日本福岛核事故后四川省部分生态系统和食物链的γ核素放射性水平调查

王 茜，庞荣华，赵 强，欧阳均

(四川省辐射环境管理监测中心站，成都 610031)

2011年3月11日，日本东北部海域发生里氏9.0级地震并引发海啸，造成重大人员伤亡和财产损失，更为世界关注的是在地震发生后的数日内，日本东京电力公司福岛第一核电站相继有4座核反应机组发生了爆炸、起火、引发反应堆堆芯燃料部分熔毁等严重事故，造成大量放射性物质释放到环境空气中，在事故处理过程中，在未对国际社会通报的情况下，日本向太平洋海域排入了约1.15万吨放射性废水，遭到国际社会的谴责。日本福岛核泄漏事故不仅对日本本土造成了影响，同时也造成了全球性核污染事故。

2011年3月28日首次在成都市环境空气监测点所采集的气溶胶样品中均有不同浓度的131I、137Cs、134Cs放射性物质检出，说明日本福岛核泄漏事件中产生的放射性物质已随大气环流的运动进入我省境内。由于137Cs的半衰期长达约30余年，它们在环境介质和食物链中存在和影响持续时间比较长，因此调查和了解此次事件对环境放射性水平的影响，消除公众中普遍存在的恐慌心理是非常必要的。

1 采样点布设

四川省地处我国内陆西南地区，日本福岛核电站地处我国东北方，从核泄漏事件放射性核素扩散和迁移的特点来看，泄漏的放射性核素主要随大气环流运动而随空气进入省内。我国西北风和北风经川西北进入四川省后南下影响到南充、遂宁、成都、眉山、乐山;受青藏高原影响形成的由东向西的风向，经成都、乐山向东南方向运动。根据上述情况，将采样点布设在成都市及周边的眉山市彭山县、广元市剑阁县、乐山市五通桥区、遂宁市蓬溪县及南充市蓬安县，在取样点位选取时主要考虑以下要素作为布点取样的基本原则:

1.1 充分考虑采样点位的人口分布、土地利用和陆生资源及居民饮食结构;

1.2 在一个采样点位上所采集的各种样品能够反映环境与生物的关联性和多样性，可以基本上体现从环境、生物 (植物、动物)至人类食物相对完整的食物链条;

1.3 考虑全国和四川省辐射环境质量监测点位在全省范围内的分布，同时兼顾省内重点核设施的影响;

1.4 对蔬菜、水果、肉、奶、鱼等产量大、日常销售量大、在人们日常生活中经常食用的这一类食品采样点应相对固定且产区有较大规模;

1.5 有区域特色的农副产品应选取产量大，或种植相对集中、规模较大的地点进行采集;

1.6 对水生生物的取样监测重点考虑岷江水系和涪江水系内生长的鱼类，并适当考虑沿海输入海产品可能伴随的放射性物质输入。

根据上述原则，部分生态系统和食物链样品采集点详细的布点如表1所示。

表1 部分生态系统和食物链样品采集点位Tab.1 Collection point of the sample in partial ecosystem and food chain

续表1

2 样品采集

环境中的放射性核素，主要随食物等进入人体，因此，2012年3月～2013年12月选择人们日常食用和消耗量大的食物，包括粮食、蔬菜、水果、肉、奶等作为采集对象，并同时对食用品所在地的环境介质，如大气、沉降物、土壤进行样品采集，测量其中放射性核素的含量，可以较好地反应出放射性核素从环境介质经食物向人体转移的过程和与之相关的部分生态系统中放射性核素的迁移、富集和转化。

2.1 生物样品采集与处理

2.1.1 牛奶、奶牛饲料的采集与处理

在布设的采样点位采集牛奶、奶牛食用生物(包括牧草、青贮、干草、饲料等)等样品。牛奶采集是直接从母牛身上挤得的原汁牛奶经过消毒杀菌后，装入塑料桶中，加标签带回实验室，将牛奶经小于80℃温度蒸发、浓缩后放入灰化炉中小于80℃灰化。牧草、青贮、干草、饲料等奶牛食用生物，收集后分别放入聚乙烯口袋，封口，加标签带回实验室，称鲜重，烘干、碳化后经400℃左右灰化。

2.1.2 猪肉、鱼和海产品的采集与处理

猪肉类，采集不同饲养方式的农户散养家猪、养殖场饲养的饲料猪和野猪肉3种生猪样品;鱼类样品采集设在彭山县境内属岷江水系的仙女湖水库内和蓬溪县属涪江水系的赤城湖内，海产品从成都市规模较大的青石桥海鲜市场采集，同时有部分样品在广东原产地取样。在采样点取样后，分别装入塑料袋加标签带回实验室洗净取其整体或可食部分，称鲜重，烘干、碳化后经400℃左右灰化。

2.1.3 粮食作物、蔬菜、水果、茶叶的采集与处理

在布设的采样点位，采样后装入布袋中加标签带回实验室去除杂物、取其整体或可食部分洗净，称鲜重，烘干、碳化后经400℃左右灰化。

2.2 环境样品采集与处理

2.2.1 土壤

在采样点取样后，分别装入塑料袋加标签带回实验室，去除石块、草根等杂物，取450g左右样品烘干后放入球磨仪中粉碎至40～60目。

2.2.2 气溶胶

在彭山县、蓬安三坝乡、五通桥区辉山镇分别设立气溶胶采集点位1个，在采样点取样后，装入塑料封口袋中加标签带回实验室。

2.2.3 沉降物

在采样点取样后，装入塑料桶中加标签带回实验室，放烧杯中蒸干。

3 分析仪器与分析方法

3.1 检测项目

天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K 以及人工放射性核素137Cs、131I。

3.2 检测仪器

采用美国Canberra公司生产的GX8021型高纯锗γ谱仪，相对效率90.6%(1332KeV)，检测仪器经过计量认证。

3.3 检测方法

(1)《土壤中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 11743-1989)［1］;(2)《生物样品中放射性核素的 γ 能谱分析方法》(GB/T 16145-1995)［2］;(3)《空气中放射性核素的γ能谱分析方法》(WST 184-1999)［3］;(4)《用半导体γ谱仪分析低比活度γ 放射性样品的标准方法》(GB/T 1171301989)［4］。

3.4 测量时间

土壤中γ核素测量时间为3万秒，生物、气溶胶、沉降物中γ核素测量时间为5万秒。

4 测量结果与讨论

4.1 测量结果

四川省部分生态系统与食物链中天然和人工γ核素含量结果见表2。

续表2

4.1.1 所采集的牛奶样品中，天然放射性核素232Th和226Ra活度浓度均无明显差异;40K活度浓度范围为18～47Bq/L;人工核素137Cs活度浓度均低于仪器检出限 (0.03Bq/kg);核素238U仅在2012年6月、7月和10月的3个样品中相对较高，其活度浓度为0.7～1.0Bq/L;但是本次调查所有牛奶样本中天然放射性核素与人工放射性核素水平均远低于国家标准《食品中放射性物质限制浓度标准》GB 14882-94［5］中所规定的各类限值要求。

4.1.2 奶牛食物牧草中，天然放射性核素238U活度浓度范围为 (0.41 ～1.22)Bq/kg·鲜，232Th 活度浓度范围为 (0.15～1.12)Bq/kg·鲜，226Ra活度浓度为 (0.15～1.13)Bq/kg·鲜，40K 的活度浓度为 (85～327)Bq/kg·鲜，人工放射性核素137Cs活度浓度低于仪器检出限。其他奶牛食物青贮、干草和酒糟中，均未检出人工放射性核素137Cs，所以本次调查所有牛奶样本中天然放射性核素与人工放射性核素水平均远低于国家标准《食品中放射性物质限制浓度标准》GB 14882-94［5］中所规定的各类限值要求。

4.1.3 对于土壤样品，不同时间、不同采样点上所采集的土壤样品中天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K分析结果基本一致且在同一活度水平;有4个样品检出人工核素137Cs，活度浓度范围为0.57～8.46Bq/kg·干。其中有两个样品为乐山市五通桥区的2012年和2013年两年的监测值，分别为8.46Bq/kg·干和3.83Bq/kg·干，2012 年四川省辐射环境质量监测报告［6］中乐山市土壤中137Cs活度为3.68Bq/kg·干，2013年四川省辐射环境质量监测报告［7］中乐山市土壤中137Cs活度为1.68Bq/kg·干，说明乐山市近两年都有人工放射性核素137Cs检出，我认为主要原因有以下几点:(1)因为我国重点核设施中国核动力研究院夹江基地以及中核集团某厂均位于乐山市夹江县境内，该县地处乐山市区的北方，位于常年主导风向的上风向，而五通桥区位于乐山市区的南方，位于夹江县的下风向;(2)采样中的不可控因素也比较多。(3)乐山市五通桥区的茶叶中2012年和2013年的夏茶中均检出137Cs，而两年的春茶中均未检出，说明与日本地震关系不大。其余两个土壤样品为2012年上半年南充市蓬安县土壤、2012年遂宁市蓬溪 县 土 壤，活 度 分 别 为1.27Bq/kg·干 和1.47Bq/kg·干，南充市蓬安县和遂宁市蓬溪县均位于广元市境内的重要核设施中核集团某厂的下风向。

2012年四川省辐射环境质量监测报告［6］，四川省环境土壤中238U的活度浓度范围为30.8～49.2Bq/kg·干，232Th 的活度浓度范围为 22.4 ～55.5Bq/kg·干，226Ra 的活度浓度范围为 17.9 ～39.1Bq/kg·干，40K的活度浓度范围为 255～627Bq/kg·干，137Cs活度浓度为LLD(＜1.28Bq/kg·干)～3.68Bq/kg·干;2013年四川省辐射环境质量监测报告［7］，四川省环境土壤中238U的活度浓度范围为14.2 ～44.6Bq/kg·干，232Th 的活度浓度范围为25.7～58.9Bq/kg·干，226Ra 的活度浓度范围为16.5～47.7Bq/kg·干，40K 的活度浓度范围为 168～876Bq/kg·干，137Cs活度浓度为LLD(＜0.51Bq/kg·干)～2.97Bq/kg·干，测量分析结果与2012年和2013年四川省辐射环境质量监测中土壤放射性核素含量监测结果相对比，无显著性差异，都属于正常水平范围。

4.1.4 样品中，天然放射性核素238U只有在2012年眉山市彭山县的四川美联胚胎生物工程有限公司的二季度和南充市蓬安县三坝乡万寿村的二季度气溶胶测出，分别为 0.23mBq/m3和 0.21mBq/m3，其它样本中238U活度浓度为 LLD(LLDU-238:0.14mBq/m3)，232Th和226Ra的活度浓度均低于仪器检出下限 (LLDTh-232:0.033mBq/m3、LLDRa-226:0.020mBq/m3)，40K 的 活 度 浓 度 为 0.43 ～0.47mBq/m3，人工放射性核素137Cs(LLDCs-137:0.010mBq/m3)均未检出。调查结果表明，该采样点上所采集的空气气溶胶未受到人工放射性核素的影响，其中天然放射性核素水平很低，属于正常水平。

4.1.5 本次调查中大气沉降物样品中，均未检出人工放射性核素137Cs，与同在该点所采集的气溶胶样品中的检测结果相一致，该采样点所代表的大气环境未受到人工放射性核素的污染和影响，属于正常水平。

4.1.6 在已检出的放射性核素的猪肉样本中，农家饲养的粮食猪肉中238U和40K核素水平较饲料猪肉和野猪肉稍高，但远低于国家标准《食品中放射性物质限制浓度标准》GB 14882-94［5］中的天然铀导出限制浓度 (5.4mg/kg、66.5Bq/kg)限值规定。

两个鱼类样本中，天然放射性核素浓度差异不大，均属于正常水平，人工放射性核素中137Cs活度浓度低于检出限，即调查所得结果远低于《食品中放射性物质限制浓度标准》GB 14882-94［5］中各放射性核素导出限制浓度规定值，属于正常水平，表明被调查两个湖泊所产鱼类水生物未受到放射性污染和影响。

4.1.7 本次调查中春茶和夏茶两种陆生植物样品中春茶的137Cs活度浓度均低于仪器检出限，夏茶的两个样品中检测出人工放射性核素137Cs，分别为0.39Bq/kg·鲜和 0.61Bq/kg·鲜，但都低于国家标准《食品中放射性物质限制浓度标准》GB 14882-94［5］人工放射性核素137Cs含量的限制浓度 2.6×102Bq/kg。

4.1.8 本次调查在成都市青石桥农贸市场所采集的由沿海广东、广西和渤海湾输入四川省的石斑鱼、小花螺、明虾、带子、大扇贝、多宝鱼6种大宗海产品中，天然放射性核素238U的活度浓度为(0.34 ～ 1.62)Bq/kg·鲜，232Th 的活度浓度为(0.08 ～1.12)Bq/kg·鲜，226Ra 的活度浓度为(0.06 ～0.42)Bq/kg·鲜，40K 的活度浓度为 (33～54)Bq/kg·鲜，人工放射性核素137Cs、131I均未检出。在广东省珠海市平沙水产养殖场所采集的海水养殖的罗非鱼与对虾样本中，人工放射性核素137Cs活度浓度均低于仪器检出限，与在成都市青石桥海鲜批发市场所采集的广东产海鲜样品中水平相同，无明显差异。本次所采集的6类沿海输入四川省的海水产品中，天然放射性和人工放射性核素水平均低于国家标准《食品中放射性物质限制浓度标准》GB 14882-94［5］中所规定的各类限值要求。

4.2 讨论

4.2.1 粮食、蔬菜类生物样品中天然和人工γ核素含量方差间的差异

粮食、蔬菜类生物样品中不同部位γ核素含量的方差是否是齐性的［8］，即它们含量的变化幅度是否一致，可以通过方差的F检验进行检验，检验结果见表3。由表3可知，根类、茎类和叶类3类粮食、蔬菜生物样品中的γ核素含量的方差变化因放射性物质的不同而不同。只有茎类与叶类的226Ra核素含量的方差差异性显著。总的来看，在显著水平α=0.05下，3类粮食、蔬菜生物样品中的γ核素含量的离散度差异不显著。

表3 粮食、蔬菜类γ核素含量的方差的差异性F检验Tab.3 F test differences of variance of the γ radionuclide amount in Grain and vegetables

4.2.2 粮食、蔬菜类天然和人工γ核素含量的差异

为了检验粮食、蔬菜类生物样品中γ核素含量在根类、茎类和叶类不同部位3类粮食、蔬菜生物样品中的放射性水平有什么不同，我们通过两样本平均值的一致性检验［8］(t检验)，对其进行差异的显著性检验，检验结果见表4。由表4可知，在显著水平α=0.05下，3类样品间γ核素含量均值之差均小于t值，也就是说这3类生物样品中γ核素含量的差异不显著。

表4 粮食、蔬菜类γ核素含量的差异性t检验Tab.4 T test differences of the γ radionuclide amount in Grain and vegetables

5 结论

本次调查中，在从环境介质 (气溶胶、沉降物、土壤)、植物、动物、食物这一链条中的所有样品中，基本上都含有微量的放射性核素，但所有样品的检测结果均符合相关国家标准，与环境背景值相比较，均属于正常水平，没有发现明显的人工放射性核素污染的现象，也未发现明显的人工放射性核素在所调查的生物样本中有明显的增高和富集现象。3类粮食、蔬菜生物样品中的γ核素的含量及其离散度均差异不显著。

综上所述:通过以上调查结果可以认为，日本福岛第一核电站放射性物质泄漏事故在短时间内，未对四川省本次调查范围内的大气环境、沉降物、土壤及农作物和奶牛食物造成放射性污染，未对调查范围内的牛奶、水果、蔬菜、肉类、鱼类等省内居民食物产生明显放射性污染，对与调查范围相关的生态环境和食物链的放射性影响不明显，也未对从沿海输入四川省的部分海鲜产品产生明显放射性影响。

［1］ GB/T 11743-1989，土壤中放射性核素的γ能谱分析方法［S］.

［2］ GB/T 16145-1995，生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法［S］.

［3］ WST 184-1999，空气中放射性核素的γ能谱分析方法［S］.

［4］ GB/T 11713-1989，用半导体γ谱仪分析低比活度γ放射性样品的标准方法［S］.

［5］ GB 14882-94，食品中放射性物质限制浓度标准［S］.

［6］ 四川省辐射环境质量监测年报［R］.四川省辐射环境管理监测中心站，2012.

［7］ 四川省辐射环境质量监测年报［R］.四川省辐射环境管理监测中心站，2013.

［8］ 常 宏，白书明，赵国芳，等.兰州市生物样品中放射性核素水平及地域性分布研究［J］.甘肃环境研究与监测，1995，8(4):1-5.