国六柴油机颗粒物捕集器在工程应用中的关键问题分析

沈颖刚，吕 誉，彭益源，陈贵升，卢申科，许杨松

（1.昆明理工大学 云南省内燃机重点实验室，昆明 650500；2.云内动力股份有限公司，昆明 650501；3.云南菲尔特环保科技有限公司，昆明 650300）

柴油机因其良好的动力性和经济性而被广泛应用，但其较高的污染物排放也严重影响着人们的生活方式和生产活动。由生态环境部发布的《中国机动车环境管理年报（2019）》显示[1]，2018 年全国柴油车颗粒物（Particulate Matter，PM）排放量为42.2 万t，氮氧化物（NOx）排放量为371.6 万t，分别占汽车排放总量的99%和71.2%以上。随着国六法规的推出，各项污染物的排放限值被进一步降低，仅依靠机内净化技术耦合单一的后处理装置已经无法满足国六排放法规的要求[2]。因此，DOC+DPF+SCR 的技术路线已经成为业界公认的国六柴油机后处理技术路线。

由于国内各OEM 在国五阶段主要采用选择性催化还原系统（Selective Catalytic Reduction，SCR）的技术路线，SCR 技术的应用已经比较成熟，但对于柴油机颗粒物捕集器（Diesel Particulate Filter，DPF）的应用缺乏经验，DPF 的再生时机标定和再生过程控制难度等问题较难解决，加上OEM 的后处理技术升级和国六公告认证均需要大量时间，因此，原定于2019 年7 月1 日实施的《重型柴油车污染物排放限值及测量方法（中国第6 阶段）》并未完全强制实施。

本文针对目前国内外DPF 的研究现状和应用状态，对DPF 关键性问题进行总结，并为国六DPF开发与应用的重点、难点指出方向。

1 柴油机国六排放难点

柴油机国六排放法规是国五排放法规的延续，同时也参照了欧六排放法规限值，是目前世界上最严格的排放法规之一[3]。国六标准测试循环排放污染物限值见表1，相比于国五阶段，国六阶段加严了各项污染物排放限值，并新增了粒子数量（Particle Number，PN）排放限值，将欧洲稳态测试循环（European Steady Cycle，ESC）和欧洲瞬态测试循环（European Transient Cycle，ETC）分别变更为世界统一稳态测试循环（World Harmonized Steady Cycle，WHSC）和世界统一瞬态测试循环（World Harmonized Transient Cycle，WHTC）[4]，如图1 所示。与国五阶段的ETC 和ESC 测试循环相比，国六的测试循环WHTC 和WHSC 的工况点分布整体向低速工况偏移，排气温度大大降低[5-7]，如图2 所示。国六测试循环的发动机运行工况更加接近实际运行工况，排气温度下降对DPF 的工作过程提出了更大的挑战。

表1 国六标准测试循环排放污染物限值

图1 测试循环工况分布对比

图2 不同测试循环排气温度比较

国六阶段增加了世界非标准统一测试循环（World Harmonized Not to Exceed，WNTE）排放污染物限值（表2）和车载排放测试系统（Portable Emissions Measurement System，PEMS）排放污染物限值（表3）。此外，国六排放法规还增加了高原环境下的测试要求（国六a 阶段海拔不高于1 700 m，b 阶段海拔不高于2 400 m），提高了发动机和后处理系统的耐久性要求。虽然国六排放法规测试要求的海拔不高于2 400 m，但我国青藏高原平均海拔在4 000 m 以上，面积为2 572.4×103km2，占我国总陆地面积的26.8%[8]，且我国青藏公路海拔变化大（图3），对高原环境下车辆实际运行过程的环境适应性提出了更高的要求。

国六排放法规对污染物限值的加严，测试循环的变更，以及测试项目的增加都极大地增加了排放测试难度，这对OEM 市场尤其是排放后处理厂家提出了巨大的挑战，同时也带来了前所未有的发展机遇。

表2 WNTE 排放污染物限值 单位：mg/kWh

表3 PEMS 排放污染物限值

图3 青藏公路海拔高度示意图

2 柴油机颗粒物捕集器

壁流式DPF 因其较高的捕集效率已经成为排放PM 的主流净化装置。DPF 由一系列交替堵塞的进、排气通道组成，排气流经进气通道进入过滤体后，由于进气通道末端被堵塞，气流通过开孔过滤壁面从相邻的排气通道流出[9]。过滤壁面实际为一层多孔介质，碳烟颗粒以惯性碰撞，重力沉积，流动拦截机理等方式被过滤壁面捕集[10-11]，从而沉积在DPF 内部。

DPF 孔道内碳烟不断累积将会导致排气背压过大，影响发动机工作过程，严重时将会导致发动机性能恶化甚至停机[12]。因此，在碳烟累积到一定水平后需要通过主动再生的方式对DPF 内部的碳烟进行氧化再生。由于机油添加剂、燃油添加剂、发动机磨损及排气管内壁面老化等因素，DPF 会捕集到一些不可燃的硫化物、磷化物和金属氧化物成分，如图4 所示，行业内将这些不可燃成分称为灰分[13-14]，距离DPF 入口孔道133 mm 处的灰分累积情况如图5所示，扫描电子显微镜下DPF 表面和灰分的微观结构[15]，如图6 所示。

图4 DPF 孔道内累积的灰分及其成分分布

图5 不同灰分加载量下的DPF 孔道

图6 DPF 表面和灰分的微观结构

DPF 内部灰分的累积会导致发动机排气背压过高，同时灰分对DPF 捕集效率和再生过程也会产生一定的影响。为了降低灰分对DPF 性能的影响，研究人员提出了一种通过改变DPF 进出口孔道孔径比例的方法以增大载体入口孔径[16-17]，这种非对称孔道结构的载体可以增加DPF 的容灰量，降低灰分对载体性能的影响。文献[18]对比研究了灰分对对称和非对称DPF 压降特性的影响，发现同一压降水平下，非对称结构DPF 可以提升容纳灰分的能力，且随碳烟量的增加，非对称DPF的优势更加显著（图7）。

图7 DPF 压降随灰分量的变化

3 国六DPF 关键问题

3.1 DPF 压降与捕集效率

DPF 的压降与捕集效率存在一种此消彼长的关系，由于国六排放法规明确提出了PN 限值（表1）[3]，柴油机排气PM 的粒径分布跨度大，其从10 nm 以下一直到10 μm 左右，且质量和数量浓度存在差异（图8）[2]，这大大增加了DPF 对PM 捕集的难度，PN 捕集效率需要超过99%才能满足法规对PN 的限值要求。同时，国六后处理装置较多且面临结构封装问题，因此，如何在满足高捕集效率的同时控制发动机背压成为DPF 首先要解决的技术问题。

图8 柴油机排气PM 不同粒径的质量和数量分布浓度

影响DPF 压降和捕集效率的因素主要包括：载体材料、载体孔密度、载体壁厚、载体壁面孔隙率和中值孔径、载体孔道形状、载体配比、载体结构尺寸（长径比）、发动机原排颗粒特征等[19-21]。为了满足DPF 的高捕集效率特性，需要尽可能地增加载体孔密度以增加催化剂涂覆的比表面积；降低壁厚以达到降背压的效果，采用非对称孔道结构增加载体容灰能力；此外，还应该选择合适的配比以兼顾DPF 性能和经济性[22-23]。载体的孔隙率和中值孔径需要结合DPF 压降和捕集效率综合考虑，国六DPF 载体选择原则见表4。

文献[24]通过试验和仿真分析了孔道结构对DPF 工作特性的影响，结果表明，对称孔道与非对称孔道DPF 压降交点及其对应的碳载量随着孔密度的增加而增加；随着壁厚的增加，压降交点增加明显，而对应的碳载量也有所增加，但幅度不大；压降交点和对应碳载量随着长径比的增加而增加；对称孔道与非对称孔道压降交点和对应碳载量随着流量的增加而增加；DPF 前排气温度增加，压降交点增加，而交点对应碳载量则呈现先减小后增加的变化趋势，如图9～11 所示。

表4 国Ⅵ DPF 载体选择原则

图9 壁厚对压降的影响

图10 长径比的影响

图11 排气流量的影响

文献[25]分析了载体材料对DPF压降的影响，结果表明：压降大小与材料孔隙率、孔径及载体本身的结构有关；孔隙率和孔径过大会使深床过滤周期增长，从而导致压降升高（1#钛酸铝载体），碳化硅材料载体的分割设计会降低载体有效流通面积，导致较高的排气背压，如图12 所示。

图12 载体材料对DPF 压降的影响

柴油机排放PM 是含碳材料和数百种燃烧产物的复杂混合物[26-27]，其主要取决于发动机运行条件、燃油成分、润滑油性质及后处理技术，图13 为采用不同芳烃含量燃油的排放PM 微观形态[27]，高芳烃燃油聚合度较差，低芳烃燃油具有较好的聚合度。排放碳烟主要包含元素碳和有机碳，元素碳在热解中产生，主要成分为石墨碳；有机碳源于燃料的不完全燃烧，主要由多环芳烃组成，柴油机氧化催化器（Diesel Oxidation Catalyst，DOC）可有效降低颗粒物中有机碳的百分数[28-29]。发动机排气流量和PM 浓度对DPF 压降和捕集效率也会产生影响。

图13 透射电子显微镜下，不同芳香烃含量燃油碳烟微观结构

柴油机排放中含有大量半挥发性有机物（Semi-Volatile Organic Compounds，SVOCs），尤其在高原地区，由于大气压力和氧浓度下降，SVOCs 排放会进一步增加，图14 为不同负荷下，柴油机排放中气相与颗粒固相SVOCs 的质量对比[30]。国六增加了PN 排放限值，DPF 对SVOCs 中的气相成分失效而使排放增加，同时SVOCs 逃逸出DPF 后，由于温度降低又容易聚合为固体颗粒，此时在排放端检测到的PN 将会大大超出排放PN 限值。此外，大量研究表明DPF 对可溶性有机物（Soluble Organic Fraction，SOF）的捕集效率远低于其他形态的颗粒[20]，而柴油机排放颗粒物中SOF 含量可占44.9%[31]，这也会影响DPF 对PN 的捕集效率。

图14 气相与颗粒固相SVOCs 质量对比

此外，TONDON 等[32]采用试验和理论相结合的方法，对不同粒径颗粒的捕集效率进行了研究，发现粒径在30～300 nm 的颗粒捕集效率最低，如图15 所示。HUANG Cheng 等[33]通过台架和整车道路测试的结果均表明柴油机排放颗粒的粒径呈单峰状态分布，峰值在50～100 nm，且中低转速时颗粒排放浓度更高，如图16 所示。发动机在怠速、减速和加速工况下，由于缸内温度、空燃比等变化导致颗粒物的粒径和理化特性发生巨大的变化，相比于台架测试，真实道路驾驶循环工况变化更加复杂，排放颗粒的特征随测试循环变化也更加多变。SHI Yunxi 等[34]通过试验测得的发动机不同负荷下颗粒粒径分布范围与文献[33]大致相当，如图17 所示。

图15 不同碳载量下，DPF 对不同粒径颗粒的捕集效率

图16 不同转速下柴油机排放PM 粒径分布

图17 不同负荷下柴油机排放PM 粒径分布

国六测试循环工况将整体往低转速偏移，瞬态测试循环工况更加复杂多变，其正好与PM 排放粒径峰值浓度重合，且DPF 对该粒径的PM 捕集效率最低，这对PM 的捕集效率尤其是PN 的捕集效率提出了严峻的挑战。

3.2 DPF 主动再生过程

DPF 的再生包括周期性主动再生和连续性被动再生两种方式[2]，对于国六DPF 而言，通常需要将两种再生方式配合使用。两种再生方式对碳烟的氧化机理是不同的，被动再生主要通过NO2氧化碳烟进行再生，该再生过程在300 ℃左右即可完成[35]，但排气中NO2比例很少，需要前端DOC 尽可能多地将NO 氧化成NO2[36]。由于国六测试循环工况点整体向低转速、小负荷方向偏移，其对载体催化剂的低温活性和催化性能的要求更高。主动再生与被动再生反应机理区别于通过O2与碳烟反应实现再生，该过程需要在600 ℃左右的条件下才能完成[35]。通过加强被动再生过程，辅助主动再生方式可确保再生的经济性和安全性。但触发主动再生的时机是标定工作的难点，目前，大多数研究都通过压降判定主动再生时刻[37-40]。ZHANG Jun 等[5,39]考虑了灰分分布，定量评估了灰分对压降的影响，但仅通过压降进行DPF 主动再生时刻的判定误差较大，DPF压降的判断方法只能作为辅助因素加以考虑。

国六DPF 再生时刻控制策略对碳载量的判断包括排放模型、被动再生模型和灰分累积模型。排放模型为发动机原机排放PM 模型；被动再生模型需要同时标定NOx氧化模型和O2氧化模型；灰分累积模型用于对再生效率和碳载量的修正。此外，为了保证DPF 再生的安全性，发动机运行的时间、里程、油耗及DPF 压降均需要作为再生时刻判断的重要因素加以考虑。

DPF 主动再生过程的控制对DPF 安全性至关重要，DPF 主动再生控制过程中需要考察的主要因素包括：载体内部峰值温度、最大温升速率和最大温度梯度等[41-42]。影响主动再生过程的因素主要包括再生前碳载量，碳烟成分及其分布，灰分量及其分布，载体材料，催化剂，排气温度及流量等[25,43-44]。TONG Dehui 等[45]采用热电偶传感器测试并分析了DPF 主动再生期间载体内部的温度场，发现主动再生期间载体内部峰值温度和最大温度梯度随初始碳载量和进气温度增加而增加，随排气流量增加而降低，如图18 所示。

图18 碳载量、进气温度和空速对主动再生过程的影响

DPF 主动再生关键问题如下。

（1）再生安全性。主动再生峰值温度和再生速率的控制，主动再生期间峰值温度过高，温升率过大会导致载体所受热应力和热冲击变大，从而影响载体可靠性，严重时导致载体开裂或烧熔。控制再生峰值温度和再生速率的方法主要包括：通过整流的方式使碳烟在DPF 内部分布均匀，精确标定主动再生触发时刻。灰分的堆积和催化剂的老化也会影响再生过程。此外，不完全再生会使碳烟堆积更加紧密，不仅影响下一次主动再生时机的判断，还会影响下一次主动再生安全性，多次不完全再生后的完全再生容易导致载体烧熔或开裂。

为探究DPF 在极端工作条件下的可靠性，在DPF 工程应用开发中，对DPF 进行破坏性试验。使发动机长时间在低转速、小负荷条件下运行，对DPF 进行碳烟累积，且未对DPF 入口气流进行整流，在发动机运行约40 h 后触发主动再生，发现DPF出现开裂情况，如图19 所示。通过对载体进行解剖评审，认为导致载体开裂的原因包括：①发动机长时间低转速、小负荷运行导致碳烟积累过多且较低的排气温度难以实现被动再生。②DPF 入口气流不均匀导致载体局部碳载量远超安全再生碳载量。综合这两方面原因，触发主动再生后DPF 局部热量迅速积累，发生剧烈氧化反应，进而产生超高温升以及超高温度现象（DPF 爆燃现象）并多次叠加，最终导致载体破裂。

图19 破裂载体解剖图

（2）再生经济性。长期以来，与DPF 再生相关的油耗被研究人员忽视，但是随着DPF 市场应用的推广，以及对DPF 再生过程的研究日渐深入，研究人员越来越关注DPF 再生相关油耗。精确的主动再生时刻标定虽然对于降低单次再生DPF 相关油耗效果不大，但对DPF 全生命周期的节能具有明显的效果，对于整个DPF 应用市场更是具有显著的节能效果[5]。图20 为以压降为触发主动再生的主要判断依据，考虑灰分修正前后，DPF 再生频率的变化[46]。假设无灰分情况下DPF 再生频率为1，不考虑灰分修正时，当灰分量低于20 g/L 时，由于灰分的膜层效应，导致压降略低于实际压降，未考虑灰分修正时的再生频率略有下降；随着灰分量继续增加，灰分引起的压降作为再生判定压降的误差作用增大，造成的再生频率急剧增加。图21 为考虑灰分修正前后，不同碳载量下DPF 背压产生的附加油耗及DPF 再生附加油耗的对比[5]，由于灰分和碳烟的不断累积，是否进行灰分修正，背压引起的油耗均增加；但进行灰分修正后，由于再生频率的减少，再生油耗有所下降。

图20 灰分修正对再生频率的影响

图21 DPF 再生前碳载量对背压和再生油耗的影响

（3）灰分和硫导致催化剂失效问题。产品耐久性一直以来都是生产厂家和客户重点关注的指标之一，国六法规也增加了对DPF 耐久性的要求。保障DPF 耐久性主要包括两方面：一方面控制好DPF 再生安全性可以减少载体热疲劳，防止载体烧结；另一方面，降低燃油和机油的含硫量，保持催化剂活性可以提高DPF 耐久性。提高催化剂低温活性和抗硫特性也是提高DPF 可靠性的重点突破方向。

国六排放法规不仅关注排放污染物，还对柴油机系统碳排放提出了一定的要求[47-48]。新一代柴油机的热效率问题将不仅限于柴油机机内热效率，柴油机热效率将是综合考虑机内热效率以及后处理系统碳排放的系统热效率。高效柴油机对DPF 背压更加敏感，同时，热效率也会影响排放PM 的理化特性以及PN，从而影响DPF的工作特性。DPF作为流-固-热耦合装置，需要协同控制策略的优化才能保障其高效工作的同时满足可靠性和耐久性。同时，精确、高效、柔和的DPF 主动再生控制策略也可以极大地提升柴油机系统的热效率，这是国六DPF 开发技术的难点，也是未来需要进一步深入研究的热点。

3.3 DPF 高原适应性

中国国土面积辽阔，纬度和海拔跨度大，迄今为止，我国2 000 m 以上海拔地区的注册车辆已超过1 500 万辆，云南、青海、西藏等一些高海拔省份的汽车注册数量占中国汽车总数的20%[49]。此外，国六排放法规对高原环境下的排放也提出了明确的测试要求，因此，高原环境下的颗粒排放不容忽视。高原地区大气压力、温度、氧浓度等均较平原地区有较大下降，排放颗粒较平原地区也有较大差异。WANG Haohao 等[49]在高原城市进行了RDE 测试试验，发现海拔2 990 m 的PN 排放是海拔30 m 的3 倍（图22），且DPF 效率随碳烟沉积而降低。

图22 不同海拔下PN 排放差异

高原地区由于大气压力和氧浓度较低，发动机原排碳烟颗粒理化特性与平原差异较大，排气颗粒组分也存在差异。柴油机在高原环境下由于进气效率较低，导致排气氧浓度也偏低，较低的排气氧浓度将会大大降低DPF 再生效率[50]，如图23 所示。

图23 排气氧浓度对碳烟氧化的影响

发动机排放中存在水蒸气，发动机停止运行后，高寒地区由于环境温度较低，水蒸气容易在DPF 中凝结，不仅会对载体结构造成热冲击，影响其可靠性和耐久性，水蒸气结冰还易使DPF 发生堵塞（即发生冰堵），导致发动机无法启动。

3.4 其他关键性问题

国六关键技术除以上关注的关键点外，还存在以下不可忽视的相关问题。

（1）DPF 生产一致性问题。由于国四、国五阶段国内各OEM 主要采用高压共轨+SCR 的技术路线，对于DPF 的应用较少，国内DPF 的生产工艺相对滞后，如何保证载体可靠性及生产一致性也是国六DPF 需要重点解决的问题。

（2）在用车改造问题。未满足国六要求的在用车改造也是值得关注的，由于在用车在生产过程中未考虑复杂的后处理系统，因此，其可提供给后处理系统的空间有限，导致加装后处理系统的难度增大。此外，由于不同类型在用车的用途不一，运行时间与性能的差异，以及运行地点和所使用油品的不同，且在用车通常在低转速大负荷工况下运行，排气氧浓度偏低，PM 排放量高，在用车的这些特点都极大地增加了DPF 对PM 的过滤和再生难度。

（3）国六燃油品质及一致性的提升。国六排放的关键性问题不仅需要OEM 和OEM 市场的努力，还依赖燃油品质的提升。国六后处理系统对催化剂的要求更加严格且依赖度更高，燃油中的硫、磷等成分含量超标将会直接影响后处理系统的效率。此外，我国幅员辽阔，各地区经济发展不均衡，各省市的燃油品质参差不齐对国六后处理系统的高效运行也提出了巨大的挑战。

综合国六排放法规、DPF 工作特点以及工程应用技术目标三个方面，新一代国六DPF 主要面临以下技术难题：（1）DPF 压降与捕集效率的折衷关系。（2）DPF 主动再生时机的判断（即DPF 碳烟模型和灰分模型的标定）和主动再生过程的安全性控制。（3）高原高寒地区DPF 捕集再生难度。（4）DPF 载体可靠性及国产化生产一致性问题。

4 结论

（1）国六排放法规不仅加严了污染物排放限值，增加了粒子数量排放限值，变更了污染物排放测试循环，同时还增加了WNTE 排放污染物限值和PEMS 要求和限值。此外，国六排放法规还增加了高原环境测试试验（国六a 阶段海拔不高于1 700 m，国六b 阶段海拔不高于2 400 m），提高了发动机和后处理系统的耐久性要求。从排放颗粒物净化效率、实际道路测试、载体高原适应性和耐久性等多个维度对DPF 提出了更高要求。

（2）在以往排放法规限值相对宽松的条件下，不需要考虑柴油机排放颗粒物的粒径及理化特性对DPF 的捕集和再生的影响也能满足法规要求。随着国六排放法规的颁布，柴油机原排颗粒的物化特性对DPF 捕集和再生的影响已经不容忽视，尤其是在高原高寒地区，由于大气压力、环境温度及氧浓度的变化导致柴油机原始排放颗粒特征变化较大，其对DPF 捕集再生的影响是国六DPF 亟需面对的关键问题。面对未来零排放的目标，混合动力或增程式电动汽车通过简化发动机运行工况，减小排放PM 理化特性的复杂性，将是实现PM 和PN 零排放的重要发展方向。

（3）高目数、薄壁、非对称孔道结构及高强度特性可以满足国六DPF 低背压、高捕集效率和安全再生的技术要求，是新型DPF 的主要发展方向。

（4）DPF 作为流-固-热耦合装置，需要协同控制策略的优化，才能避免DPF 爆燃现象的发生，提高载体可靠性和耐久性，碳烟和灰分预测模型是控制策略的核心和难点。

（5）DPF 生产一致性直接关系到载体的可靠性，是OEM 载体市场面临的机遇与挑战。此外，满足国六排放要求还需要各地区保障国六燃油品质的一致性。