石家庄一次沙尘大气污染物与边界层相互作用

董晓波,麦 榕,王红磊,杨 洋,赵利伟,舒志远,张晓瑞（1.河北省气象与生态环境重点实验室,河北 石家庄 05000；.河北省人工影响天气办公室,河北 石家庄 05000；3.南京信息工程大学,气象灾害预报预警与评估协同创新中心,中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室,江苏 南京 10044）

沙尘气溶胶是对流层大气气溶胶的重要组成,全球每年进入大气中的沙尘气溶胶可达 1000～3000Tg,约占全球对流层气溶胶的 50%[1-2].沙尘天气可使得大气中气溶胶质量浓度急速升高,地面PM10在几小时内可达到几千 μg/m3,使得能见度快速下降,对交通和城市空气质量造成较大影响[3-7].沙尘天气发生时,除了远距离输送的沙尘颗粒,强风天气还会将局地的扬尘等卷入空中,使得人群暴露在较高浓度的颗粒物水平下,进而对人体健康造成较大影响[8-9].研究表明我国西北部地区人群的心脑血管疾病、呼吸系统疾病发病率与当地频发的沙尘天气关系密切[10-12].此外,沙尘过程还可影响下游地区气溶胶粒径分布和化学组成[13-17],并且沙尘粒子还可影响大气中的非均相化学过程[18].

沙尘污染是我国华北平原地区春季重要的污染类型.研究表明北京地区有58.8%的4级以上重污染日是由沙尘天气引起的[19].2016～2018年北京地区春季的4级以上重污染日中有47.8%（11d）出现了沙尘天气[20].近年来,针对华北平原地区沙尘期间起沙源地、沙尘输送路径和气溶胶化学组分等方面开展了大量的研究[21-25].魏巍等[23]研究发现在沙尘过程前期,华北地区由地面至高空处于弱辐散场,下沉运动较弱,空中的沙尘缓慢降落形成浮尘天气.Fan等[24]也发现大气环流和气候条件的变化,与中国北方沙尘事件的频率密切相关.根据2007～2014年CALIPSO Level 2气溶胶廓线产品分析表明,华北地区近地面以污染沙尘气溶胶为主;春季以沙尘为主,夏秋季以污染沙尘为主,冬季中高层以沙尘为主,低层以污染沙尘为主[26].李思思等[27]发现沙尘期间 Dust 颗粒粒径主要分布在 0.5～1.1μm,Dust 颗粒的 NO3-/HSO4-（颗粒数）比值为1.31,颗粒老化程度较高.

沙尘远距离输送过程中,由于沙尘层较高,因此在传输过程中对边界层结构的影响较大[28-35].进入大气中的沙尘粒子,可以减少到达地面的太阳辐射,进而使得大气湍流过程减弱,这使得边界层内的湍流混合减弱,导致地面风速降低[32];在一定大气结构条件下沙尘与地面污染相混合的现象[34].目前,针对沙尘过程中气溶胶和边界层等要素的垂直观测多使用激光雷达和卫星[36-39],无法得到沙尘过程中详细的气溶胶和边界层垂直结构特征.2020年 5月11～12日华北平原出现一次沙尘过程,为了探究沙尘过程中大气污染物与边界层的相互影响机制,使用云高仪和空中国王-350飞机探测平台观测了气溶胶后向散射系数、气象要素、BC（黑碳气溶胶）和0.1～3.0μm 气溶胶粒径分布的垂直结构.此外,结合FY-4A卫星数据、大气污染物数据、地面气象数据和探空数据,分析了这次沙尘过程的传输特征、大气污染物时空分布特征以及沙尘过程中大气污染物与边界层的垂直分布特征.以期为揭示沙尘对城市地区空气质量的影响机制提供借鉴.

1 数据资料与方法

1.1 观测地点和数据

云高仪和地面气象数据来自石家庄市栾城区人影基地（37.54°N,114.36°E;海拔高度:60m）（图1）.空中国王-350HW 飞机自正定机场起飞和降落,正定机场距离人影基地约 40km.地面探空数据（温度、RH、风速、风向和气压）使用距离石家庄最近的邢台皇寺探空站（37.17°N,114.35°E;海拔高度:184m）,距离人影基地约 76km.PM2.5、PM10、O3、SO2、CO和 NO2数据来自中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台（http://106.37.208.233:20035/）公布的数据,时间分辨率为 1h.由于空域原因,飞机起飞时间为2020年5月12日17:05,落地时间为2020年5月12日19:16,飞行最大高度为7066m.

图1 研究区站点分布和飞机飞行轨迹Fig.1 Topography of the observation site and the surrounding area and aircraft observation track

由图 1的飞机飞行轨迹可知,飞机从正定起飞上升到 2100m后平飞到栾城县,到达栾城县后在2100m 进行平飞一圈.之后飞往A点（37.54°N,114.36°E）（人影基地）,以点A为中心,半径5km作垂直探测,高度从 2100m 缓慢上升到 7100m.在到达7100m 后直接飞往 B点（37.44°N,114.45°E）（赵县）,以点B为中心,半径5km作垂直探测,高度从7100m缓慢下降至 2100m,之后返航降落在正定机场.其中A点和B点的水平距离为30km,对于沙尘天气研究差异较小,属于同一研究区域.此外,飞机上行和下行轨迹所经过区域差异较小.

1.2 国王-350HW飞机观测平台

空中国王-350HW飞机为美国比奇公司生产的双发螺旋桨飞机,机长 14.6m,翼展 17.6m,改装后双发升限10000m高度.机载探测设备包括飞机综合气象测量系统（AIMMS-20）（加拿大Aventech公司）,被动腔气溶胶谱探头PCASP-100（美国DMT公司）和黑碳仪AE-33（美国Magee公司）.空中国王-350HW飞机观测平台介绍详见文献[40].

AIMMS-20用于测量气象要素和飞行轨迹等信息.该系统以高达20Hz的速率提供精确的实时气象数据（温度、RH、风速、风向和垂直风速等）.PCASP-100探头,根据米散射理论,按照散射光强的大小来推算粒子的尺寸.测量直径0.1～3.0μm的气溶胶粒子,分为30个间隔不完全相等的通道,探测采样频率为 1Hz.由于设备存在潜在的不确定性,因此PCASP 的第一通道（0.1～0.11μm）数据被忽略.AE-33有 370、470、525、590、660、880和 940nm 共 7个测量通道.黑碳仪运用光学灰度测量法,通过测定石英滤膜上BC对光的衰减量来反算BC的光学吸收系数,从而推断出BC的质量浓度,精度为1ng/m3.仪器和数据处理参见文献[40-41].空中国王-350HW飞机观测平台仪器时间分辨率为1s.

1.3 云高仪

气溶胶后向散射系数使用增强型单镜头云高仪CL51（美国Vaisala公司）进行观测.云高仪运用脉冲二极管激光探测和测距（LIDAR）技术,依据激光脉冲发出和接收到的后向散射信号之间的时间差来计算云底高度,利用垂直方向上所探测到的后向散射系数廓线来判断气溶胶垂直分布.仪器具体介绍参见文献[43].

1.4 FY-4A卫星数据

风云四号（FY-4A）卫星真彩图数据来源于中国气象局国家气象卫星中心风云四号卫星天气应用平台,空间分辨率为 4km.卫星数据具体介绍参见文献[44].

2 结果与讨论

2.1 沙尘事件概述

由图2可知此次沙尘过程中张家口最先受到影响,5月11日11:00PM10浓度开始快速增加,11:00时PM10为 81μg/m3,20:00时 PM10达到最大值 1590μg/m3.乌兰察布和呼和浩特紧随其后,分别于5月11日15:00和16:00开始受到沙尘影响,PM10最大值分别为 943（5月11日23:00）和 2425μg/m3（5月 12日02:00）.而包头在整个观测期间 PM10均未显著变化,因此本次沙尘过程起源于呼和浩特-乌兰察布-张家口一带.

图2 观测期间主要城市PM10时间序列Fig.2 Time series of PM10in major cities during observation period

通过风云四号（FY-4A）卫星真彩云图（图略,网址为:http://rsapp.nsmc.org.cn/geofy/）可知在 5月 11日沙尘源地起沙时,由于云层覆盖,并未观测到沙尘.直到5月12日05:00风云卫星才在沙尘源地上空观测到沙尘,华北平原上空仅观测到云系的存在,还未受到沙尘的影响.此后沙尘迅速向东南方传播,5月12日17:00的风云卫星云图可以清晰的看到华北平原上空的沙尘分布图像.此后,沙尘随着气流传输,5月12日19:00沙尘主体已经入海,风云卫星在华北平原上空已观测不到沙尘主体.总体来说,此次沙尘过程起源于内蒙古的呼和浩特-乌兰察布和河北张家口一带,由图2也可发现张家口的地面PM10首先增加,呼和浩特和乌兰察布紧随其后,但是呼和浩特的PM10浓度最高.起沙后迅速向下游地区传输,由于起沙源地位于华北平原边缘,因此起沙后在很短的时间内即影响到华北平原一带.由图 3可知,此次沙尘过程中,沙尘在大气中的垂直传输高度较低,多在1～2km高度,因此此次沙尘过程属于低空传输沙尘.

北京5月11日16:00～5月12日01:00PM10受沙尘的影响增加较多,11日 22:00达到最大值640μg/m3.石家庄5月12日04:00～19:00PM10受到沙尘影响,12日05:00达到最大值268μg/m3.由卫星云图可知,石家庄恰好位于沙尘传输路径的中间位置,但是地面污染物浓度并未显著增加.由图3石家庄云高仪观测到的气溶胶后向散射系数可发现,沙尘传输到石家庄时,并未较强的向下传输过程,沙尘层均维持的1km以上,因此对地面污染物的影响较小.

由图2石家庄PM10时间变化和图3云高仪的观测结果,本文中将石家庄地区的观测分为以下 3个阶段:沙尘前,2020年 5月 9日 00:00～2020年 5月12日03:00,此时PM10质量浓度较低,且云高仪观测到的垂直方向后向散射系数较小,此时沙尘还未影响到石家庄地区;沙尘期间,2020年 5月 12日04:00～19:00,此时PM10质量浓度快速增加,垂直方向的后向散射系数较大,石家庄地区受到沙尘的影响;沙尘后,2020年5月12日 20:00～2020年5月15日23:00,此阶段 PM10质量浓度恢复到沙尘前的水平,垂直方向气溶胶后向散射系数显著降低,沙尘对石家庄地区的影响基本结束.

图3 云高仪后向散射系数时间序列Fig.3 Time series of aerosol backscatter by Vaisala CL51 ceilometer during observation period

2.2 沙尘期间地面污染物变化特征

由图4可知沙尘期间石家庄 PM10的质量浓度平均为166.3μg/m3,分别是沙尘前和沙尘后的2.7倍和1.5倍.沙尘期间PM2.5平均浓度为26.4μg/m3,是沙尘前的 1.2倍,是沙尘后的 66.4%.沙尘期间 PM2.5/PM10的值为 0.16,远低于沙尘前（0.38）和沙尘后（0.37）.这与以往的研究类似[45],沙尘期间主要增加大气中的粗颗粒,对细粒子影响较小.由图 5和图 6的地面探空数据可知,在沙尘期间 08:00在 1.0～1.8km 处有一弱的逆温层,而在 20:00在 1.0～1.4km也观测到明显的逆温层,逆温层附近出现风速谷值,阻碍了沙尘向地面输送,因此图 3中观测到的沙尘层一直维持在＞1km,这使得地面的PM10浓度并未出现急剧增加的现象.但是在沙尘传输过程中,受到重力沉降的影响,大粒径的沙尘粒子仍可通过逆温层下落到地面,因此即使是在沙尘期间非常稳定的边界层结构,地面PM10仍然会受到沙尘的影响.

此外,由图4可知沙尘期间RH为36.7%,分别是沙尘前和沙尘后的 71.3%和 65.2%;沙尘期间风速2.5m/s,分别是沙尘前和沙尘后的1.7和1.6倍.较低的RH不利于大气中二次气溶胶的形成,较高的风速有利于污染物的扩散和土壤扬尘的产生,这也是沙尘期间PM2.5/PM10的值较低的原因.

图4 观测期间地面大气污染物平均浓度Fig.4 The average mass concentration of atmospheric pollutants during observation period

沙尘期间SO2、NO2和CO的浓度较低,平均浓度分别为7.6和21.4μg/m3及0.25mg/m3,分别是沙尘前的 86.4%、67.4%和 60.6%,分别是沙尘后的43.5%、53.8%和39.6%.沙尘期间对地面气态污染物的清除作用较强,但是沙尘过境后地面污染物浓度迅速回升.O3的变化与 PM2.5类似,沙尘期间为68.6μg/m3,是沙尘前的1.1倍,是沙尘后的78.6%.

由图5沙尘前后在近地面300～500m以下可观测到一弱的贴地逆温,而在沙尘期间则没有贴地逆温的存在.贴地逆温的存在有利于地面大气污染物的积累.这也是造成沙尘前后某些大气污染物浓度较高的一个原因.沙尘后08:00和20:00的贴地逆温强度分别为 0.25℃/（100m）和 0.3℃/（100m）,是沙尘前的2.5倍和2.3倍,因此在沙尘后地面观测到的污染物浓度最高.

图5 2020年5月12日08:00（a-c）和20:00（d-f）的地面垂直探空数据Fig.5 The profiles of meteorological variables at 2020-5-12 08:00（a-c）and 20:00（d-f）during observation period

此外,沙尘对温度的垂直分布影响较小,对 RH和风速的影响较大.在沙尘层 RH较小,风速较大,形成了一个阻碍边界层发展的“穹顶”结构.“穹顶”内由于沙尘的存在,使得沙尘层以上的太阳辐射无法到达地面,地面的长波辐射也无法透过大气窗向外传输,因此在沙尘层之下边界层反而会得到比较充分的混合.因此,沙尘期间沙尘层之下 RH 随高度的变化较小,而在沙尘前后RH在边界层内随高度迅速降低.这是使得沙尘期间地面污染物浓度降低的主要原因.此外,沙尘期间由于“穹顶”结构的存在使得地面加热作用减弱,因此在沙尘期间并未观测到贴地逆温,这也有利于地面污染物的扩散.

但是值得注意的是,沙尘主要是受到较大的天气系统的影响,沙尘期间往往在较大范围内的水平输送较大,也即可观测到区域的水平风速较大,这由图5也可明显的观测到在沙尘期间,1km附近的沙尘层存在一个风速变大层.因此,如果不是本地起沙,且远程传输的沙尘降尘较少的情况下,风速可能是影响地面污染物浓度的最主要的原因.“穹顶”结构的存在,使得地面加热作用减弱,即向上的对流减弱,不利于地面污染物的扩散,进而加剧了大气污染物的积累,但其影响应该弱于水平的风速的影响.

2.3 沙尘期间飞机探测

图 6分别给出了飞机上行和下行飞行数据.由图6可知RH和温度的垂直结构与地面探空数据分布类似.在飞机上行阶段在800～1400m存在逆温层,在1200～1300m处逆温强度可达1.8℃/（100m）.逆温层下RH随高度增加而增加,在800m处达到最大值42.6%,此后随高度增加开始降低.1200m 开始迅速降低,1200m处 RH为 34.8%,1300m处则降低为23.5%.由图3可知,此时在1200～1300m高度处气溶胶后向散射系数最大,最大值出现在 1240m处为3730×10-9sr-1,此高度层为沙尘层.由图6还可发现在逆温层内1000m高度处垂直气流出现最小值0.5m/s,在 1200m高度处风速出现最小值 2.8m/s,风向由偏南风转变为偏北风.沙尘层的出现可使得沙尘层底部出现强逆温和风切边层,对边界层结构造成较大影响.

由图6（b）可发现,飞机上行期间BC的垂直分布受沙尘的影响较大.在逆温层之下,BC质量浓度随高度增加迅速降低,在逆温层底800m处BC出现最小值319.4ng/m3.在逆温层之下,BC与温度和RH的相关系数分别为0.95和-0.90,与风速的相关系数高达-0.98.在逆温层下 BC的垂直分布与边界层结构密切相关,这与Lu等[46]的观测结果一致.

800～1100m高度内BC浓度迅速增加,1000m和1100m处BC分别为832.8,794.5ng/m3.由图6（a）可知此高度的逆温强度较弱,因此下层污染物可以传输至此.而在1200m处出现较强逆温,因此污染物无法继续向上传输,进而在此处堆积.在1200m处BC降低为472.7ng/m3,接近逆温层底浓度.此后BC浓度开始迅速增加,在 1900m 处达到最大值 1521.8ng/m3,然后开始降低,4600m 处为 593.8ng/m3.此后直到7100m左右,BC浓度均维持在相对稳定的值.1200～4600m 高度处温度随高度增加逐渐降低,而 RH则先维持在较低的浓度然后开始缓慢增加,BC与温度和RH的相关系数分别为0.50和-0.68.由图6（c）可发现在1200～4600m风速和风向也相对稳定,因此这一高度层主要受沙尘影响,此高度层BC浓度的变化主要受到沙尘外来传输的影响.

图6 飞机上行（a～c）和下行（d～f）BC和气象要素垂直廓线Fig.6 The profiles of BC and meteorological elements during aircraft take-off（a-c）and landing（d-f）observation

在飞机下行时也观测到类似的现象,在逆温层下 RH随高度增加,BC浓度迅速降低.在逆温层内BC浓度增加,在 1100m高度处 BC浓度为820.8ng/m3,与逆温层低浓度接近,此后浓度又开始增加.在 1200～2000mBC浓度维持在较高的浓度,多超过1200ng/m3,在1300m观测到最大值1431.9ng/m3.BC浓度自2000m开始随高度增加而下降,在4100m降低为364.2ng/m3,此后随高度变化较小.即在飞机下行时1200～4100m高度处BC主要受沙尘层的影响.

图7给出了飞机上行和下行期间气溶胶粒径分布特征,也可明显的发现沙尘主要影响 1200～5000m高度气溶胶粒径谱分布.＜1km 高度,气溶胶主要集中在＜0.5μm.在沙尘层,气溶胶数浓度显著增加.在飞机下行时,沙尘层观测到的气溶胶数浓度反而更高,且0.6～1.0μm气溶胶数浓度显著增加,高值影响的高度范围也显著变大.

图7 气溶胶随高度的粒径分布Fig.7 Spectral distributions of the aerosol number concentration during aircraft observations

将＜1200m 定义为沙尘层下,1200～5000m 定义为沙尘层,＞5000m 定义为沙尘层上.飞机上行时,沙尘层下中上内BC分别为981.9,996.8,545.6ng/m3.沙尘层1900m观测到BC的最大值为1521.8ng/m3,是地面浓度的92.5%.飞机下行时,沙尘层下中上内BC分别为1180.9,796.0和393.5ng/m3.沙尘层1300m观测到 BC的最大值为 1431.9ng/m3,是地面浓度的80.7%.

飞机上行时,沙尘层下、中、上内0.1～3.0μm气溶胶总浓度分别为 235.6,187.7和 43.0cm-3.沙尘层2200m观测到数浓度的最大值为 260.8cm-3,是地面浓度的 90.1%.飞机下行时,沙尘层下、中、上内0.1～3.0μm 气溶胶总浓度分别为 365.9,333.8和64.5cm-3.沙尘层 1600m 观测到数浓度的最大值为436.5cm-3,是地面浓度的1.03倍.

由图8可发现在飞机上行和下行过程中沙尘层上中下气溶胶谱谱型一致,即沙尘过程对不同高度处气溶胶谱型的影响较小.在 0.1～0.3μm 粒径段,气溶胶数浓度均为沙尘层下＞沙尘层＞沙尘层上,即随着高度增加气溶胶数浓度逐渐降低.0.5～3.0μm,沙尘层上和沙尘层下气溶胶数浓度差异较小,一方面因为该粒径段中气溶胶数浓度本身较低,多为7～16个/（cm3·μm）.此外,在沙尘层上由于云滴等的影响,使得气溶胶大粒子数浓度较高,因此在该粒径段气溶胶数浓度反而随高度变化不大.

图8 不同高度气溶胶谱分布Fig.8 Spectral distributions of the aerosol number concentrationduring different height layers

由图8还可发现0.4～3.0μm沙尘层的数浓度要显著高于沙尘层下和沙尘层上气溶胶数浓度.在飞机上行阶段,是沙尘层下数浓度的1.3～4.2倍,是沙尘层上数浓度1.3～4.1倍.在飞机下行阶段,是沙尘层下数浓度的 1.3～4.7倍,是沙尘层上数浓度 1.4～7.6倍.沙尘层在 0.4～1.4μm 数浓度增加最多,在 1.6～2.8μm数浓度增加量较少.＞2.8μm 沙尘层数浓度增加量又开始增多,但是由于更大粒径的数浓度无观测数据,因此无法深入分析.

3 结论

3.1 由于逆温层的存在,沙尘在石家庄上空均维持在＞1km 的高度,没有向地面传输,因此对地面污染物的影响较小.沙尘期间石家庄PM10的平均质量浓度为166.3μg/m3,分别是沙尘前和沙尘后的2.7倍和1.5倍.沙尘期间PM2.5/PM10的值为0.16,远低于沙尘前（0.38）和沙尘后（0.37）.

3.2 沙尘过程对边界层结构影响较大.沙尘期间在沙尘层附近形成一层RH较小、风速较大、气溶胶含量较高的“穹顶”结构,阻碍了边界层的发展.“穹顶”结构使得贴地逆温消失,有利于近地面污染物的扩散.沙尘过程中气态一次污染物（NO2、SO2和CO）浓度显著降低,二次污染物 O3和 PM2.5的浓度变化较小.

3.3 沙尘层内 BC和气溶胶数浓度较高,最大浓度接近地面观测浓度.飞机上行和下行时沙尘层内BC分别在 1900m（1521.8μg/m3）和 1300m（1431.9μg/m3）处达到最大值,分别是地面浓度的 92.5%和 80.7%.飞机上行和下行时沙尘层内气溶胶数浓度分别在2200m（260.8cm-3）和 1600m（436.5cm-3）处达到最大值,分别是地面浓度的 90.1%和 1.03倍.沙尘过程对不同高度气溶胶数浓度谱谱型影响较小.沙尘层使得0.4～3.0μm气溶胶数浓度显著增加.