物对植物、土壤无脊椎动物和野生动物(鸟类和哺乳动物)的土壤生态筛选值。澳大利亚国家环境保护委员会(National Environmental Protection Council,NEPC)在其《国家环境保护措施1999(场地污染评价)》中制定了一套主要基于植物毒性数据的土壤生态调查值(ecological investigation levels，EILs)。德国、丹麦、西班牙和奥地利等国家也颁布了可用于土壤污染物筛选的生态筛选值,瑞典和比利时等国家也在构建类似的生态基准值[5]。目前,已有10多个国家已经制定或正在制定土壤生态筛选基准,这些筛选值的公布促进了污染土壤生态风险评估技术的发展,也给污染土壤的环境管理提供了有力支持。同时,国内一些学者参考国外相关技术导则开展了基于生态风险的土壤基准制定与生态阈值研究。例如,中国农业科学院马义兵课题组利用典型地带性土壤和本地敏感物种(如白菜),通过实验室、温室和田间试验建立了包含土壤基本理化性质的Cu、Zn和Ni对植物和微生物生态毒性的经验预测模型,并用于制定土壤Cu、Zn和Ni的环境基准[6]。

目前,我国针对Pb的土壤生态基准研究较少,主要集中在Cu、Zn等重金属的环境基准研究[6]。现行《农用地土壤环境质量标准》的修订草案收严了土壤中Pb含量限值,Pb含量限值最低值为80 mg·kg-1。与国外相比,我国尚未出台有关Pb的土壤生态基准。为加强我国Pb污染土壤的风险管控,保障农业和生态环境安全,相关土壤Pb生态基准和浓度阈值还有待建立,因此,构建基于生态安全的土壤Pb环境基准是符合国情的科研需求。笔者通过大量文献调研,筛选获得土壤Pb的生态毒性数据,采用物种敏感性分布法对获得的生态毒理数据进行建模分析,并与国外已有的土壤Pb环境基准值进行比较。该研究结果可为制订保护陆生生态物种的Pb土壤环境标准值提供科学依据。

1 研究方法

1.1 物种和数据筛选

参照荷兰国家公共卫生与环境研究所基准毒性数据筛选原则[7],收集铅化物的土壤生态毒性数据。铅化物的毒性数据主要来源于USEPA 的ECOTOX 毒性数据库(http:∥epa.gov/ecotox/)、中国知网(http:∥www.cnki.net)和Web of Science(http:∥isiknowledge.com)。收集了2015年10月以前发布、发表的数据与文献。采用的毒性终点为慢性暴露试验结果:无观察效应浓度(NOEC)或10%效应浓度(EC10)。此外,所选毒性研究的毒性试验方法应符合经济合作与发展组织(OECD)、美国材料与试验协会(ASTM)、USEPA以及中国《化学品测试方法》中发布的标准试验方法。毒性数据筛选原则[7]如下:(1)同一物种相同毒性终点的多个毒理数据取几何平均值;(2)同一物种不同毒性终点的多个毒理数据选择最低值;(3)优先选择最敏感生命期的试验数据;(4)一般选择最常用的暴露时间对应的毒理数据;(5)筛选无脊椎动物、陆生植物和微生物过程试验数据;(6)不同土壤中的同一生态毒理数据可同时采用,同一供试土壤的同一生态过程选用同一个毒理数据。

1.2 陆生生态基准推导方法

物种敏感度分布曲线法最初是由KOOIJMANS[8]提出的,后来很多学者对其进行了改进,目前在生态风险评价中应用广泛[9]。该方法假设从整个生态系统中随机选取物种并获得毒性数据,且假设生态系统中不同物种的毒性数据符合一定概率函数,即物种敏感度分布。首先,检验所获毒性数据的正态性,然后采用统计模型将污染物浓度和物种敏感度分布的累计概率进行拟合分析,计算可以保护大多数物种的污染物浓度,一般采用5%物种受危害的浓度(HC5)表示,或称作95%保护水平的浓度。通常有多种分布模型可用于毒性数据拟合,比如 log-normal、log-logistic和 Burr TypeⅢ[10-11]等。目前还没有研究表明,在曲线拟合分析中某一特定的分布模型适用于任何数据集。因此,使用校正决定系数(Radj2)、加权卡方检验系数(reduced Chi-Sqr)和估计标准偏差(root-MSE)判断模型的拟合优度,选择最佳拟合模型。

2 结果与分析

2.1 毒性数据的筛选

将可用的Pb毒性数据分为总浓度和环境背景浓度,文献调研数据皆为实验室外源添加Pb污染物获得,故可将文献数据转换为外源添加浓度[12-13]。共有含16种植物、6种土壤无脊椎动物和5个微生物过程的96个Pb有效数据(表1)[14-46]。

2.2 物种敏感度分布曲线法(SSD)计算结果

针对构建的SSD 曲线,学者们提出了不同的参数拟合方法,美国环保局风险评价推荐使用log-normal模型,澳大利亚和新西兰则采用Burr Type Ⅲ模型。笔者选用Burr Type Ⅲ、log-normal、log-logistic和Weibull 这4种常用累计概率分布函数(表2),建立对应土壤类型的Pb的SSD曲线并比较其拟合精度。

基于Pb的NOEC/EC10的SSD曲线见图1,共有包括植物、动物和微生物在内的27个物种。该分布图反映了不同物种对Pb的敏感性变化,在目前所能获得的陆生生物数据支撑下,植物、动物和微生物3种类型生物毒性数据的分布发生叠合,可以用于Pb的土壤生态基准的推导。

表1 土壤无脊椎动物、植物和微生物过程的Pb毒性数据[14-46]

Table 1 Geometric means of the toxicity data of lead(Pb) to soil invertebrates, plants and soil microbial processes

试验物种或微生物过程几何平均值1)/(mg·kg-1)文献来源数据量试验物种或微生物过程几何平均值1)/(mg·kg-1)文献来源数据量红毛枝蚓(Dendrobaenarubi-da)129[14]3安德爱胜蚓(Eiseniaandrei)614[15]3赤子爱胜蚓(Eiseniafoetida)1000[16-19]4欧洲正蚓(Lumbricusrubellus)1200[20]2跳虫(Folsomiacandida)1797[21-24]9线虫(Caenorhabditiselegans)2235[25]5大麦(Hordeumvulgare)50[13]3胡萝卜(Daucuscarota)85[26]2燕麦(Avenasativa)100[27]3莴苣(Lactucasativa)112[15,28]5红云杉(Picearubens)141[29]3玉米(Zeamays)173[30-31]4萝卜(Raphanussativus)245[32-33]4紫花苜蓿(Medicagosativa)250[34]3白菜(Brassicapekinensis)300[31]2番茄(Solanumlycopersicum)300[31]2大豆(Glycinemax)500[31]3火炬松(Pinustaeda)512[29,35]4小麦(Triticumaestivum)570[23,36]4菠菜(Spinaciaoleracea)600[37]4黄瓜(Cucumissativus)800[25]2韭菜(Alliumtuberosum)800[31]3反硝化作用250[38]2硝化作用337[23]4矿化作用447[39-40]2呼吸作用655[41-45]9底物诱导作用1733[46]2

1)无观察效应浓度(NOEC)或10%效应浓度(EC10)。

表2 不同统计模型的拟合优度比较

Table 2 Comparison of statistical models in fitness

统计模型R2Radj2标准误差HC5/(mg·kg-1)HC20/(mg·kg-1)HC50/(mg·kg-1)log-logistic0.99110.99040.027850143376log-normal0.99150.99080.027150143383BurrTypeⅢ0.99070.98990.028470140380Weibull0.99220.99120.026660144379

R2为决定系数；Radj2为校正决定系数；HC5、HC20和HC50分别为5%、20%和50%物种受危害的浓度。

NOEC—无观察效应浓度。土壤质量以干重计。

2.3 SSD 拟合函数的优选

利用Burr Type Ⅲ、log-normal、log-logistic和Weibull 4种常用函数分别拟合土壤中Pb的SSD曲线,得到较为一致的HC5,由表2中Radj2可知Weibull模型对铅化物的毒性数据拟合最好,4种函数的拟合度都较高,推导出的结果基本处于同一数量级,HC5的阈值范围为50～70 mg·kg-1。

2.4 Pb的土壤环境背景值

地球Pb元素的平均丰度为4 mg·kg-1[13],地壳中Pb平均含量范围为10～16 mg·kg-1[47]。自然界中,由岩石风化而进入Pb元素地质大循环的Pb为5.6 t·a-1[48]295。各类岩石中Pb含量也有很大差异,火成岩类中橄榄岩含量最低为0.2 mg·kg-1[48]295,沉积岩类中铅土矿含量最高为100 mg·kg-1[13]。岩石是土壤成土母质的物质来源,岩石Pb含量影响着土壤母质的Pb含量,土壤母质Pb含量又进一步影响土壤Pb含量。受成土母质和其他成土环境的影响,土壤Pb含量差异明显。世界土壤中Pb平均含量为15～25 mg·kg-1[49]。

我国地域辽阔,气候复杂多样,降水条件有很大差异,不同地区的岩石构成也有区别。因此,我国不同地区土壤发育的外部条件和内部条件都极不相同[50]。我国不同地区土壤Pb含量有很大差异,地理分异现象非常明显(表3)。该研究采用我国土壤背景值基本统计量的75%和95%值，即30.5和55.6 mg·kg-1。

表 3 我国部分省市土壤Pb背景值[51]

Table 3 Soil Pb background values in some provinces and cities of China

土壤名称几何平均值/(mg·kg-1)标准差/(mg·kg-1)黑土25.51.36潮土20.61.44水稻土31.41.53赤红壤28.41.90红壤26.81.49黄壤26.91.52棕壤23.41.46褐土20.31.36棕漠土16.81.39盐土21.11.50石灰土33.51.71紫色土25.81.46

2.5 Pb的生态基准值

采用澳大利亚的土壤基准值研究方法[52],利用效应数据统计外推结合额外添加法构建Pb的土壤生态基准值(图2),即:Pb的生态基准值=外源添加阈值+土壤背景值。由2.3节得出外源添加阈值为50～70 mg·kg-1,取最保守阈值50 mg·kg-1,采用2.4节的30.5和55.6 mg·kg-12个土壤背景值基本统计量，得出Pb的生态基准值为80.5～105.6 mg·kg-1。

PNEC—预测无效应浓度;NOEC—无观察效应浓度。

3 讨论

将笔者研究结果与不同国家的土壤环境基准或筛选值(表4)进行比较发现,不同国家的环境基准或筛选值差异较大,这可能是由于不同国家所采用的制定方法不同所致。美国环保局是根据10%效应浓度值(EC10)和最大允许阈值浓度(maximum allowable threshold concentrations),通过计算几何平均值作为土壤生态基准值,相当于50%的物种保护水平[53]。荷兰土壤干预值是基于10-4致癌风险的土壤人体健康基准值(human serious risk concentration,SRChuman)和基于保护50%陆地生态物种和生态过程的土壤生态基准值(ecological serious risk concentration,SRCeco)制定[54]。

表4 不同国家的土壤环境基准或筛选值[55-56]

Table 4 Environmental quality criteria for lead in soil in different countries and regions

国家土壤环境基准指导值/(mg·kg-1)美国Eco-SSL(植物)120美国Eco-SSL(软体动物)1700美国Eco-SSL(鸟类)11美国Eco-SSL(哺乳类动物)56荷兰(目标值)85荷兰(干预值)530

Eco-SSL为生态筛选基准值(ecological soil screening levels)。

笔者基于生态风险的土壤Pb环境基准研究结果(80.5 mg·kg-1),与表4中其他国家和地区的土壤环境基准或筛选值相比,处于中等偏保守的水平。80.5 mg·kg-1是95%物种保护水平的浓度阈值,为相对保守浓度,可以根据用地方式或土壤pH值的不同,对物种保护水平进行梯度水平调节,保护水平可以是HC5、HC20和HC50;可以根据不同土壤利用方式调节保护水平,如农业用地的保护水平可选择HC5,居住用地可选择HC20等;可根据不同用地方式来决定物种的保护水平。

由于笔者研究所采用的数据包括我国的毒理数据和国外毒理数据(如USEPA ECOTOX数据库),因此对于我国基于生态风险的Pb的基准值还需要进行持续研究。笔者研究中所搜集的数据主要是生态毒性数据,其中部分文献所用土壤的pH值、有机质和黏粒等理化性质未做完整交待。因此,笔者从文献中获得的数据没有根据土壤理化性质对生态毒性数据进行归一化处理,主要是对毒性数据进行整合处理,并在此基础上再进行SSD拟合和数据外推。在今后的研究工作中应结合我国基础毒性数据、本土代表性生物筛选和生态毒理试验数据以及暴露途径和暴露模型估算值,通过开展不同性质土壤中基于不同生态受体和测试终点的Pb的生态风险阈值研究,并开展针对不同性质土壤基准值的不确定性分析,构建基于生态受体的土壤环境基准体系。

4 结论

(1)利用物种敏感度分布法推算基于生态风险的Pb的土壤环境基准值为80.5 mg·kg-1。

(2)应用物种敏感度分布法充分考虑了所有试验物种的毒性数据。计算结果表明,log-normal模型基准值≈log-logistic模型基准值

(3)笔者研究得出了基于生态风险的Pb的土壤环境基准值,从基准转化到相应的标准还需进行技术经济分析等一系列研究,在今后的研究工作中需优化和集成国内外已成熟的土壤基准研究方法,结合我国基础毒性数据、本土代表性生物筛选和生态毒理试验数据,通过开展不同性质土壤中基于不同生态受体和测试终点的Pb的生态风险阈值研究,构建基于生态受体的土壤环境基准体系。

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(责任编辑： 李祥敏)

Environmental Quality Criteria for Lead in Soil Based on Ecological Risk.

ZHENG Li-ping1,2, LONG Tao1,2, FENG Yan-hong1,2, ZHANG Ya1,2, LIN Yu-suo1,2, WANG Guo-qing1,2

(1.Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Environmental Protection, Nanjing 210042, China;2.State Environmental Protection Key Laboratory of Soil Environmental Management and Pollution Control, Nanjing 210042, China)

Environmental criteria (ECs) are threshold concentrations for toxic and hazardous substances in environmental media to be harmless to given receptors. ECs are the scientific basis for formulation of environmental standards. Literature research was carried out to collect data of eco-toxicity of lead in soil. The species sensitivity distribution (SSD) method was adopted to perform modeling analysis of the data. Ecological risk-based threshold concentration for Pb in soil was figured out to be 80.5 mg·kg-1on the basis of protection of 95% of the species. Compared with similar soil environmental criteria of other countries and regions, the threshold concentration derived by the authors for Pb in soil is at a level moderate on the conservative side. All the findings of this study may serve as a scientific basis for formulation of soil Pb environmental standards for protection of terrestrial ecological species.

lead; soil; environmental quality criteria; species sensitivity distribution

2016-04-25

2015年中央级公益性科研院所基本科研业务专项;环保公益性行业科研专项(201409041,201409042);中国工程院全国土壤环境保护及污染防治战略咨询研究项目

X826

A

1673-4831(2016)06-1030-06

10.11934/j.issn.1673-4831.2016.06.026

郑丽萍(1985—),女,山东莱芜人,助理研究员,硕士,主要研究方向为土壤环境基准与生态风险评价。E-mail: zlp@nies.org

① 通信作者E-mail: wgq@nies.org