基于化学动力学的生物质颗粒燃烧排放NO特性模拟与验证

刘婷洁，张学敏，林超群，李俊韬



基于化学动力学的生物质颗粒燃烧排放NO特性模拟与验证

刘婷洁，张学敏※，林超群，李俊韬

（中国农业大学工学院，北京100083）

为研究生物质颗粒燃料燃烧NO排放规律及其生成机理，采用CFD和ChemKin联合仿真，建立试验锅炉燃烧筒CFD网络模型，应用ChemKin接口导入简化的17组分58基元反应机理，建立ChemKin-PSR反应模拟网络，选用Reaction Design C2_NOx详细机理，对棉秆、玉米秸秆、木质3种生物质颗粒NO排放进行模拟。结果表明，NO生成量：棉秆>玉米秸秆>木质；NO排放量随过量空气系数的增加先增大后减小，在过量空气系数为1.7附近达到峰值。将模拟结果与试验结果进行比较，证明了模型和化学反应机理的正确性，为生物质燃料燃烧NO排放的预测与控制提供参考。

生物质；排放控制；燃料；NO；化学动力学；数值模拟

0 引 言

生物质能源因其对CO2零贡献，且挥发分较煤高，N、S、灰分和固定炭含量较煤低[1]，作为替代化石燃料的可持续能源，其应用日益广泛[2-7]。但其巨大消耗量也会导致NO的排放剧增[8]。NO会伤害人的呼吸器官，造成酸雨，破坏臭氧层等。因此，针对生物质颗粒燃料的NO排放特性愈发成为研究热点。

国内外对生物质燃料NO排放试验研究工作开展较多，赵欣等[9]在生物质燃烧试验平台上研究了3种生物质固体燃料在不同负荷和进气量下燃烧的NO排放，结果发现，NO的排放量随负荷增加而增加，随进气量增加而减少。Lunbo Duan等[10]研究了3种生物质单独燃烧以及和煤混烧情况下NO的排放，结果表明，混烧时NO排放低于单独燃烧生物质。Winter[11]，张鹤丰[12]，Maryori Díaz-Ramírez[13]，Murari Mohon Roy[14]，Evelyn Cardozo[15]，Gerhard Stubenberger[16]，Takero Nakahara[17]等均针对不同生物质燃料NO排放进行了试验研究，然而试验研究花费大、周期长，且不能直接解释NO生成机理，因此，采用数值模拟方法研究生物质燃料燃烧NO排放规律及其生成机理显得十分必要[18]。

国内外有关燃料燃烧过程中NO转化机理的研究比较广泛[19-25]，而针对生物质燃料燃烧的并不多。本文采用CFD和ChemKin联合仿真，对生物质颗粒燃料NO排放特性和机理进行研究。ChemKin是由美国Sandia国家实验室开发的大型气相化学反应动力学软件，是燃烧领域普遍使用的模拟计算工具[26]。本文首先对所选燃烧器在Fluent中进行网络建模，结合化学反应机理得到燃烧器温度场和气流速度场，然后根据相关参数在ChemKin中建立适当的反应器网络模型，对3种生物质颗粒燃料燃烧的气相反应进行模拟仿真，得到 NO的排放规律，并用试验结果加以验证。

1 模型建立

1.1 Fluent建模及网格划分

本文所采用的试验装置如图1所示，燃料器选用Pellet Biocontrol 20型生物质燃料器。

试验所用燃烧器是一种顶置喂料式成型颗粒燃烧器，其额定燃烧功率在木质燃料工质下标定为20 kW (满载)，通过风机来控制配风量。试验中采用木质颗粒、玉米秸秆颗粒、棉秆颗粒3种燃料。表1为3种生物质的挥发分组分的摩尔（体积）分数[27]。试验采用4 kg/h的入料速度进行燃烧试验。风机入口风速控制为6、7、8 m/s，对应的空气量为25.92、30.24、34.56 m3/h[28]。各燃料工业分析、每千克各燃料完全燃烧所需的理论空气量TAV（theoretical air volume）和理论烟气量如表2所示，具体计算可参考文献[29]。

表1 生物质挥发分组分

注：数据来源文献[27]。

Note: Data were cited from reference[27].

表2 3种燃料的理论烟气量

利用Fluent对燃烧筒结构进行三维建模、网格划分（如图2所示）及边界条件设置。在Mesh中划分三维模型的网格时，对流体区域分别选择四面体和六面体混合网格，通过Sweep、Patch、Conforming、Sizing、Inflation等方法来进行划分；在结构细小处，对网格进行加密以获得较好的网格质量。最终网格数为362 782，节点数为65 584，平均网格畸变度为0.233，最大网格畸变度为0.81，网格质量较好。求解设置EDC涡耗散有限速率化学反应模型，使用详细阿累尼乌斯化学动力学机理，燃烧过程湍流模拟采用Reynolds平均法（RANS）双方程模型。组分输运模型选用species transport，该模型可以由用户自定义反应机理。

1.2 NOx化学机理的选取

NOx详细排放机理选用ChemKin中Reaction Design发展的的C2_NOx机理。C2_NOx压力相关机理包括99个反应组分和694个基元反应，在较宽反应域下详细描述了碳氢化合物的氧化和NOx的机理。应用于CFD计算的化学反应机理要进行大量的简化，反应机理的简化要求对于给定的精度保证描述燃烧准确性，省略对燃烧过程没有明显影响的组分和基元反应，减少仿真运算量，因此采用敏感性分析法简化得到17组分58基元反应机理（见表3）。

表3 17组分58基元反应机理

应用ChemKin接口将17组分骨架机理导入Fluent中，得到玉米秸秆在入口气流速度为6 m/s时温度场的模拟结果如图3所示。

图3表明整个温度场最高温度为1 320 K，略高于试验测得燃烧器出口的炉膛测试平均温度1 293 K[28]，但在可接受范围内，这与模型假设中忽略固定碳气化等吸热反应过程的模型设置有关。图中所示的温度场分布与实际情况相符，高温区主要集中于火帽下方火焰峰面，这是因为火帽的存在使得该处的压力较大，同时会产生的回流也会使局部温度较高。将ChemKin中的反应机理导入Fluent中，求解计算得到的模拟结果在一定程度上体现了真实的燃烧情形。

1.3 ChemKin网络模拟仿真

通过DSMOKE模块导出CFD仿真结果的混合区体积和滞留时间参数，依据Fluent仿真得到的结果，将参数输入到ChemKin参数设置表中，作为机理反应模型的初始条件，具体参数见表4所示。问题类型选用Constrain Pressure and Solve Energy Equation (Default)，化学当量比为1.0、压力为1 atm、温度为1 400 K。在ChemKin中建立简化的理想均相反应器网络，整个网络结构如图所示。图中共有6个PSR（perfectly stirred reactor）反应器，编号为1～6，1个一维柱塞流反应器PFR（plug flow reactor）用来模拟排气管道。反应器1到6分别对应于燃烧筒的6个反应区域，如图4b所示，反应器1为入口区域，反应器2为固相混合区，反应器3为气相混合区域，反应器4为火帽上方燃烧区域，反应器5为火帽下方回流区域，反应器6为燃烧筒出口及其后方区域。

表4 参数设置表

2 模拟结果分析

2.1 各反应器的NO分布

图5a为在4 kg/h进料速度、过量空气系数=1.5（25 m3/h）下的玉米秸秆组分输入，各PSR反应器的CO、O2、CO2组分摩尔分数分布。O2含量在反应器1、2、3中一直处于高浓度水平，因为这些区域燃烧并不剧烈，O2消耗量较少，在区域3以后，燃烧反应充分，O2含量迅速下降，同时CO2量迅速增加，此时CO生成量在反应器中降到最低点。CO2和O2随后保持水平，达到动态平衡，是燃烧稳定的区域。

反应器网络NO的含量变化如图5b所示。在反应器1到3中，燃烧温度较低，气体挥发分的滞留时间较短，所以生成的NO量很少；而反应器4以后，燃烧充分，温度升高，O2被大量的消耗，使得NO浓度大幅度上升，但因为温度低于1500K，即热力型NO的生成条件，又由于快速型NO的权重在3种NO中较低，所以此时主要是O2与生物质燃料中的N元素发生氧化反应生成燃料型NO。从该曲线图中可以很好的预测NO生成的主要区域，为提出降低NO的措施提供了理论的依据。

a. CO、O2、CO2b. NO

2.2 不同燃料的NO排放对比

对玉米秸秆、棉秆颗粒燃料在进料量为4 kg/h、风量25 m3/h、过量空气系数为1.5，木质风量30 m3/h、过量空气系数为1.4三种工况下燃烧，对模拟烟气管道PFR反应器中NO排放模拟结果处理，得到的结果如图6所示。

对比3种颗粒燃料可以发现，木质燃料NO达到峰值的距离最短，速度最快，而棉秆最慢。在生成量方面，因为燃烧温度都在1 500 K以下，且空气量充足，所以生成的NO主要是燃料型NO，3种颗粒燃料的N元素含量由高到低以此为棉秆、玉米秸秆、木质颗粒，因此棉秆的生成量大于玉米秸秆大于木质颗粒。三者的工业分析数据显示，棉秆和玉米秸秆的灰分量较高[27]，导致其NO达到峰值速度相对较慢，但从生成量的变化量上来看，三者增值仅为5e-6左右，并不明显。

图6的模拟结果与试验结果[28]进行对比，如表5所示。对比试验结果数据，其中玉米秸秆和木质的结果较为一致，但棉秆的预测结果有6%的偏差，这可能同燃料N中具体的存在形式相关。在挥发分析出的过程中，挥发分氮主要以HCN和NH3形式析出，而本文参考Faravelli e的研究用HCN替代燃料中的挥发分N。

表5 3种生物质颗粒燃料NO排放模拟值与试验值对比表

由表5可知，在相同的燃烧器负荷和相同空气流速下3种燃料的NO平均排放值可以发现，木质颗粒的NO排放最低，棉秆颗粒的最高，玉米秸秆颗粒介于二者之间。

这是因为，在1 400 K温度下HCN向NO的转化路径是：HCN+M⇌H+CN+M、HCN+OH⇌CN+H2O、CN+O⇌NO+C、HCN+OH⇌HOCN+H、HNCO+O2⇌NCO+HO2、NCO+O⇌NO+CO、HNC+O⇌NH+CO等一系列反应。CO主要通过反应NCO+O⇌NO+CO影响NO生成，从平衡常数判断，较低的CO浓度可促进反应向正方向进行；H2主要通过反应H2+OH⇌H2O+H产生H基作用于CH2+NO⇌H+HNCO，使得NO的上升；N元素含量高以及高温也会导致高NO生成[8]。通过分析棉秆的输入组分，CO相对含量低，H2相对含量高，在自身元素分析中N的质量分数是三者中最高，而且与玉米秸秆颗粒相比较，棉秆颗粒的燃烧温度1 283 K要高于玉米秸秆的燃烧温度1 259 K，因此棉秆NO的排放量是3种燃料中最高的。

2.3 不同风量的NO排放对比

对于玉米秸秆，在4 kg/h进料速度的工况下，设置不同的过量空气系数（空气质量流率），范围为1.3～2.0，步长为0.1，得到反应网络系统出口处NO的分布。如图7所示，随着当量比的增加，NO的排放出现较快增长，在过量空气系数1.7附近，模型模拟值出现最高排放，随后NO的排放随过量空气系数的增加开始下降，过量空气系数的变化带来燃料过程中氧浓度的变化，在≤1.7前对NO的生成有较明显促进，这之后对NO的影响不显著，同时过量空气的稀释效应一定程度降低了NO的体积分数，但对NO的绝对生成量无贡献。

将模拟结果与已有试验结果[28]进行对比，如表6所示，对于测定试验数据，模拟结果偏差均不大。

表6 3种过量空气系数下NO排放模拟值与试验值对比表

过量空气系数是通过进气量增加而增大的，当从1.5变为1.7时，燃烧更加充分，O2随进气量而增多；再继续增大进气量，空气流速增加使得混合气体在炉膛内的滞留时间变短，同时对NO有所稀释，因而其浓度降低。

需要说明的是，不管模拟结果或是试验数据NO排放值均较高，这除了与燃料自身性质有关外，燃烧器的结构对其排放也有很大影响。张永亮[30]对包括本文研究的PB-20型燃烧器在内的3种燃烧器排放进行了测试，结果表明本文选用的燃烧器NO结果较高。燃烧器结构会影响燃烧参数，从而影响排放。利用本文机理结果，可针对不同的燃烧器进行模拟研究其排放，从而大大缩减燃烧器的设计和改进过程。这部分相关原理和模拟研究应成为今后研究方向。

3 结 论

1）根据Fluent对燃烧筒仿真结果在ChemKin中建立了PSR等离子体管流反应器模型, 对NO排放的化学过程进行反应动力学模拟。

2）结果显示各反应器NO浓度分布与温度分布和CO、O2、CO2各组分分布有直接关系，NO主要生成在反应器4之后，且为燃料型NO。

3）将不同生物质成型燃料NO排放的模拟结果与试验结果进行对比，两者得出相同的变化趋势，棉秆成型颗粒的结果有6%的偏差，玉米秸秆和木质的结果较为符合。

4）不同过量空气系数下的玉米秸秆模拟结果表明：在过量空气系数为1.7附近时，燃烧产生的NO排放最高，体积分数为290×10-6；模拟结果与试验结果较为吻合。

5）验证了选用Reaction Design的C2_NOx机理进行CFD和ChemKin联合仿真，可实现生物质颗粒燃料NO排放预测，并具有较好的精确性。

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Simulation and validation of NO emission characteristics of biomass pellet fuel combustion based on chemical kinetics

Liu Tingjie, Zhang Xuemin※, Lin Chaoqun, Li Juntao

(100083,)

In order to study NO emission laws and its formation mechanism of biomass pellet fuel combustion, a CFD (computational fluid dynamics) and Chemkin co-simulation method was used. The simulation was based on an experiment which was conducted on a biomass pellets combustion platform. Three kinds of biomass pellets, which were cotton stalk, corn stalk and wood, respectively, were chosen for the combustion test. Inlet air volume was controlled by changing the wind speed of the blower to study NO emissions under different conditions. Then a CFD model of the test boiler combustion cylinder was established and then divided into grids for the simulation, and a simplified chemical reaction mechanism composed of 17 components and 58 primitive reactions was imported using the interface to Chemkin and adopting the method of sensitivity analysis. The EDC (eddy dissipation concept) eddy dissipation finite rate chemical reaction model was set for Fluent solving process. The maximum temperature of 1320 K simulated by the Fluent was in good agreement with the experimental result of 1293 K, and the deviation was mainly caused by the model assumptions and settings, which signified that the simulated results to a certain extent could reflect the real combustion situation. Therefore, the results of the Fluent such as mixing zone volume and residence time could be used as inlet parameters for Chemkin. Then a Chemkin-PSR (perfectly stirred reactor) reaction simulation network was established, which was composed of 6 PSR reactors and one PFR (plug flow reactor) reactor, corresponding to the 6 reaction zones of the combustion cylinder and the exhaust pipe, respectively. The C2_NOxdetailed mechanism developed by Reaction Design was chosen for NO emissions simulation of 3 kinds of biomass pellet fuels. The simulation results showed that cotton stalk produced the most amount of NO, corn stalk took the second place, while wood had the lowest NO emission. Simulation of corn straw also indicated that NO emissions increased apparently with the excess air ratio in the beginning, and then gradually peaked when the excess air ratio reached 1.7. In addition, the NO concentration distribution and temperature distribution in the reactor had a direct relationship with the distribution of CO, O2, and CO2components. NO was mainly produced since Reactor 4. Finally the simulation results were compared with the experimental results. The deviation of cotton stalk was calculated to be 6%, which was the greatest of the 3 biomass pellets but still quite acceptable. Consequently, the correctness of the model and the chemical reaction mechanism has been proved, which provide a reference for the prediction and control of NO emissions of biomass fuel combustion. Besides, the shape and size of the combustor have big influence on NO emissions, so the study on that aspect should be given more attention. This paper gives the related chemical reaction mechanism, which is the basis of an accurate simulation.

biomass; emission control; fuels; NO; chemical kinetics; numerical simulation

10.11975/j.issn.1002-6819.2016.24.034

S216; X511

A

1002-6819(2016)-24-0255-06

2016-03-14

2016-11-10

中央高校基本科研业务费专项资金（2015GX003）；中国农业大学教育基金会“大北农教育基金”资助项目（1071-2413003）。

刘婷洁，女，河南洛阳人，主要从事生物燃料燃烧与排放方面的研究。北京 中国农业大学工学院，100083。Email：liutingjie@cau.edu.cn。

张学敏，男，内蒙古呼市人，副教授，博士，硕士生导师，主要从事生物质燃烧和排放方面的研究。北京 中国农业大学工学院，100083。Email：xuemin_zh@cau.edu.cn。