中国氨减排对控制PM2.5污染的敏感性研究

许艳玲,薛文博,雷 宇,易爱华,王金南,程水源,任阵海(.北京工业大学环境与能源工程学院,北京 00；.环境保护部环境规划院,北京 000；.环境保护部环境工程评估中心,北京 000；.中国环境科学研究院,北京 000)

中国氨减排对控制PM2.5污染的敏感性研究

许艳玲1,薛文博2*,雷 宇2,易爱华3,王金南2,程水源1,任阵海4(1.北京工业大学环境与能源工程学院,北京 100124；2.环境保护部环境规划院,北京 100012；3.环境保护部环境工程评估中心,北京 100012；4.中国环境科学研究院,北京 100012)

采用WRF-CMAQ模型,通过研究不同NH3减排情景下PM2.5年均浓度变化情况,定量分析NH3减排对控制PM2.5污染的敏感性.模拟结果表明,NH3减排对全国城市硫酸盐的影响相对较小,但对控制PM2.5及硝酸盐、铵盐的敏感性较强,且随NH3控制力度增加而敏感度上升, PM2.5及硝酸盐、铵盐年均浓度加速下降.当全国NH3减排比例分别为20%、40%、60%、80%和100%时, PM2.5对NH3减排的敏感度分别为0.14、0.16、0.19、0.24和0.30, PM2.5年均浓度下降比例分别为2.7%、6.3%、11.3%、19.0%和29.8%. NH3减排对PM2.5浓度影响的空间差异性显著, 对于河北、河南、湖北、湖南以及成渝等PM2.5污染较重, NH3排放量大且相对集中的地区, NH3减排对控制PM2.5污染的效果更加明显.

NH3；WRF-CMAQ模型；PM2.5；敏感性

氨(NH3)是参与大气氮循环的重要成分之一,作为大气中的碱性物质,对酸沉降和二次颗粒物的形成起到关键性作用[1-2].空气中的 NH3主要来源于农业施肥、畜禽养殖等,研究表明我国NH3排放大约为1000万t左右[3-5].NH3与SO2、NOx等前体物结合形成硫酸铵((NH4)2SO4)和硝酸铵(NH4NO3)等二次无机颗粒物[6-7],其中硫酸盐(PSO4)、硝酸盐(PNO3)及铵盐(PNH4)合计约占PM2.5年均浓度的 30%～50%[8-10].由于 NH3排放在 PM2.5二次粒子形成过程中的重要性,国内外专家和学者开展了大量有关 NH3排放对 PM2.5污染影响的研究.Wu[11]、尹沙沙[12]、刘煜[13]等先后采用空气质量模型模拟分析了典型地区NH3排放变化对PM2.5及其组分的贡献;Pavlovic[14]、Wen[15]等结合光化学反应机理,先后研究了NH3排放的时空变化对夏季PSO4、PNO3等无机盐浓度影响.这些研究对深化分析 NH3排放对PM2.5污染起到了重要作用,但是国内研究大多局限于局部区域,且主要为短周期污染过程,缺乏全国尺度、长周期NH3排放对PM2.5污染的影响及NH3减排对控制PM2.5污染的敏感性研究.

本研究利用第三代空气质量模型 WRFCMAQ,采用情景分析法系统性模拟了6个不同NH3排放情景下空气中 PSO4、PNO3、PNH4、PM2.5浓度变化规律,揭示了全国各省市以及京津冀、长江三角洲、珠江三角洲、成渝4个重点区域不同NH3排放情景与PM2.5年均浓度之间的定量响应规律,为我国制定NH3排放控制策略提供科学依据.

1 模型与方法

1.1 模型设置

(1)模拟时段:模拟时段为 2015 年 1月、4月、7月及10月共4个典型月,结果输出时间间隔为1h.

(2)模拟区域:CMAQ模型采用Lambert投影坐标系,中心点经度为 103°E,中心纬度为 37°N,两条平行纬度分别为25°N、40°N.水平模拟范围为 X方向(-2690～2690km) 、Y方向(-2150～2150km),网格间距 20km,共将全国划分为270×216个网格.垂直方向共设置 14 个气压层,层间距自下而上逐渐增大.

(3)气象模拟:CMAQ模型所需要的气象场由中尺度气象模型 WRF提供,WRF模型与CMAQ模型采用相同的模拟时段和空间投影坐标系,但模拟范围大于 CMAQ模拟范围,其水平模拟范围为X方向(-3600km～3600km)、Y方向(-2520km～2520km),网格间距20km,共将研究区域划分为 360×252个网格.垂直方向共设置 30个气压层,层间距自下而上逐渐增大.WRF模型的初始场与边界场数据采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的 6h一次、1°分辨率的 FNL全球分析资料[16],每日对初始场进行初始化,每次模拟时长为30h,Spin-up时间设置为6h,并利用NCEP ADP观测资料[17]进行客观分析与四维同化.

(4)模型参数:CMAQ模型、WRF模型参数设置如表1和表2所示.其中,WRF模型参数化方案模拟的风速、风向、温度、湿度及降水等气象要素在已有研究中得到验证[18-20].

表1 CMAQ模型参数化方案Table 1 Parameterization scheme of CMAQ

表2 WRF参数化方案Table 2 Parameterization scheme of WRF

1.2 排放清单

CMAQ模型所需排放清单的化学物种主要包括SO2、NOx、颗粒物(PM10、PM2.5及其组分)、NH3和 VOCs(含多种化学组分)等多种污染物.SO2、NOx、PM10、PM2.5、BC、OC、NH3、VOCs(含主要组分)等人为源排放数据均采用2013年MEIC排放清单[3],生物源VOCs排放清单利用MEGAN天然源排放清单模型计算[21].

1.3 模型验证

利用2015年开展PM2.5监测的338个城市实际观测数据[22],验证模型模拟结果的准确性.其中,剔除了新疆、西藏等辖区内36个城市监测数据,主要原因包括:新疆沙尘天气较多,而现有CMAQ模型对沙尘过程模拟效果较差;西藏污染源排放清单准确性较差,模拟结果的分析价值较小.将剩余 302个城市的 PM2.5月均观测数据与CMAQ模型模拟的月均模拟结果进行比较,结果表明模拟值与观测值具有较好的相关性,其中观测与模型模拟的年均值相关系数r达到0.82(n= 302,P＜0.05),标准化平均偏差 NMB为-21.67,标准化平均误差NME为29.49,典型月份验证结果见图1及表3.

图1 PM2.5模拟浓度与监测浓度相关性Fig.1 Correlation between modelling data and monitoring data of PM2.5

表3 PM2.5观测数据与模型模拟统计参数Table 3 Performance statistics of modelling data and monitoring data of PM2.5

利用北京工业大学对北京、石家庄、唐山3个城市PSO4、PNO3及PNH4的采样数据,验证PM2.5化学组分模拟结果的准确性.将1、4、7、10月3个城市采样数据与CMAQ模型模拟的月均模拟结果进行比较,结果表明模型4、10月模拟的PSO4、PNO3及PNH4比例与监测较为一致,但是1月3个城市PSO4、PNO3及 PNH4模拟结果均略低于模拟结果,7月北京、石家庄PSO4、PNO3及PNH4模拟结果均略高于模拟结果,原因可能是 CMAQ空气质量模型缺失部分非均相化学反应[18]以及污染源清单自身误差、气象模拟误差等.总体来看,本文选择的CMAQ模型及参数化方案可以较好地模拟我国 PM2.5污染的时空分布特征及其化学构成.

图2 PM2.5主要化学组分的模拟结果与监测比较Fig.2 Comparation of simulated PM2.5compositions from CMAQ and monitoring data

1.4 情景设计

假设气象条件不变,设置 6个排放情景.其中,S0为基准情景,即2015年所有污染物全口径排放情景;S1、S2、S3、S4、S5为5个控制情景,NH3排放分别削减20%、40%、60%、80%和100%,其他污染物排放量均保持不变.利用空气质量模型分别模拟不同情景下空气中的PSO4、PNO3、PNH4及PM2.5浓度,将S0情景分别与S1、S2、S3、S4、S5情景的环境影响进行比较,得到NH3减排对全国、重点地区(京津冀、长江三角洲、珠江三角洲、成渝)PSO4、PNO3、PNH4及PM2.5的影响,在此基础上开展敏感性研究.

1.5 NH3减排敏感度评估方法

参考有关敏感度的研究成果[23],利用颗粒物年均浓度变化率与NH3减排比例评估PM2.5及二次无机盐颗粒对NH3减排的敏感性.以PM2.5为例,计算方法为:

式中:S为NH3削减率x时PM2.5对NH3的敏感度;C0为S0情景下PM2.5年均浓度, µg/m3;Cx为NH3削减率x时PM2.5年均浓度, µg/m3; x为NH3削减率,%.

2 结果与讨论

NH3与SO2、NO2结合生成的PSO4、PNO3及 PNH4无机盐颗粒是 PM2.5的重要组成部分,为揭示NH3与PM2.5及其关键化学组分之间的关系,分别模拟了不同 NH3减排情景对降低 PM2.5及PSO4、PNO3、PNH4的敏感性.

2.1 基准情景分析

S0情景模拟结果表明,全国地级及以上城市PSO4、PNO3、PNH4年均浓度占PM2.5质量浓度的比例分别为17%、19%和12%,合计约48%.PM2.5与3种无机盐年均浓度分布高度重叠,且呈现显著的空间差异性,高值区主要集中在胡焕庸线[24]以东地区,特别是人口、工业、农畜业等相对集中的四川东南部以及河北、河南、湖北、湖南、山东等地区.从4个重点地区来看,PM2.5污染最严重的地区为京津冀地区,其次为长江三角洲、成渝和珠江三角洲;成渝地区PSO4年均浓度高于其他3个地区,其原因在于PSO4形成主要受前体物SO2影响,而成渝地区主要以高硫煤为燃料导致单位面积SO2排放强度较高;京津冀、长江三角洲、成渝等“富氨”地区[25],硝酸盐浓度较高,主要由酸性物质与NH3的竞争反应所致,H2SO4具有较低的饱和蒸汽压,易于在颗粒相中存在并优先被中和生成NH4HSO4或(NH4)2SO4[14].HNO3的饱和蒸汽压较高,大气中多余的 NH3含量是决定 HNO3转化为NH4NO3的关键因素之一.

2.2 PM2.5对NH3减排的敏感度级及以上城市 PM2.5年均浓度影响十分显著,PM2.5污染程度明显降低.全国 NH3减排比例为20%、40%、60%、80%和100%时,PM2.5年均浓度下降比例分别为2.7%、6.3%、11.3%、19.0%和29.8%,PM2.5对 NH3减排的敏感度分别为0.14、0.16、0.19、0.24和0.30.因此NH3排放与 PM2.5年均浓度呈非线性关系,且随NH3减排比例增加,PM2.5对NH3排放的敏感性增强,特别是当NH3减排大于60%时敏感度加速增长.对于河北、河南、湖北、湖南以及成渝等 PM2.5污染较重,PM2.5年均浓度超过50µg/m3, NH3排放量大且相对集中的地区, NH3减排对控制 PM2.5污染的效果更加明显.从重点地区来看,京津冀、珠江三角洲地区PM2.5对NH3减排的敏感性低于长江三角洲、成渝地区,特别是当 NH3减排比例高于 60%时,PM2.5年均浓度下降幅度低于长江三角洲、成渝地区4%～9%.

图3 不同情景下PM2.5年均浓度分布Fig.3 Spatial changes of annual PM2.5concentration under different scenarios

图4 不同情景下PM2.5年均浓度变化幅度及对NH3敏感度Fig.4 Annual PM2.5concentration variations and sensitivity to NH3emissions under different scenarios

表4 不同情景PM2.5年均浓度下降比例(%)Table 4 The decline proportion of PM2.5concentration under different scenarios (%)

2.3 二次无机颗粒物对NH3减排的敏感度

图5～7分别为不同NH3减排情景下PSO4、PNO3、PNH43种无机盐年均浓度模拟结果,图8为不同情景下无机盐年均浓度变化幅度及敏感度.S1～S5减排情景与S0基准情景的模拟结果对比发现,NH3减排对PSO4、PNO3、PNH4年均浓度的影响均呈现非线性关系.

2.3.1 硫酸盐 PSO4年均浓度对NH3排放变化并不敏感,原因是以(NH4)2SO4颗粒相存在的 PSO4,主要受大气中可捕获H2SO4数量限制,而NH3排放变化并不会引起SO42-所需NH3数量的显著变化, 因此NH3减排仅会导致PSO4年均浓度小幅下降,这与刘晓环[26]、Wu[11]等研究结论相吻合,均表明NH3排放变化对PSO4浓度的影响较小.随着NH3减排比例的上升, PSO4年均浓度缓慢下降;当 NH3减排比例达到100%时,全国PSO4年均浓度的下降比例约为4%,这说明NH3减排对降低PSO4浓度的效果十分有限.从重点地区来看,不同情景下长江三角洲地区 PSO4年均浓度变化幅度均高于其他 3个重点地区,珠江三角洲、成渝地区的PSO4年均浓度受NH3排放影响的变化幅度约为长江三角洲地区的1/2～1/3;京津冀地区PSO4年均浓度受NH3排放变化的影响最小.与PSO4年均浓度变化规律不同的是, NH3减排导致空气中 SO2年均浓度略有上升,主要原因是大幅削减 NH3排放将降低OH混合比, 抑制空气中SO2被氧化为H2SO4,从而增加了空气中的气态 SO2浓度.其中,长江三角洲地区SO2年均浓度变化幅度高于其他3个地区, NH3减排100%时,上升比例约为3%.

2.3.2 硝酸盐 相比PSO4, PNO3浓度对NH3排放变化十分敏感, NH3减排将导致PNO3年均浓度的明显下降,且随着NH3控制水平的提高,NH3的量由“富余”转为“不足”,向贫氨状况转化的过程会导致PNO3浓度对NH3排放敏感度的上升.当NH3减排比例从0%上升到60%时,全国PNO3年均浓度下降比例增长至45.4%;当NH3减排比例大于60%时, PNO3年均浓度下降速度加快,当NH3减排比例为100%时, PNO3年均浓度基本降为 0.从重点区域来看,珠江三角洲地区属于“贫氨”区[25],S1～S4情景下珠江三角洲PNO3年均浓度下降幅度相比京津冀、长江三角洲、成渝地区高出8%～17%, PNO3对NH3排放变化更加敏感.同时,随着NH3控制水平提高, 4个地区敏感度的差距逐渐减小.此外, NH3排放下降将引起空气中NO2年均浓度小幅下降.当NH3减排低于60%时, NO2年均浓度基本稳定;当 NH3减排高于60%时, NO2年均浓度略有下降.

2.3.3 铵盐 模拟结果表明, NH3排放对 PNH4浓度的影响较大, NH3减排将导致全国PNH4年均浓度的显著降低. PNH4与PNO3对NH3排放变化的响应规律比较相似, Wang[27]等采用回归分析法对 NH4+与酸性粒子关系的研究结论也表明了PNO3与PNH4浓度具有较高的相关性,但总体来看PNH4对NH3的敏感度低于PNO3.当NH3减排比例较低时, PNH4年均浓度对NH3的敏感度较小,PNH4年均浓度的下降幅度较平缓;当NH3减排比例高于60%时, PNH4年均浓度加速下降,敏感度升高;当 NH3减排比例为 100%时, PNH4年均浓度基本降为0.从重点区域来看,京津冀、长江三角洲、珠江三角洲、成渝 4个地区PNH4年均浓度对 NH3排放的敏感性差异不大,其中珠江三角洲略高于其他3个地区.

2.4 不确定性分析

不确定性主要来源于排放清单和空气质量模型等.首先,MEIC排放清单主要采用“自上而下”的方法建立,活动水平、排放因子均存在较大的不确定性[28].特别是NH3排放主要来自畜牧和农业等面源排放,这些污染源均难以被直接测量,导致NH3排放及其时空分布特征存在较大误差.其次,由于PSO4、PNO3和PNH4在重污染过程具有爆发式增长效应,但相关化学反应机制还处于研究阶段[29],因此CMAQ模拟结果会对1月重污染过程的PM2.5浓度有所低估,特别是PM2.5中PSO4、PNO3和PNH4等均明显低估[18].

图5 不同情景下PSO4年均浓度分布Fig.5 Spatial changes of annual sulfate concentration under different scenarios

图6 不同情景下PNO3年均浓度分布Fig.6 Spatial changes of annual nitrate concentration under different scenarios

图7 不同情景下PNH4年均浓度分布Fig.7 Spatial changes of annual ammonium concentration under different scenarios

图8 不同情景下无机盐年均浓度变化幅度及对NH3敏感度Fig.8 Annual secondary inorganic aerosols concentration variation and sensitivity to NH3emissions under different scenarios

3 结论

3.1 NH3减排与PSO4、PNO3、PNH4以及PM2.5浓度呈显著的非线性关系. PM2.5和 PNO3、PNH4对NH3减排十分敏感,且随着NH3控制水平增加, PM2.5和PNO3、PNH4年均浓度加速下降,敏感度呈上升趋势. NH3减排20%、40%、60%、80%和100%时,全国城市PM2.5年均浓度分别下降2.7%、6.3%、11.3%、19.0%和29.8%,硝酸盐年均浓度分别下降 11.0%、25.5%、45.4%、73.7%和99.8%,铵盐年均浓度分别下降6.0%、14.2%、26.4%、48.1%和 99.7%.但是, PSO4对NH3排放变化响应程度很低,全国PSO4年均浓度的下降比例不超过 4.2%.因此,降低NH3排放能有效改善PM2.5污染,特别是由富氨向贫氨状态转变后,对 PNO3、PNH4有显著的削减作用.

3.2 PM2.5对 NH3减排的敏感性呈空间差异性.对于河北、河南、湖北、湖南以及成渝等PM2.5污染较重、PM2.5年均浓度超过50µg/m3的地区,同时又是NH3排放量大且相对集中的地区, NH3减排对PM2.5污染的改善效果更加明显.从4个重点地区来看,京津冀、珠江三角洲地区 PM2.5对NH3减排的敏感性低于长江三角洲、成渝地区,特别是当NH3减排比例高于60%时, PM2.5年均浓度下降幅度低于长江三角洲、成渝地区4%～9%.

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Sensitivity analysis of PM2.5pollution to ammonia emission control in China.

XU Yan-ling1, XUE Wen-bo2*, LEI Yu2, YI Ai-hua3, WANG Jin-nan2, CHENG Shui-yuan1, REN Zhen-hai4(1.College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Chinese Academy For Environmental Planning, Beijing 100012, China；3.The Appraisal Center for Environment and Engineering, The State Environmental Protection Ministry, Beijing 100012, China；4.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2482～2491

The air quality modelling system WRF-CMAQ was applied to study the sensitivity of annual PM2.5concentration to NH3emission control with the scenario analysis approach. The results showed reducing NH3emissions would lead to significant drop of PM2.5, nitrate and ammonium concentration, but relatively less impact on sulfate concentration. And annual average concentrations of PM2.5, nitrate, ammonium were estimated to decline faster when emission of NH3are further controlled. The sensitivity of PM2.5to NH3were 0.14, 0.16, 0.19, 0.24 and 0.30, when NH3emission is cut by 20%, 40%, 60%, 80% and 100%, respectively, and the concentration of PM2.5would decline by 2.7%, 6.3%, 11.3%, 19.0% and 29.8% thereby. Strong spatial features were observed on the impact of NH3emissions on PM2.5concentration. Control of NH3would promote reducing PM2.5pollution in regions with high NH3emission, such as Hebei, Henan, Hubei and Hunan Province and Chengdu-Chongqing region.

ammonia emission；WRF-CMAQ；PM2.5；sensitivity

X513

A

1000-6923(2017)07-2482-10

许艳玲(1980-),女,河北玉田人,副研究员,博士研究生,主要从事空气质量模型、大气污染控制对策等方面研究.发表论文10余篇.

2016-11-22

国家重点研发计划项目(2016YFC0207502, 2016YFC0208805)

∗ 责任作者, 副研究员, xuewb@caep.org.cn