载硫活性炭脱除天然气中单质汞的研究

吕维阳,刘盛余,能子礼超,汪雪婷,吴 萧 (成都信息工程大学资源环境学院,大气环境模拟与污染控制省高校重点实验室,四川 成都 610225)



载硫活性炭脱除天然气中单质汞的研究

吕维阳,刘盛余*,能子礼超,汪雪婷,吴 萧 (成都信息工程大学资源环境学院,大气环境模拟与污染控制省高校重点实验室,四川 成都 610225)

摘要：在固定床反应装置上考察了商业载硫活性炭脱除天然气中气态Hg0的吸附性能、影响因素、再生方法以及吸附动力学,同时结合BET,FTIR,XRD等表征手段提出载硫活性炭脱汞机理.结果表明,空速对脱汞效率限制作用有限,空速从12000h-1提高至48000h-1,脱除率变化范围在7％以内.增加汞浓度在初始阶段可以提高其脱汞率,增加单位质量活性炭对汞的吸附量,提高温度会增加吸附体系内的活化分子,提高脱汞率,温度在80℃时效果最优,但是温度过高则会产生负面效应.不同阶段的动力学拟合结果表明化学吸附是整个吸附过程的控制步骤.热脱附实验表明载硫活性炭的脱汞温度是在300～450℃,再生后对汞的吸附能力减弱,其原因可归为再生过程中碳硫键的损失和活性炭二次碳化时表面的烧蚀.

关键词：载硫活性炭；天然气；影响因素；动力学；脱附

* 责任作者, 教授, lsy@cuit.edu.cn

汞具有剧毒性、持久性、强腐蚀性.含汞天然气处理过程中使用铝钎焊式换热器、LNG设施、注氮装置,都极易受到汞的腐蚀,在天然气化工中,还会引起催化剂(铂、钯、镍、铬等)中毒.我国天然气能源消费结构比重正逐年递增,这使得我国对天然气标准、输配安全将有着更严格的要求.因此,脱除天然气中的汞,降低天然气中汞含量,安全开发和利用含汞天然气具有重要意义[1-2].

天然气干气中的汞主要以单质汞形态存在,单质汞具有高挥发性且难溶.目前,控制天然气汞污染最为可行的技术是化学吸附,改性活性炭用于天然气脱汞,得到了初步探索.其中,载硫活性炭在国外的初步试验中显示出较好的脱汞性能[3-6].载硫活性炭的使用并不改变原有的工艺流程,仅需在天然气脱水脱碳之后增设脱汞单元,其运行成本较低,工况简单,国外已进行了中试以及天然气处理厂的现场测试,现场测试能够评价吸附剂的效果并进行成本预算,但是较高的测试成本以及有限的测试时间不允许对载硫活性炭脱汞技术的一些关键问题进行全面评价.

本文建立了实验室级别模拟天然气固定床吸附脱汞实验装置,考察载硫活性炭对汞的吸附特性及规律,研究了空速、床层温度、汞浓度、再生方法对天然气中汞脱除的影响及其机制,为天然气脱汞工程化提供基础性实验数据.

1 实验部分

选取一种商业载硫活性炭,记为S-AC.确保样品规格统一,过筛,选取40～60目粒径范围内载硫活性炭作为脱汞吸附剂.采用SSA-4200型全自动比表面积及孔隙度分析仪对载硫活性炭样品进行N2吸附/脱附分析;采用D8ADVANCE 型X衍射分析仪测定载硫活性炭样品的物相结构;采用Thermo Fisher Scientific公司的Nicolet is50红外光谱仪测定活性炭中有机官能团的变化.

图1为模拟天然气固定床吸附脱汞实验装置.主要由模拟天然气、汞渗透管、气体混合器、固定床反应器、气路系统、尾气净化装置、Hg分析仪等组成.汞蒸气由置于U型石英管内的汞渗透管(VICI Metronics公司,美国)产生.实验开始前,先用N2将反应器中的空气置换出来,后通入模拟天然气.模拟天然气部分由西南化工设计院配制的天然气干气(主要成分为CH4)组成,分为两路,一路作为平衡气体,一路作为汞渗透管的载气.为减少汞蒸气的凝结吸附于管路而引起的损失, 管路主要由聚四氟乙烯构成,整个管道系统采用电加热带及保温材料保持恒温.吸附反应床采用一根内置有筛板的石英管作为固定床反应器,其内直径为10mm,长为200mm,吸附剂均匀铺放于内,实验所用载硫活性炭量均为100mg.尾气由酸性高锰酸钾溶液吸收处理后排入大气.汞监测方法采用EPA推荐的Ontario Hydro方法.

图1　载硫活性炭脱汞实验装置系统示意Fig.1 Schematic diagram of Sulfur-activated carbon for Hg removal

载硫活性炭的脱汞指标用脱汞率η和单位汞吸附量q表示:

式中:Cout为出口汞浓度,μg/m3;Cin为入口汞浓度μg/m3;q为单位质量活性炭汞吸附量,μg/g;Q为气体体积流量,m3/min;t为吸附时间,min;m为活性炭质量,g;

2 结果与讨论

2.1 载硫活性炭的孔结构特性

图2　S-AC的N2吸附等温线Fig.2 N2adsorption isotherm of S-AC

图2为吸附试验所用样品S-AC在195.8℃下的N2吸附等温线.从图2中可以看出AC呈现I型等温线,I型等温线的线型具有微孔填充特征,微孔孔隙发达.在吸附时,大孔和中孔主要作为吸附质的传输通道,吸附作用依靠微孔.表1可知S-AC的平均孔径为0.95nm,略大于汞原子的直径(约为0.32nm),传质过程中,汞原子四周被固体孔壁包围,微孔内孔壁的吸附力场重叠使得吸附势增强,会提高S-AC对汞的捕集能力[7-8].

表1　S-AC吸附剂的孔结构参数Table 1 Porous structure parameters of S-AC

2.2 空速对汞吸附的影响

图3为不同空速下对脱汞率的影响,通过体积流速控制,其对应的空速为12000,24000, 36000,48000h-1,符合大部分空塔的空速设计要求.床层温度80℃,初始汞浓度为22.36μg/m3.图3中可以看出,相同载硫活性炭使用量下,当空速从12000h-1提高到24000h-1时,其初始脱汞率为91.57％,88.01％,进一步增加空速,脱汞率也有着不同程度的降低.这说明空速对S-AC吸附汞的性能有一定程度影响,碰撞理论认为吸附反应需要分子间发生有效碰撞才能进行,空速增加,意味着减少了单位时间内反应物分子数,降低碰撞机率,从而导致反应速率变化,脱汞率降低.但是,脱汞率随空速增加下降幅度并不大,从实验结果看,空速对S-AC脱汞影响的程度较低,即对于气态单质汞在S-AC上的吸附过程而言,其外扩散过程不是影响吸附效果的重要步骤.

图3　气体流速对脱汞率的影响Fig.3 Effect of flow rate on mercury removal rate

2.3 天然气汞浓度对汞吸附的影响

图4　天然气中汞浓度对汞吸附的影响Fig.4 Effect of natural gas mercury concentration on mercury removal rate

图5　不同汞浓度对汞吸附量的影响Fig.5 Effect of mercury concentration on adsorption for S-AC

图4为不同初始天然气汞浓度对脱汞率的影响,我国大多数天然气中的含汞量在0～50μg/ m3,故实验选择的入口汞浓度为21.14,33.45, 50.26μg/m3.床层温度为80℃,流量为1L/min.从图中4可以看出,在吸附初始阶段,汞浓度的增加,汞的脱除率有所提高,而在吸附中后阶段,其脱除率迅速下降,入口汞浓度越高,脱除率下降越快.这是因为汞浓度的增加为气相汞分子向吸附剂表面传递,表面汞分子向内部活性点位扩散提供了驱动力,促进S-AC对汞的吸附短时间内提高了脱汞率.根据碰撞理论的观点,汞浓度越大,则单位空间内活性分子数量越多,单位时间内有效碰撞机率增加,脱汞率提高,但是由于大量汞分子对活性点位的覆盖,长时间下脱汞率下降明显.图5为不同初始天然气汞浓度对S-AC单位吸附量的影响.可以看出相同S-AC使用量下,初始汞浓度越高,其吸附量越大.这符合Langmuir和Freundlich吸附等温方程的描述,活性炭的饱和吸附量随平衡浓度的增大而增大.

2.4 反应温度对汞吸附的影响

图6　气体温度对汞吸附的影响Fig.6 Effect of temperature on mercury adsorption

图7　不同气体温度对汞吸附量的影响Fig.7 Effect of temperature on quantity of mercury adsorption

图6为不同反应床层温度对脱汞率的影响,初始汞浓度为22.79μg/m3,流量为1L/min,反应床层温度分别为室温,40℃,80℃,120℃.从图6可以看出,随着床层温度由室温升高至80℃,脱汞率呈现上升的趋势,温度升至120℃时,脱汞率下降趋势明显.图7为不同床层温度对S-AC单位吸附量的影响,温度升高其单位吸附量增加,温度升至120℃时,其单位吸附量降低.图中可以看到低温下S-AC也有着较高的脱汞率,说明S与Hg反应所需的吉布斯自由能低,室温下反应即可进行,而温度提升可以提高吸附区域内的分子活化,产生大量具有化学吸附活化能的分子,这一阶段,以化学吸附为主导,根据碰撞理论,温度升高,分子运动速率加快,汞分子与S-AC表面有效碰撞增多,反应速率提高,脱除率增加.而在温度达到120℃,吸附率明显降低,这是因为接近了S的熔点,在这个温度下S的形态与Hg化学氧化反应较慢,吸附较弱,产生负效应.

2.5 载硫活性炭吸附动力学及吸附机制

吸附反应动力学是研究吸附过程和吸附机制的重要方法,它能够较好的描述吸附过程,预测吸附速率的控制步骤和吸附机制.本文分别利用描述内部扩散的颗粒内扩散模型,外部传质的准一阶动力学模型,主要描述化学吸附准二阶动力学模型,Elovich动力学模型对实验数据进行拟合,从动力学角度分析汞浓度,床层温度对汞的吸附机制,分析其动力学参数并进行对比,以得到吸附过程控制步骤和机制.

2.5.1 颗粒内扩散模型 颗粒内扩散模型通常用于描述吸附过程中孔道内部扩散,分析反应中控制步骤,根据内扩散速率常数,确定吸附机制.颗粒内扩散方程为[10]:

式中:qt为单位质量汞吸附量,μg/g;kp为颗粒内扩散速率常数,μg/(g·min1/2);C为与边界层有关的常数,μg/g;t为反应时间,min.

表2为内扩散模型对不同入口汞浓度和温度的拟合结果.根据图7和图9的结果,吸附初始阶段吸附速率较快,随着反应进行,kp不断增加,但是吸附速率降低不明显,说明内扩散所起到的限制作用较弱,颗粒内扩散并不是控制吸附过程的主要步骤.载硫活性炭吸附过程通常分为表面吸附和孔道扩散,S-AC表面有大量的活性中心位,故主要发生的过程为表面微孔吸附,颗粒内扩散作用微弱.从表中可以看出汞浓度的增加,温度的升高,kp不断提高,内扩散速率常数的增加会影响汞脱除率,这与实验结果一致.R2越来越小,这说明汞浓度和温度的增加时,内扩散控制作用不断减小.

表2　内扩散方程拟合得到参数和相关系数Table 2 Kinetic data and correlation coefficient R2obtained from intraparticle diffusion model

2.5.2 准一阶动力学模型 准一阶动力学主要描述气相汞向活性点位之间传质的过程,如果实验结果与计算值相关度越高,则说明由外部传质控制吸附过程,准一级反应动力学方程为[10]:

式中:qe为平衡吸附量,μg/g;k1为准一级吸附反应速率常数,min-1.

从表3中看出不同工况下对实验结果的拟合明显优于内扩散模型,这说明相比较内扩散,外部传质控制吸附过程的作用更加明显.由表3可知,汞浓度的提高,k1呈现增加的趋势,说明汞浓度的增加利于S-AC对汞的吸附.汞浓度增加时,R2不断减小,表明外部传质控制作用在减弱.而吸附温度增加,R2值几乎不变,反应速率常数变化不大,说明温度对于外部传质控制几乎没有影响.

表3　准一阶方程拟合得到参数和相关系数Table 3 Kinetic data and correlation coefficient R2obtained from pseudo-first order kinetic model

2.5.3 准二阶动力学模型 准二阶动力学模型基于Langmuir吸附等温方程,其中化学的键形成是影响准二阶方程的主要影响因子,该过程以化学吸附为主,准二阶动力学方程为[11]:

式中:k2为准一级吸附反应速率常数,g/(μg⋅min); k2qe2可以认为是初始吸附速率.

从表4中可以看出,准二阶动力学方程对实验数据拟合度很高,所有工况的相关系数R2都在0.9998以上,说明尽管传质限制、内扩散限制作用影响吸附过程,但是化学吸附速率更慢,是整个汞吸附过程的控制步骤,这个结论与Vidic R D[12]的结论一致.从表中也可以看出,汞浓度和温度的增加可以提高吸附速率,准二阶动力学模型基于Langmuir吸附等温方程,说明在S-AC表面汞的吸附遵循Langmuir吸附等温方程.

表4　准二阶方程拟合得到参数和相关系数Table 4 Kinetic data and correlation coefficient R2obtained from pseudo-second order kinetic model

2.5.4 ELovich动力学模型 Elovich动力学模型基于Temkin等温方程,常用于描述化学吸附的过程,Elovich方程为[13]:

式中:a为初始吸附速率,μg/(g·min);b为与表面活化能和覆盖度有关的常数,g/μg.

从表5中可以看出,拟合结果非常好,拟合的相关系数R2均在0.9999以上,验证了化学吸附速率也就是HgS生成速率是整个吸附过程中的主要控制步骤.表中得知,Elovich拟合的初始吸附速率a值与准二阶k2qe2十分相近,说明了结果的准确性,变化情况与准二阶拟合结果一致.不同温度下,与活化能和表面覆盖度相关的b值减小,说明在汞吸附过程中吸附活化能随温度升高而降低.S-AC表面汞的吸附同时也遵循Temkin吸附等温方程

表5　Elovich方程拟合得到参数和相关系数Table 5 Kinetic data and correlation coefficient R2obtained from Elovich kinetic model

2.6 载硫活性炭吸附机理

2.6.1 载硫活性炭吸附前后的红外光谱分析

图8　载硫活性炭红外光谱分析Fig.8 FTIR curves of S-AC

吸附汞前后的载硫活性炭红外吸收光谱如图8所示.可以看出,吸附汞前后的红外吸收光谱基本相近,谱峰强度相当,说明吸附前后其化学特性并未发生太大改变,区别在于1000～1200cm-1处.图中各峰的归属为:3450cm-1处一个较宽的峰,为羧基的特征峰,是O—H伸缩振动的结果或者是化学吸附的水分子存在.2360cm-1处的峰难以确定,可能是含氮官能团的伸缩振动峰.1550cm-1是羧酸盐COO-的不对称的伸缩振动谱峰. 1050～1200cm-1处较宽的谱峰为C=S键的伸缩振动峰.从定量分析的角度看,红外谱峰的相对强度在某种程度上,可以反应其所含有的官能团的浓度.对比吸附汞前后的红外谱图,吸附后的C= S处谱峰强度明显弱于吸附之前,而吸附前C=S键谱线峰较宽,说明C,S成键时键长短,在与汞结合时,所需活化能少,成键易断裂,极易与汞发生反应.可知在吸附汞的过程中,主要是由C=S键与汞结合发生作用.

2.6.2 载硫活性炭吸附前后的XRD分析 图9为载硫活性炭吸附汞前后的XRD谱图,吸附前后的S-AC的谱图基本一致,衍射角2θ主要存在26°和43°两个峰,表明了S-AC的无定形态,同时也说明硫改性的活性炭,负载的物质并非直接以S的晶体形态存在其表面,而主要以非晶体形式存在,即以化学负载为主.比较吸附前后S-AC谱图,差异在于31.08°的峰,用软件Jade5.0进行分析,31.08°的峰可以看作是HgS(JCPDS75-1589)的特征峰,证明了吸附汞过程中,负载在活性炭表面的S原子与汞反应生成HgS.

图9　载硫活性炭XRD分析Fig.9 XRD patterns of S-AC

2.7 载硫活性炭热脱附及再生性能

2.7.1 S-AC再生过程中汞析出规律 汞脱附及其再生实验在S-AC达到汞吸附平衡后开始.以流量为1L/min的N2作为保护气,程序升温至脱附温度.图10为10℃/min的升温速率下,室温升至600℃时汞的析出规律.汞析出的初始温度在200℃,逐渐由单质汞析出表面,当温度提升至400℃时,有一个明显的析出峰,这是由于以化学吸附方式附着在S-AC表面的HgS在高温下吸热分解,产生大量Hg所引起.当温度升至500～ 550℃,有一个较弱的析出峰,可能因为温度接近HgS的升华点,晶型结构较为稳定的HgS升华所引起,也可能是体系中生成的化合物HgSO4被还原而产生,这一现象与Wang等[14-18]的研究结果相吻合.

图10　10℃/ min升温速率下汞析出规律Fig.10 Mercury desorption under 10℃/min heating rate

2.7.2 未吸汞和吸汞S-AC热重分析 S-AC和吸汞S-AC热重分析的TG和DTA曲线见图11.样品1和2从20℃升温至800℃总的失重率分别为13.22％和17.83％.TG曲线上存在2个明显的失重阶段,第1阶段为250～450℃,失重率分别为2.91％和7.17％,第2阶段为500～800℃,其失重率几乎相同,可知汞脱附过程主要发生在250～ 450℃.吸附汞前后的总失重率相减,即得热脱附汞失重为4.61％,而通过样品质量和饱和吸附量计算得知样品吸附汞质量分数为3.75％,汞脱附率为90.26％.

从DTA-1和DTA-2可以看出,在250～ 450℃有明显的吸热峰型,DTA-2所需的脱附热力高于DTA-1,DTA-1的在此范围内的吸热峰可能是由于碳硫键断裂所引起,所以在热脱附过程会造成碳硫官能团的损失.第二阶段DTA-1和DTA-2的曲线几乎重合.在温度达到600℃之后,失重率明显增加是因在高温下S-AC发生了2次碳化,使得TG曲线在600℃后仍呈现高度下降趋势.

图11　吸汞和未吸汞载硫活性炭的TG和DTA曲线Fig.11 TG and DTA curves for S-AC(TG-1,DTA-1) And mercury-absorbed S-AC(TG-2, DTA-2)

2.7.3 S-AC再生次数对脱汞性能的影响 图12为S-AC多次脱附再生后的脱汞效率.可知,再生后S-AC其脱汞率大幅度降低,再生1次的S-AC初始吸附率为55.78％,再生2次的S-AC初始吸附率仅为37.91％,与原样相比较,相差较大.可以认为脱附过程中,高温气氛下破坏了载硫活性炭的表面孔隙结构,烧蚀表面[19-21].而硫化汞的分解伴随着是硫原子的损失,根据热重的分析,在高温下,碳硫官能团并不稳定,这些都会导致载硫活性炭表面活性位点减少,使得脱汞能力降低.

图12　再生次数对脱汞性能的影响Fig.12 Regeneration frequencies effect on mercury removal efficiency of S-AC

3 结论

3.1 空速对S-AC脱汞影响的程度较低,对于气态单质汞在S-AC上的吸附过程而言,其传质(外扩散)过程不是影响吸附效果的重要步骤.

3.2 汞浓度越高,可以促进载硫活性炭对汞的吸附速率和单位吸汞量,但是吸附速率下降较快.实际应用中,可以提高载硫活性炭的使用量来维系一个较高的脱除水准.

3.3 温度升高可以提高吸附区域内的分子的活化,产生大量具有化学吸附活化能的分子,提高汞的脱除率.温度过高,则产生负效应.实际工业处理的温度在80℃左右最优.

3.4 通过内扩散,准一阶,准二阶,Elovich动力学方程的拟合,HgS生成的速率是汞吸附过程中的主要控制步骤.

3.5 通过对汞热脱附再生,再生后脱汞性能的考察,热脱附再生后其脱汞性能下降较快,脱汞能力较弱.故载硫活性炭去除天然气中的汞应采用一次性吸附工艺,不宜配套再生系统,或需再次增加硫负载.

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LÜ Wei-yang, LIU Sheng-yu*, NENGZI Li-chao, WANG Xue-ting, WU Xiao (Air Environmental Modeling and Pollution Controlling Key Laboratory of Sichuan Higher Education Institutes, Chengdu University of information Technology, Chengdu 610225, China). China Environmental Science, 2016,36(2)：382～389

Abstract：The adsorption performance, influence factors, regeneration method and the adsorption dynamics of the gaseous Hg0 in natural gas removed by commercial sulfur-loaded activated carbon were studied on fixed reacting device. Meanwhile, the removal mercury mechanism of S-loaded activated carbon was put forward by applying characterization methods, including BET, FTIR, XRD and etc. The result showed that the restriction effect of airspeed on removal mercury efficiency was limited. In the initial stage, removal mercury rate and adsorption capacity of element mercury can be raised by increasing mercury concentration. As temperature gets higher, the activated molecule in the system get higher and the removal mercury rate will be promoted. The best effect appeared at 80℃. But when temperature was higher than 80℃, negative effects arose. Dynamic fitting in different stages showed that chemical adsorption was the controlling step of the whole process. Besides, the thermal desorption experiment showed that the removal mercury temperature of s-loaded activated carbon ranged from 300℃ to 450℃, and the absorption capacity of regenerate activated carbon was weakened because of the loss of c-s bond in the regeneration and the surface ablation of activated carbon in the process of twicecarbonization.

Key words：s-loaded activated carbon；natural gas；absorption mechanism；dynamics；desorption

作者简介：吕维阳(1991-),男,江苏盐城人,成都信息工程大学硕士研究生,研究方向为大气污染控制技术.

基金项目：教育部科学技术重点项目(211157);四川省杰出青年基金(13QNJJ0110);四川省教育厅创新团队项目(14TD0020);成都市科技局科技惠民技术研发项目(2015-HM01-00127-SF);成都信息工程大学校青年学术带头人科研基金(J201513)

收稿日期：2015-08-08

中图分类号：X51

文献标识码：A

文章编号：1000-6923(2016)02-0382-08