气流聚焦静电喷雾喷射行为实验研究

刘海燕 潘引波 姜佳昕 张 恺 郑高峰 柳 娟

1.集美轻工业学校先进制造产业系，厦门，3610222.厦门大学航空航天学院，厦门，361005

气流聚焦静电喷雾喷射行为实验研究

刘海燕1潘引波1姜佳昕2张 恺2郑高峰2柳 娟2

1.集美轻工业学校先进制造产业系，厦门，3610222.厦门大学航空航天学院，厦门，361005

为提高射流喷射的稳定性和薄膜成型效率，设计开发了具有气流聚焦功能的静电喷雾装置。仿真研究了喷雾空间电场和气体流场的分布特性，开展了静电喷雾实验研究，分析了喷雾射流喷射行为，讨论了静电喷雾薄膜沉积面积和纳米颗粒直径的控制规律。结果表明，辅助气流的加载能够有效提高喷嘴处射流的喷射速度，促进射流拉伸细化，对减小纳米颗粒直径、提高颗粒均匀性都具有很好的促进作用。

静电喷雾；气流聚焦；纳米颗粒；薄膜沉积；射流行为

0 引言

静电喷雾利用外电场拉伸溶液产生射流，射流在电荷排斥力的作用下产生破裂，经溶剂挥发形成微纳颗粒[1-2]，具有可控性强、设备简单、成本低廉等优点[3-4]，已在静电微粒化[5]、纳米材料制备[6]、药物传输[7]等领域获得了广泛应用，成为纳米薄膜与微纳系统集成制造的重要技术手段。

传统静电喷雾方法中，溶液处于自由流动状态，射流喷射位置易产生变化，且射流初始直径也随射流喷射时间的改变而变化，影响了射流喷射的稳定性和纳米颗粒直径分布的均匀性，限制了静电喷雾技术的产业化应用。提高射流喷射的稳定性已成为静电喷雾技术研究的重点。KIM等[8]利用圆柱形辅助电极产生交变电场，使溶液从喷嘴喷射出时更加稳定。YANG等[9]设计了一种利用PVC绝缘管的系统来调整电场的分布，从而实现对射流的控制。STACHEWICZ等[10]通过在喷嘴尖端进行疏水处理来提高溶液的表面张力，实现了射流喷射位置的固定。DENG等[11]引入同轴孔板以减弱射流间的干扰，提高射流喷射的效率和稳定性。

气流聚焦能够提高喷嘴处射流的喷射速度，促进射流拉伸细化，提高喷射效率，减小纳米颗粒直径，提高纳米颗粒分布均匀性，为均匀纳米薄膜制备提供了一种有效技术手段[12-15]，具有良好的发展前景。本文针对自主开发设计的具有气流聚焦功能的静电喷雾装置，分析了射流喷射的控制规律，讨论了辅助气流对纳米颗粒直径分布和均匀性的影响。

1 具有气流聚焦功能的静电喷雾装置设计

1.1 静电喷雾装置结构

如图1所示，具有气流聚焦功能的静电喷雾装置主要包含1个进液管道、1个储液槽、1个喷嘴、1个供气管道以及1个气罩。

(a)喷头实物图

(b)喷头剖面图图1 具有气流聚焦功能的静电喷雾装置结构Fig.1 Structure of electrostatic spray spinneret with gas focusing

利用精密注射泵进行溶液供给，溶液经进液管道输送至喷嘴。气罩底面的气孔与喷嘴同轴布置，气泵通过供气管道向气罩内提供压缩气体，气体从气孔流出，环绕于喷嘴四周对射流起约束作用，实现射流的长时间稳定喷射。

通过引入辅助气流对射流进行气流聚焦，提供辅助的拉伸力来提高静电喷雾效率，提升射流喷射过程中的稳定性。并且，气流聚焦对细化射流，减小纳米颗粒直径，提高纳米颗粒分布均匀性，提高纳米薄膜质量具有积极作用。

1.2 气体流场仿真

利用ANSYS CFX仿真软件建立气体流场的仿真模型，探索辅助气体在喷嘴周围的分布情况。对进气口施加压力为25 kPa的辅助气流后，得到图2所示的气体流场仿真结果。

图2 气体流场仿真云图Fig.2 Cloud chart of focused gas flow simulation

鞘层结构对辅助气流起到了良好的约束作用。喷嘴出口处，辅助气体在射流周围形成稳定的层流结构，降低了射流与周围介质的相对速度，提高了射流喷射过程的稳定性。同时，辅助气流对射流具有拉伸作用，降低了射流喷射所需电压，减小了高电压、大电荷密度的干扰，可以改善射流喷射过程的稳定性。此外，辅助气流的加载有助于提高喷射效率，对于改善静电射流喷射稳定性具有积极作用。

1.3 空间电场仿真

利用ANSYS仿真软件建立静电喷雾装置空间电场的仿真模型，探索高压条件下喷嘴到收集板间电场的分布情况。对喷嘴施加5 kV电压后，得到图3所示的空间电场仿真结果。

(a)空间电场分布矢量图

(b)空间电场强度分布曲线图3 电场仿真结果Fig.3 Simulation results of electric field

图3a中，喷嘴周围形成稳定且对称分布的空间电场，电场线集中分布于喷嘴下方，为射流提供足够的拉伸力保证其稳定喷射。图3b所示为喷嘴到收集板的以中心线上空间电场强度的分布曲线，仿真结果表明喷嘴处的电场强度最大。

2 静电喷雾溶液配制及实验装置

静电喷雾溶液为聚氧化乙烯溶液，聚合物溶液的质量浓度为2%，溶剂为去离子水与乙醇(体积比为3∶1)的混合液。

基于具有气流聚焦功能的静电喷雾装置，搭建了静电喷雾实验系统，如图4所示。高压直流电源(天津东文DW-SA403-1ACE5)正极直接接入溶液，负极连接作为收集板的锡箔纸，喷嘴与收集板间产生高压静电场，提供射流喷射所需要的电场力；精密注射泵(HARVARD-11plus)为供液装置，将喷雾溶液经进液管道输送至喷嘴；调压阀用于调节进气压力；气泵通过进气管道向气罩内持续供给辅助气体。静电喷雾系统设有CCD相机(uEyeRe UI-2250-C)，可以对静电喷雾的射流进行实时观测与记录。采用场发射扫描电子显微镜(LEO1530)观测纳米颗粒的形貌和直径。

图4 静电喷雾实验装置Fig.4 Experimental setup of electrostatic spray

3 实验结果与讨论

3.1 静电喷雾射流分析

如图5a所示，未加载辅助气流时，喷嘴处的“泰勒锥”较大，锥角较小，射流较粗，并且扰动较大。加载辅助气流以后，“泰勒锥”明显变大，射流在一定程度上得到拉伸细化，如图5b所示。鞘层气体的约束作用使辅助气流在喷嘴处的射流周围形成稳定的层流结构，降低了射流与周围介质的相对速度，提高了射流喷射过程的稳定性。实验溶液的质量浓度为2%，供液速率为0.2 mL/h，针头内径为0.25 mm，针头到收集板的距离为5 cm，加载电压为6 kV，加载辅助气流压力为5 kPa。

(a)未加载辅助气流 (b)加载辅助气流图5 喷嘴处射流喷射形态Fig.5 Ejecting behavior of jet at nozzle

为了进一步分析射流喷射的影响因素，探讨了射流长度以及雾化角θ大小的变化规律。实验溶液的质量浓度为2%，供液速率为0.4 mL/h，针头内径为0.06 mm，针头到收集板的距离为1 cm。图6所示为不同电压条件下的静电喷雾射流喷射形态。对比实验结果可以发现，施加电压大小对静电喷雾射流喷射具有很大影响。电压为3～6 kV时，射流处于稳定锥—射流状态。射流长度和雾化角θ随电压大小的变化规律如图7所示。随着电压的增大，射流所受轴向电场力相应增大，射流速度变大，因此射流长度随着电压增大而增大。电压为3.5 kV、4.0 kV、4.5 kV、5.0 kV、5.5 kV、6.0 kV时，对应射流长度分别为3.084 mm、3.375 mm、3.620 mm、3.641 mm、4.141 mm、4.391 mm。电压的变化会改变射流表面的电荷量和喷头到收集板之间的电场强度，同时也会改变雾化角的大小。射流雾滴之间带有同种电荷，存在排斥力，随着电压的增大，电荷间距离增大，雾滴之间的库仑力显著减小，射流的横向速度变小，因而雾化角随着电压增大而减小。电压从3.5 kV增大到6.0 kV的过程中，雾化角从98°减小为76°。

图6 不同电压下射流喷射状态Fig.6 Jet behavior under different applied voltage

图7 射流长度和雾化角大小随电压的变化规律曲线Fig.7 Variation of jet length and spray angle with different applied voltage

此外，还考察了供液速率对静电雾化射流长度以及雾化角的影响。实验溶液的质量浓度为2%，针头内径为0.06 mm，针头到收集板的距离为1 cm，电压为4 kV。图8所示为不同供液速率条件下的静电雾化射流喷射形态。射流长度和雾化角随供液速率的变化规律如图9所示。随着供液速率的增大，相同时间内喷头出液速率增大，射流喷射速度上升，因此静电雾化射流长度随着供液速率的增大而增大。供液速率由0.2 mL/h增大到1.0 mL/h时，射流的长度由2.72 mm增大到4.16 mm。然而，随着供液速率的增大，射流的轴向速度增大，因此雾化角随供液速度的增大而减小。供液速率为0.2 mL/h时，雾化角为100°；供液速率为1.0 mL/h时，雾化角减小为68°。

图8 不同供液速率下静电喷雾射流喷射形态Fig.8 Jet behavior under different flow rate

图9 射流长度和雾化角大小随供液速率的变化规律曲线Fig.9 Variation of jet length and spray angle under different flow rate

3.2 静电喷雾薄膜沉积实验

加载辅助气流前后静电喷雾沉积所得薄膜如图10所示。未加载辅助气流时，射流破裂为细小雾滴，在锡箔纸上得到微纳颗粒聚集形成的薄膜，如图10a所示。加载辅助气流后，辅助气体从气孔流出后逐渐扩散到周围介质。带电射流在辅助气流的干扰下，在收集板上方呈紊流态不规则运动，射流运动范围也将随之增大，静电喷雾沉积所得薄膜面积大于未加载辅助气流时沉积所得的薄膜面积，如图10b所示。实验溶液的质量浓度为2%，供液速率为0.1 mL/h，针头内径为0.25 mm，针头到收集板的距离为5 cm，加载电压为4 kV，加载辅助气流压力为5 kPa。

(a)未加载辅助气流

(b)加载辅助气流图10 静电喷雾沉积所得薄膜Fig.10 Thin film prepared by electrostatic spray

在不同辅助气流加载条件下进行静电喷雾实验，得到沉积薄膜直径与供液速率的关系曲线图(图11)。随着供液速率的增大，静电喷雾沉积所得薄膜直径增大。供液速率为0.1 mL/h时，沉积薄膜直径为6.5 cm；供液速率增大到0.4 mL/h时，沉积薄膜直径增大到9.0 cm。辅助气流加剧了射流的无规则不稳定运动，因此沉积薄膜直径较未加载辅助气流时的大，当供液速率为0.1 mL/h时，沉积薄膜直径可达10 cm左右。

图11 纳米薄膜直径与供液速率的关系曲线图Fig.11 Relationship between diameter of film and flow rate

3.3 纳米颗粒直径

图12为加载辅助气流前后收集到的纳米颗粒的SEM图。实验溶液的质量浓度为2%，供液速率为0.2 mL/h，针头内径为0.25 mm，针头到收集板的距离为7 cm，加载电压为6 kV，加载辅助气流压力为5 kPa。利用场发射扫描电子显微镜观察并记录收集到的纳米颗粒的形貌和直径。未加载辅助气流时，纳米颗粒粘连现象严重，形状很不规则，沉积质量较差，如图12a所示。加载辅助气流后，纳米颗粒形状的规则性显著提高，纳米颗粒以圆球状为主。再者，辅助气流加速了溶剂挥发，减少了颗粒间的粘结，可获得分散状的纳米颗粒，如图12b所示。因此，辅助气流的引入有助于提高纳米薄膜的质量和稳定性。

(a)未加载辅助气流

(b)加载辅助气流图12 静电喷雾所收集纳米颗粒的SEM图Fig.12 SEM images of electrostatic spray namoparticles

在不同辅助气流加载条件下进行静电喷雾实验，考察纳米颗粒直径分布的影响因素。图13为纳米颗粒直径与供液速率关系曲线图，纳米颗粒随供液速度的增加而增大。供液速率从0.1 mL/h增大到0.3 mL/h，加载辅助气流前，纳米颗粒平均直径从627.23 nm增大到715.3 nm；加载辅助气流后，纳米颗粒平均直径从447.4 nm增大到715.3 nm。但随着供液速率的增加，相同时间内锥-射流的出液速率增大，供液速率过大时，溶剂来不及完全挥发便沉积在收集板上，纳米颗粒之间将发生粘结而无法均匀分散，降低了沉积薄膜的质量。此外，不加载辅助气流时，不同供液速率条件下得到的纳米颗粒直径分布在515～852 nm之间；加载辅助气流以后，不同供液速率条件下得到的纳米颗粒平均直径分布范围为355～684 nm。辅助气流的加载有助于减小纳米颗粒的直径，提高纳米颗粒分布的均匀性。实验溶液质量浓度为2%，针头内径为0.25 mm，针头到收集板的距离为7 cm，加载电压为6 kV，加载辅助气流压力为5 kPa。

图13 纳米颗粒直径与供液速率关系曲线图Fig.13 Relationship between diameter o nanoparticles and flow rate

图14为不同辅助气流加载条件下纳米颗粒直径与加载电压的关系曲线图。随着加载电压从5 kV增大到9 kV，加载辅助气流前，纳米颗粒平均直径从680.3 nm减小到623.67 nm；加载辅助气流后，纳米颗粒平均直径从521.63 nm减小到447.27 nm。加载电压的增大有助于增大射流所受到的电场力，促进射流的拉伸细化，减小纳米颗粒直径。不加载辅助气流时，不同加载电压条件下得到的纳米颗粒直径为490～835 nm；加载辅助气流以后，纳米颗粒的平均直径为313～640 nm。进一步说明辅助气流的加载有助于减小纳米颗粒的直径，提高纳米颗粒分布的均匀性。实验溶液的质量浓度为2%，供液速率为0.2 mL/h，喷嘴针头内径为0.25 mm，针头到收集板的距离为7 cm，加载辅助气流压力为5 kPa。

图14 纳米颗粒直径与加载电压关系曲线图Fig.14 Relationship between diameter o nanoparticles and applied voltage

4 结语

本文引入辅助气流，设计开发了具有气流聚焦功能的静电喷雾装置，通过对空间电场和辅助气流流场的仿真分析优化了喷头结构，提高了鞘层气体在喷嘴处的约束聚焦能力。辅助气流环绕于喷嘴四周形成稳定的层流结构，降低了射流与周围介质的相对速度，提高了射流喷射过程的稳定性。同时，辅助气流对射流的持续拉伸作用力会大大减小纳米颗粒直径。未加载辅助气流时，纳米颗粒平均直径为620～720 nm；加载辅助气流后，纳米颗粒平均直径为450～540 nm。实验表明，气流聚焦下的静电喷雾提高了射流喷射稳定性，减小了纳米颗粒直径，提高了纳米颗粒分布均匀性，为实现均匀纳米薄膜沉积提供了新的研究方法。

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(编辑 张 洋)

Experimental Research of Electrostatic Spray Jet Behavior with Gas Focusing

LIU Haiyan1PAN Yinbo1JIANG Jiaxin2ZHANG Kai2ZHENG Gaofeng2LIU Juan2

1.Advanced Manufacturing Industry Department,Jimei Light Industry School,Xiamen,Fujian,361022 2.School of Aerospace Engineering,Xiamen University,Xiamen,Fujian,361005

Electrostatic spray spinneret with gas focusing was designed herein, which improved the stability of electrostatic spray jet and the efficiency of micro thin film deposition. Distributions of space electric field and flow field of gas were simulated, regularity of the spray was analyzed, and effects of processing parameters on the deposition areas of the film and diameters of nanoparticles were discussed. Experimental results show that, the jet injection velocity is increased by loading of auxiliary flow, and continuous stretching of auxiliary flow will lead to decrease the diameters of nanoparticles and to improve the nanopartides homogeneity.

electrostatic spray; gas focusing; nanoparticle; film deposition; jet behavior

张玉存，男，1969年生。燕山大学电气工程学院教授、博士研究生导师。主要研究方向为信号处理与识别、测试技术、故障诊断等。发表论文30余篇。徐 飞(通信作者)，男，1989年生。燕山大学电气工程学院硕士研究生。E-mail:1453503942@qq.com。付献斌，男，1985年生。河北环境工程学院信息工程系讲师。

2016-06-03

国家自然科学基金资助项目(51405408) ；福建省中青年教师教育科研项目(JAT160002)；厦门市科技计划资助项目(3502Z20163005)；厦门南方海洋研究中心资助项目(15GHS019HJ03)

TH137

10.3969/j.issn.1004-132X.2017.08.012