成都一次霾过程中颗粒物消光作用的垂直变化

孙永亮,赵天良,邱玉珺*,罗 磊,夏俊荣,陈 洪,谢 娜



成都一次霾过程中颗粒物消光作用的垂直变化

孙永亮1,赵天良1,邱玉珺1*,罗 磊2,夏俊荣1,陈 洪3,谢 娜3

(1.南京信息工程大学南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心,中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,江苏 南京 210044；2.中国气象局成都高原气象研究所,四川 成都 610031；3.成都市气象局,四川 成都 610031)

基于2017年1月4~7日成都地区一次重霾过程中,颗粒物粒径谱的垂直加密观测和激光雷达同步观测数据, 利用Mie散射理论计算颗粒物消光系数并与激光雷达反演结果对比,计算了不同粒径谱颗粒物消光系数以及消光贡献率.分析表明:重霾期间,在不同边界层高度上颗粒物消光系数表现为PM1> PM2.5~10>PM1~2.5>PM>10,其中PM1的消光贡献率整体上维持在49.5%~69.4%,是本次重霾过程中影响颗粒物消光系数大小的主要因子.在大气边界层内,不同粒径谱颗粒物消光作用呈现出显著垂直变化和昼夜差异,白天在600m以下和700~1100m之间颗粒物消光系数出现高值区;夜间颗粒物消光系数整体上随高度呈现出明显递减趋势,在1100m处出现高值.此外,夜间在200m以下颗粒物消光系数明显大于白天,且PM>1的消光贡献率也明显大于白天.整体上,PM1消光贡献率随高度递增,而PM>1消光贡献率随高度递减.

重霾过程；颗粒物粒径；消光系数；贡献率；垂直变化

大气颗粒物是大气中悬浮的各种固态和液态颗粒状物质的总称[1],其对可见光散射和吸收所产生的消光作用是霾污染过程中能见度降低的决定性因素,可贡献城市大气总消光系数的80%~90%[2-3].不同尺度颗粒物的消光作用不同,霾污染过程中能见度的减小主要原因是细粒子浓度过高[4].Molnár等[5]指出,细粒子对太阳辐射的散射和吸收的贡献率分别达到82%和7%.韩茜等[6]分别对PM1.0,PM2.5,PM2.5~10,PM1.0质量浓度与消光系数做线性回归分析,发现PM2.5质量浓度与消光系数拟合关系的R最大,即PM2.5消光作用最强.王琼等[7]通过对杭州市消光组分的粒径分布分析得出,要解决杭州市的低能见度问题,应减少细颗粒物尤其是粒径小于1.1μm的颗粒物浓度.进一步有研究利用颗粒物表面积浓度来分析不同粒径颗粒物对能见度的影响,通过对不同粒径段颗粒物表面积浓度与能见度的相关分析,发现PM0.1~2表面积浓度与能见度相关性较好,PM2增多是能见度降低的主要因素[8-10].随着大气探测技术的发展,不少学者开始利用激光雷达研究颗粒物的垂直分布.谭建成等[11]通过激光雷达反演消光系数与可悬浮粒子浓度之间的相关性,证明了利用激光雷达监测估算颗粒物浓度的可行性;胡欢陵等[12]、韩道文等[13]先后通过激光雷达反演的消光系数与PM10质量浓度的相关关系,拟合了二者的定量关系式,并分析了不同天气背景下颗粒物的质量浓度.张春光等[14]在此基础上分析气象因子对颗粒物浓度分布的影响,提出了一种指数修正模型,并反演了合肥市颗粒物的垂直分布;此外,激光雷达探测的粒子后向散射光退偏振比,可用于判断颗粒物的球形特征,通过不同的阈值,可实现对云滴、冰晶、沙尘等不同类型颗粒物的识别[15-19].

目前由于观测手段的局限,大气颗粒物的理化特性研究大多集中于近地面,缺乏垂直方向上的拓展,且对于边界层内不同粒径谱颗粒物消光作用的研究相对较少.本研究基于2017年1月4~7日成都地区一次重霾过程中,大气边界层颗粒物垂直加密观测和激光雷达同步观测,利用激光雷达数据反演的消光系数和退偏振比,分析了重霾期间颗粒物消光系数时空变化特征以及颗粒物类型的分布特征,并利用颗粒物谱垂直分布数据分别计算了不同粒径谱颗粒物的消光系数和消光贡献率,结合气象要素探空数据探讨了不同粒径颗粒物在垂直方向上的变化特征以及昼夜分布差异,将重霾期间不同粒径颗粒物消光作用的研究拓展到整个边界层,以对理解重霾过程中边界层内大气颗粒物光学特性的垂直变化提供帮助.

1 资料与方法

1.1 大气边界层颗粒物粒径谱垂直加密观测

本次大气边界层颗粒物粒径谱垂直加密观测时间为2017年1月1~20日,观测点位于四川省成都市温江区气象局(103°51'E,30°45'N ).颗粒物监测仪与Vaisala气象探头系于系留气艇,对气象要素及颗粒物数浓度进行同步垂直观测,加密观测频率为每日8次,每3h1次.

颗粒物监测采用深圳华盛昌机械有限公司生产的DT-9880M空气质量检测仪.该检测仪通过激光二极管感应技术测量6个采样切割粒径(0.3μm,0.5μm,1μm,2.5μm,5μm,10μm)的颗粒物数浓度,不作干湿颗粒物的区分,单次采样时间为32s,采样流量为2.83L/min.

本次观测所用到的激光雷达为北京怡孚和融科技有限公司生产的3D可视扫描激光雷达(EV-Lidar-CAM),架设于四川省成都市气象局(104°20'E,30°39'N),该激光雷达发射的激光波长为532nm,空间分辨率为15m,时间分辨率为3min,最大探测距离为30km.在加密观测期间,雷达仰角固定为90°,即只对垂直方向上的颗粒物进行观测.该激光雷达通过透射式同轴光学系统将盲区降低至45m,由于雷达架设于20层楼顶,因此第一层有效探测在130m左右.该激光雷达可以通过Fernald后向积分法[20]自动反演生成消光系数数据(算法中颗粒物消光后向散射比Sa取50sr).近些年,该型号激光雷达的观测数据已应用于多个污染个例的研究中[21-23].

1.2 重霾污染个例

由图1所示,从4日00:至7日05:00左右,PM2.5质量浓度基本上都高于150μg/m3,根据环境保护部2012年颁布的《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(http://kjs.mep.gov.cn/ hjbhbz/ bzwb/ dqhjbh/jcgfffbz/201203/t20120302_ 224166.htm),该期间属于重度污染,本文针对这一重霾过程中不同粒径谱颗粒物的消光作用及其垂直变化进行研究.

如图2所示,近地面以及高空存在消光系数的高值区(>5km-1)(a).近地面高值区出现在5、6日后半夜,高空消光系数高值区出现在4、6日午后以及5日中午且垂直方向上厚度较大.如图2b所示,高空在消光系数出现高值区的时间段同样出现了显著的退偏振比高值区,其他时间段的退偏振比总体上小于0.1.根据以往学者的研究,冰晶粒子非球形特征明显,其退偏振比最大超过0.8,冰水混合云退偏振比在0.38左右[19],在霾过程中,颗粒物通过吸湿增长,由不规则形状变为球形,其退偏振比可降至0.1以下[21].因此,在本次重霾过程中,白天高空造成消光系数高值区的颗粒物为云粒子(含冰晶),而近地面主导消光系数大小的颗粒物为霾粒子.

图1 2017年1月4日00时~1月7日12时成都市环境监测站观测地面PM2.5浓度的小时变化

图2 2017年 1月4日00:00~1月7日12:00激光雷达观测消光系数(a)和退偏振比(b)分布

在本次重霾期间,颗粒物消光系数以及退偏振比的分布均存在明显的昼夜差异(图2),造成这种差异的主要原因可能是昼夜边界层结构的不同,选取白天边界层内对流发展较为充分(1月5日11:00),夜间边界层相对稳定(1月7日02:00)的两个时刻颗粒物谱垂直分布的观测数据进行对比.如图3所示,在两个时刻都显示出,较细粒子数浓度相对较大,且颗粒物的谱宽皆有随高度逐渐变窄的趋势,而这一点在夜间比白天体现得更为明显.究其原因,可能是较粗粒子受重力影响更为显著,向上垂直扩散能力相对较弱,随着高度的增加,其数浓度减小更明显.在夜间稳定边界层的影响下,颗粒物的垂直扩散受到进一步的抑制,因此相对于白天,夜间颗粒物更容易在大气底部大量堆积.

图3 2017年 1月5日11:00(上)1月7日2:00 (下)颗粒物数浓度粒径谱的垂直分布

1.3 不同粒径谱颗粒物消光系数的计算

根据Mie散射理论[22],颗粒物消光系数为单位体积内所有颗粒物消光作用总和:

式中:Ext是颗粒物总消光系数()是颗粒物谱分布,ext(,,)是颗粒物消光效率,表达式为:

式中:是粒子的复折射率;是粒子半径;是波长;a、b是Mie系数,由、、共同决定[22],可通过复杂的贝塞尔函数递推关系求得[23].颗粒物的数浓度可以表示为(3):

质量浓度表示为(4):

根据Hansen和Travis的工作[24]引入归一化颗粒物消光效率因子ext¢和有效粒子半径¢两个参数

通过(1、3、4、5、6)可得:

本次研究将颗粒物按粒径大小划分为4个区间:PM1,PM1~2.5,PM2.5~10,PM>10,因此(7)式进一步改写为(8):

有研究表明水溶型粒子是霾的主要组成部分[25].成都地处四川盆地,在冬季边界层较为稳定的条件下,颗粒物不断累积从而造成严重的霾污染[26].有研究表明,成都地区尤其是冬季,水溶性离子是颗粒物的主要组成部分[27-28],因此可以推断造成本次成都地区重霾污染的颗粒物主要为水溶型颗粒物,水溶型颗粒物对于532nm波长的复折射率近似为:=1.53-0.007[23],为实现对本次重霾过程中颗粒物的消光作用的研究,在根据式(7)计算颗粒物消光系数时,有效粒子半径取划分区间均值,归一化消光效率因子ext¢取在已知的,,¢条件下由(2)式求得的颗粒物消光效率.

图4 激光雷达观测的与通过Mie散射理论计算的颗粒物消光系数对比

图4为按照式(7)计算的4个粒径段颗粒物对于532nm波长的总消光系数与532nm激光雷达观测的消光系数相关性分析,决定系数2达到了0.73,通过对照相关系数显著性检验表,得出<0.001,即二者通过置信度99.9%的显著性水平检验,而二者拟合公式的斜率为0.68,说明根据米散射理论计算的消光系数小于激光雷达观测,原因可能是激光雷达观测到的消光系数包含水汽等分子消光部分,此外激光雷达自带的消光系数算法中的参数设置如a也可能会影响计算结果的大小.总体上看,基于Mie散射理论计算的颗粒物消光系数和激光雷达观测的消光系数通过很高的显著性水平检验,二者有较强的相关关系.因此,基于Mie散射理论计算的颗粒物消光系数也能够近似的地反映颗粒物的消光能力,利用该方法计算出来的消光系数来研究不同粒径谱颗粒物的消光作用也是合理可信的.

2 结果与讨论

2.1 不同粒径谱颗粒物消光系数

图5为本次重霾污染期间,通过Mie散射理论计算的不同粒径谱颗粒物昼夜平均消光系数的垂直分布.在不同边界层高度上,不同粒径谱颗粒物消光系数的大小关系基本上满足:PM1> PM2.5~10>PM1~2.5>PM>10.从垂直方向上看,不同粒径谱颗粒物消光系数的垂直分布存在较为明显的昼夜差异,白天600m以下和700~1100m之间颗粒物消光系数呈现高值区;夜间不同粒径谱颗粒物消光系数总体上呈现出递减趋势,其中400m以下较为明显,在1100m处出现高值.

图5 重霾期间白天、夜间不同粒径谱颗粒物平均消光系数垂直分布

边界层结构对颗粒物的分布产生重要影响[29-30].因此,昼夜不同的边界层结构可能会造成不同粒径谱颗粒物消光系数垂直分布的昼夜差异.由图6可见,重霾期间平均温度廓线的昼夜变化主要表现在近地面层(200m以下),反映了白天对流边界层和夜间稳定边界层的昼夜变化特征.白天在对流边界层内,大气湍流运动较强[31],颗粒物可随之进行垂直扩散,因此在白天600m以下和700~1100m之间,不同粒径谱颗粒物消光系数皆呈现高值区.结合相对湿度垂直分析可以发现,白天高空所出现的颗粒物消光系数高值区,恰好对应相对湿度的高值,表明这一高度层消光系数出现高值区可能主要是受水汽的影响.夜间,地面因长波辐射冷却产生逆温,大气边界层为稳定边界层[31].在稳定边界层条件下,大气湍流运动较弱,颗粒物垂直扩散能力较差,因此不同粒径颗粒物消光系数随高度明显递减.,结合相对湿度垂直变化分析,夜间1100m处不同粒径谱颗粒物消光系数均出现高值,其原因可能是夜间高空在低温高湿的条件下存在水汽凝结的云滴消光.

图6 重霾期间白天、夜间温度和相对湿度垂直分布

对比不同粒径谱颗粒物消光系数的昼夜差异发现:1)200m以下,夜间明显大于白天(1.4~2.2倍),原因可能是由于在稳定边界层内湍流活动较弱,导致颗粒物在近地面累积[32],并且在高湿的环境下,颗粒物存在吸湿增长及二次转化2)在700~900m之间,白天明显大于夜间,这可能是受颗粒物垂直扩散及水汽的共同作用影响.

2.2 不同粒径谱颗粒物消光贡献率

通过计算不同粒径谱颗粒物消光系数与颗粒物总消光系数的比值,来评估不同粒径谱颗粒物对于总颗粒物的消光贡献率.图7为本次重霾污染期间,不同粒径谱颗粒物消光贡献率的昼夜垂直变化.在不同边界层高度上,PM1的消光作用最强,其消光贡献率在49.5%~69.4%之间, PM>10的消光的作用最小,其消光贡献率仅为1.8%~ 4.5%.从垂直方向上看,不同粒径谱颗粒物消光贡献率的分布同样存在昼夜差异,白天600m以下,PM1消光贡献率总体上随高度呈现递增趋势,而PM>1则呈现递减趋势.在700~1100m之间,PM1消光贡献率出现低值区,而PM>1的消光贡献率则出现高值区.夜间PM1随高度呈现明显递增趋势,PM>1呈现明显递减趋势,其中400m以下以及1100m以上变化更为明显.

图7 重霾期间白天、夜间不同粒径谱颗粒物消光贡献率垂直分布

白天在对流边界层内,由于PM>1受到的重力更大,向上垂直扩散能力弱于PM1,随着高度的增加PM>1相对于总颗粒物数浓度的占比会逐渐减小,因此PM>1消光贡献率随高度递减,相应地PM1消光贡献率随高度递增.在700~1100m之间,PM1可能会在低温高湿的条件下发生吸湿增长[33-34],因此,PM1消光贡献率出现低值区,而PM>1则出现高值区.在夜间,颗粒物的扩散受到稳定边界层以及重力的双重抑制作用,400m以内不同粒径谱颗粒物消光贡献率随高度变化与白天600m以内一致(图4),但是夜间变化特征更为明显,在1100m高度处PM>10显著增加,可能由颗粒物吸湿增长导致.

对比不同粒径谱颗粒物消光贡献率的昼夜差异发现:在200m 以下,夜间PM1消光贡献率明显小于白天,而PM>1消光贡献率明显大于白天.分析其原因,可能是夜间近地面相对湿度较大(图6),颗粒物发生吸湿增长,从而使颗粒物粒径总体变大,导致PM>1消光贡献率较白天高.在700~900m之间,白天 PM1消光贡献率明显小于夜间,而PM1~10消光贡献率明显大于夜间,这可能是因为白天颗粒物可随较强的湍流活动向高处扩散,并在高空相对低温高湿的条件下发生吸湿增长,因此在700~900m高度区间内相对于夜间,白天PM1~10数浓度更高.

为了进一步量化昼夜不同高度区间颗粒物消光贡献率的大小,根据廓线特征,分别求出白天(600m以下和600m以上)夜间(400m以下,400~ 1100m,1100m以上)不同高度区间内颗粒物消光贡献率均值(图8).如图所示,在不同高度区间,PM1对于消光的贡献皆起到主导作用最高达到68.19%,PM>10消光贡献最小,最低仅为2.12%.对比昼夜不同粒径谱颗粒物消光贡献率数值的垂直变化发现,PM1消光贡献率随高度整体皆呈现递增趋势,而PM>1则整体呈现递减趋势,其中夜间变化更为明显.

图8 重霾期间白天、夜间各个高度层不同粒径谱颗粒物消光贡献率

3 结论

3.1 2017年成都市在各个边界层高度上,不同粒径谱颗粒物消光系数大小关系为:PM1> PM2.5~10>PM1~2.5>PM>10,PM1消光贡献率最大(49.5%~69.4%),在颗粒物消光作用中占主导地位,PM>10消光贡献最小(1.8%~4.5%),对颗粒物消光作用影响最小.

3.2 白天在600m以下和700~1100m之间,不同粒径谱颗粒物消光系数呈现明显高值区;夜间颗粒物消光系数随高度明显递减,1100m处颗粒物消光系数出现高值.

3.3 在200m以下,夜间不同粒径谱颗粒物消光系数明显大于白天,PM>1的消光贡献率也明显大于白天,而PM1的消光贡献率则明显小于白天;在700~900m之间,白天不同粒径谱颗粒物消光系数明显大于夜间,PM1~10的消光贡献率也明显大于夜间,PM1则明显小于夜间.

3.4 PM1消光贡献率整体上随高度递增,而PM>1消光贡献率整体上随高度递减.白天600m以下以及夜间400m以下,PM1消光贡献率随高度呈现递增趋势,而PM>1则呈现递减趋势,其中夜间变化特征更为明显.白天在700~1100m,PM1消光贡献率出现低值区,而PM>1出现高值区.

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The vertical change in extinction effect of particles during a haze episode in Chengdu.

SUN Yong-liang1, ZHAO Tian-liang1, QIU Yu-jun1*, LUO lei2, XIA Jun-rong1, CHEN Hong3, XIE Na3

(1.Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters,Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Chengdu Plateau Meteorological Research Institution, China Meteorological Administration, Chengdu 610031, China；3.Chengdu Meteorological Bureau, Chengdu 610031, China)., 2018,38(5)：1629~1636

Based on the intensive vertical observation ofparticlesize spectrum and synchronous lidar observation during a heavy haze event in Chengdu over January 4~7, 2017, as well as the extinction coefficients calculated using the Mie scattering theory and compared with the lidar observation, the extinction coefficients of particle in sizes and the contributions to the total extinction were estimated. The results showed that during the heavy haze episode, the magnitudes of extinction coefficients of particles with different sizes in heights was ranked with PM1> PM2.5~10>PM1~2.5>PM>10within the boundary layer, and the PM1was the major factor dominating the particle extinction with the contribution of 49.50%~69.44%. In atmospheric boundary layer, extinction of all size particles presented the pronounced vertical and diurnal variations. In the daytime, the high extinction coefficients were located at the altitude below 600m and between 700 and 1100m. In the nighttime, the extinction coefficients vertically decreased more significantly with the high values around 1100m. Additionally, the extinction coefficients and the extinction contributions of PM>1below 200m in the nighttime were obviously greater than those in the daytime. In general, the extinction contribution rates of PM1increased with the decreasing contribution rates of PM>1in total particle extinction following vertical heights.

heavy haze；particle size；extinction coefficient；contribution rate；vertical change

X513

A

1000-6923(2018)05-1629-08

2017-10-12

国家重点研发计划项目(2016YFC0203304);国家自然科学基金资助项目(91544109)

* 责任作者, 副教授, qyj@nuist.edu.cn

孙永亮(1991-),男,吉林敦化人,南京信息工程大学大气物理学院硕士研究生,主要从事大气环境观测研究.