细支卷烟辅材参数对主流烟气苯并[a]芘释放量的影响效应

李朝荣，张燕，黄治，王毅，齐延鹏，陶文生，陈昆燕，汪长国

1.重庆中烟工业有限责任公司 技术中心，重庆 400060；2.云南省烟草质量监督检测站，云南 昆明 650106

0 引言

与普通卷烟相比，细支卷烟具有节约资源、低害低焦等优势.近年来，烟草行业坚持把发展细支卷烟作为降焦减害、节能环保和降本增效的重要方向，细支卷烟产销量、销售结构、税利水平都实现了较快增长[1]，国内各大卷烟品牌也都推出了自己的细支卷烟产品.苯并[a]芘(B[a]P)释放量是卷烟危害性评价指数中的重要参数[2]，一直是研究者关注的焦点，但相关研究主要集中在传统卷烟上.目前关于细支卷烟的研究主要集中在细支卷烟的烟机改造[3-5]、制丝工艺对细支卷烟质量稳定性和烟气常规成分的影响[6-7]、卷烟纸参数和滤嘴参数对细支卷烟烟气常规成分释放量的影响[8-10]，而有关细支卷烟辅材参数对主流烟气释放量影响的研究甚少，特别是对细支卷烟主流烟气 B[a]P 释放量的影响尚未检索到相关文献.鉴于此，本文拟运用数理统计方法，基于实际应用，研究卷烟纸、接装纸、成型纸及滤嘴丝束规格参数组配对细支卷烟主流烟气 B[a]P 释放量的影响，旨在科学搭配细支卷烟材料，从而为降低细支卷烟B[a]P释放量提供参考.

1 材料与方法

1.1 材料、试剂与仪器

1.1.1 主要材料卷烟纸、接装纸、成型纸、滤嘴丝束、某牌号烤烟型叶组配方烟丝，均由重庆中烟工业有限责任公司提供.

1.1.2 主要试剂甲醇(HPLC 级)，美国 Thermo Fisher Scientific公司产；环己烷(HPLC 级)，北京迪马科技有限公司产；B[a]P、D12-B[a]P，纯度均≥98%，美国Accustandard公司产.

1.1.3 主要仪器200A型吸烟机，德国Borgwaldt公司产；7890B GC/5977 质谱检测器，美国Agilent公司产；DELTAD200H型超声波发生器，台湾台达公司产；V-805/R-205型真空旋转蒸发仪，瑞士Büchi公司产.

1.2 实验方法

1.2.1 辅材参数的选择通过调研重点规格卷烟所用辅材的应用情况，结合前期项目组研究结果[11]，以B[a]P释放量为指标，选取不同卷烟纸透气度X1(50 CU、60 CU、70 CU、80 CU、100 CU)、接装纸透气度X2(200 CU、400 CU、600 CU、800 CU、1000 CU)、成型纸透气度X3(6000 CU、10 000 CU、16 000 CU、20 000 CU、26 000 CU)和滤嘴丝束规格X4(8.0Y/15 000、7.5Y/16 000、6.0Y/17 000)为主要因素，进行均匀试验设计.

1.2.2 试验设计与样品卷制采用均匀设计方法[12-13]设计试验组配方案，为消除不同量纲和数量级带来的影响，对各个因素水平进行极差归一化处理[14]，所得试验组配详见前期项目组的研究结果[11]，每组进行3次重复试验.按照试验设计组配方案，以某牌号烤烟型叶组配方烟丝卷制样品卷烟，除试验组配方案中所涉及的因素外，配方烟丝和其他参数均一致.

1.2.3B[a]P释放量检测依据《卷烟 烟气总粒相物中苯并[a]芘的测定》(GB/T 21130—2007)[15]对样品卷烟主流烟气B[a]P释放量进行检测.

1.2.4 数据处理与分析以X1—X4为自变量，以B[a]P释放量为因变量，利用SPSS和DPS软件，采用二次多项式回归方法建立回归方程，并进行检验；运用因子主效应分析法[16]计算各因子的贡献率；以其他因子取中水平(0.5)为例，分别进行细支卷烟辅材参数对B[a]P释放量的单因子效应、边际效应及双因子效应分析[16]；基于生产实际参数，采用极值寻优法和综合平衡法[16-20]，获得B[a]P释放量较低的细支卷烟辅材参数组合.

2 结果与分析

2.1 试验结果的数据统计

按照文献[11]试验组合获得卷烟样品，检测其主流烟气B[a]P释放量，统计结果为平均值5.89 ng/支、最小值5.14 ng/支、最大值6.79 ng/支、标准差0.68 ng/支、变异系数11.52%、偏度系数0.13、峰度系数-0.23.偏度系数稍大于零，表示为正偏峰，峰度系数略小于零，表示为平阔峰，说明数据略显分散；变异系数、标准差都较小，偏度系数、峰度系数都接近于零，说明样品基本符合正态分布特征，可作为整体进行分析.

2.2 模型构建及效应分析

2.2.1 回归分析模型采用1.2.4的方法得到的模型为

该回归方程的决定系数R2=0.999 9，表明模型拟合度好，解释能力强；进行模型各自变量系数T检验，P=0.003<0.01，说明模型各自变量系数达到极显著水平；进行模型F检验，F=56 394>F0.05(4,1)=224.58，说明模型达到显著水平，具有统计学意义；对模型的残差进行独立性检验，Durbin-Watson统计量d=2.12，说明残差无自相关.表1是目标值的标准回归系数.由表1可知，各因子或因子的交互对目标值的影响的大小顺序为X2X3>X1X4>X32>X4，X32、X4与B[a]P释放量呈正相关，X2X3、X1X4与B[a]P释放量呈负相关.

2.2.2 因子主效应分析采用因子主效应分析法计算各因子对因变量的贡献率，该贡献率表征了在试验范围内各因子的贡献大小.经统计得到X1的贡献率为 0.496、X2的贡献率为0.498、X3的贡献率为1.488、X4的贡献率为 1.465.其中，X3对细支卷烟主流烟气B[a]P释放量影响最大，这与文献[16]的结论不同，究其原因可能在于烟支圆周变小后，成型纸透气度与接装纸透气度的匹配不同.因此，在辅材搭配时应关注成型纸透气度与接装纸透气度的匹配关系.

2.2.3 单因子效应分析为探讨单因素对B[a]P 释放量的影响规律，在其他因素分别取低水平(0)、中水平(0.5)、高水平(1.0)时，根据回归方程，进行B[a]P释放量的单因子效应分析，结果如图1所示.由图1a)可知，X1、X2、X3和X4取不同水平时，B[a]P释放量均为恒定值，表明B[a]P的释放量不随X1、X2、X3和X4的水平变化而变化.由图1b)可知，X1、X2、X4与B[a]P释放量呈负线性相关关系；在试验参数设定范围内，X3与B[a]P释放量存在非线性关系，且当X3=2.26时出现拐点，当0≤X3≤1.0时，B[a]P的释放量随着X3的增加而减少.从图1c)可知，X1X2、X4与B[a]P释放量呈负线性相关关系；在试验参数设定范围内，X3与细支卷烟主流烟气中B[a]P的释放量存在非线性关系，且当X3=4.53时出现拐点，当 0≤X3≤1.0时，B[a]P的释放量随着X3的增加而减少，与其他因素取中水平时相同.

表1 目标值的标准回归系数

图1 单因素对B[a]P释放量的影响Fig.1 Effect of single factor on B[a]P delivery

2.2.4 边际效应分析通过对回归方程中各因素求偏导，可以得到各因素对细支卷烟主流烟气中B[a]P释放量的影响速率.以其他因素取中水平(0.5)为例，各因素B[a]P释放量的边际效应如表2所示.由表2可知，在试验参数设定范围内，X1、X2、X4与B[a]P释放量呈负效应，且不随其水平变化而变化；X3的影响速率也与B[a]P释放量呈负效应，影响速率绝对值随其水平的增加而减小.

2.2.5 双因子效应分析对前述试验结果进行两两因素的交互作用分析，可能存在交互作用的因素有X1和X2、X1和X3、X1和X4、X2和X3、X2和X4、X3和X4.由回归方程可知，交互作用明显的因素有X1和X4、X2和X3.以其他因素取中水平(0.5)为例，采用等高线分析法，探讨两组因素交互作用对B[a]P释放量的影响效应，结果如图2所示.由图2可知，X1与X4、X2与X3的交互作用均表现为：两因素的水平值愈小，交互作用愈弱；两因素的水平值愈大，交互作用愈强；两因素水平值较小(接近低水平时)时，不利于B[a]P释放量的降低；两因素水平值取较高水平时，任一因素水平值的增加均有利于B[a]P释放量的降低.

表2 B[a]P释放量的边际效应

2.3 参数优化结果与验证

2.3.1 参数优化由因子主效应、单因子效应和边际效应分析得知，各因素与B[a]P释放量均为负相关；而双因子效应分析表明，存在两两因素间的交互效应.因此，需要对参数组合进行寻优，优化出有利于细支卷烟主流烟气B[a]P释放量降低的卷烟辅料参数组合.

根据已建立的数学模型，在各因素的变化范围内(0

2.3.2 试验验证依据前述参数优化组合进行3次验证试验，测定的细支卷烟样品主流烟气B[a]P释放量分别为2.99 ng/支、3.15 ng/支、3.22 ng/支，平均值为3.12 ng/支.将优化参数代入回归方程，可得主流烟气B[a]P释放量预测值为2.63 ng/支，与验证样品检测平均值的相对偏差为8.52%，相对偏差小于10%，与模型预测值有较好的一致性，与试验组的B[a]P 释放量最低值相比，降幅达39.30%.

3 结论

本文通过多种数据分析方法研究了卷烟纸透气度(X1)、接装纸透气度(X2)、成型纸透气度(X3)、滤嘴丝束规格(X4)对细支卷烟主流烟气B[a]P释放量的影响.结果表明，在试验范围内，X3对B[a]P释放量的影响最大，其次依序分别是X4、X2和X1，各因素均与主流烟气 B[a]P 释放量呈负效应；X1与X4、X2与X3有强的交互作用，各因素或因素的交互对目标值的影响大小依次为X2X3、X1X4、X32及X4，其中，X32、X4与B[a]P释放量呈正相关，X2X3、X1X4与B[a]P释放量呈负相关；B[a]P释放量较低的辅材参数组合为卷烟纸透气度100 CU，接装纸透气度800 CU，成型纸透气度26 000 CU，滤嘴丝束规格6.0Y/17 000，预测值与试验组的最低值相比，细支卷烟主流烟气B[a]P释放量降低了39.30%.上述结论是基于某一配方烟丝获得的，是否适用于试验范围以外的情况还有待验证，而对于不同配方烟丝还需深入研究.

图2 双因素交互作用Fig.2 Two factor interaction