黄河下游水体悬浮颗粒物中金属元素的地球化学行为

辛成林，任景玲，张桂玲，李 铁 （中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，山东，青岛266100）

黄河下游水体悬浮颗粒物中金属元素的地球化学行为

辛成林，任景玲*，张桂玲，李 铁 （中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，山东，青岛266100）

为调查黄河下游颗粒物的风化状况以及重金属变化规律及其污染程度，于2009年6～7月调水调沙期间（每日）及2010年4月至2011年11月（每月中旬）对垦利浮桥水体颗粒物进行采样调查.样品经消解后采用ICP-AES测定其中Al、Na、K、Ca、Fe、Mn、Cu、Zn、Cr、Ni、V的含量.采用化学风化指数（CIA）来衡量硅酸盐的化学风化程度，结果表明，黄河流域颗粒物化学风化程度为中等，近30年来颗粒物化学风化程度没有明显变化.黄河下游颗粒物中重金属（Cu、Zn、Cr、Ni、V）浓度呈现出冬季高夏季低的变化规律，调水调沙期间重金属浓度降低后期略有回升，这一变化规律主要是受泥沙的稀释及颗粒物粒径等因素影响.重金属富集因子（EF）的计算表明，黄河下游Zn具有中等程度的污染，其他元素无明显污染.提取3个因子对黄河下游颗粒物的化学组成因素进行分析，颗粒物主要受风化的影响，同时也受径流量以及人类活动的影响.

颗粒态金属；地球化学；分布；污染；黄河下游

水体中的颗粒物是岩石风化的重要产物，在化学风化过程中，由于颗粒物中金属元素的性质不同，导致元素产生不同的地球化学行为，如Na、Ca的析出与Al、Fe的相对保留，颗粒物的这一特性可以用来指示硅酸盐的化学风化状况［1］.由于颗粒物的表面积比较大，容易吸附水体中的重金属在其表面富集，当水体环境改变重金属又会大量析出［2-4］，造成水体污染.有数据表明，悬浮颗粒物中重金属浓度是水体中的几百倍［5］，所以了解颗粒态重金属的行为可以更好地认识重金属的环境效应.

黄河是我国第二大河流，也是世界输沙量最大的河流，黄河中下游的晋陕段分布着大量黄土，物理剥蚀严重，是下游泥沙的主要来源［6］.由于黄河水少沙多的特点，泥沙不断淤积，为改善河床淤积现状，2002年黄河开始实施调水调沙并取得显著成效［7］.黄河流经包头、济南等工业城市，中下游河南段又是我国重要的农业区，大量污染物的排放造成水质的下降［8-9］.自20世纪80年代，对黄河颗粒态金属已经进行较多的研究［10-12］，而涉及金属元素长时间尺度变化及调水调沙工程对重金属浓度影响的数据较少，本文分析了2010～2011年黄河下游颗粒物中金属元素浓度的变化及其影响因素，讨论调水调沙过程对重金属的影响，并对重金属的污染状况进行估算，以期丰富黄河颗粒态金属数据资料.

1 采样及分析方法

于2010年4月至2011年11月对黄河下游（垦利站，距河口约72km）颗粒物进行逐月采样，同时为认识调水调沙对黄河下游颗粒物组成的影响，于2009年6月19日至7月13日进行逐日采样，采样站位如图1所示.在垦利浮桥上用酸处理过的2.5L采样桶采集表层水，现场温、盐数据由多参数水质仪测得，样品采集后尽快带回实验室于简易洁净工作台中用0.45μm醋酸纤维膜（经pH2盐酸浸泡并用Milli-Q水浸泡至中性，烘干至恒重，称重）过滤，滤膜冷冻保存， 40℃烘干至恒重并称量，计算得到悬浮颗粒物（SPM）浓度.颗粒物样品在聚四氟乙烯消化罐中加入HClO4-HNO3-HF混酸，置于加热板上调节温度180℃进行消解，消解完全后蒸至近干，用1% HNO3定容，分析各金属元素含量.

消解液用ICP-AES（iCAP6300，Thermofisher Scientific，USA）测定Al、Fe、Na、K、Ca、Mn、Cr、Ni、V、Zn、Cu等元素.仪器参数如表1.

图1 黄河下游采样站位Fig.1 Sample location of the lower reach of Huanghe

表1 等离子体发射光谱仪（iCAP6000）工作参数Table 1 Parameters of ICP-OES （iCAP6000）

表2 GSD-9消解的精密度与回收率（n=5）Table 2 The recovery and precision of the digestion of GSD-9 （n=5）

为检验样品消化与分析的精密度与准确度，取国家近岸沉积物标准（GSD-9）进行消化分析（n=5），所测重金属回收率均在92%以上，精密度均小于5%（表2），能满足实验需要.

2 结果与讨论

2.1 黄河下游颗粒物化学风化及与其他河流对比

Nesbitt等［1］根据元素的性质不同提出利用CIA（化学风化指数）来表征颗粒物中硅酸盐岩的化学风化状况，可用公式表示为：

式中：各项均为物质的量之比，CaO*表示包含在硅酸盐中的量.计算可得黄河下游颗粒物中硅酸盐岩的CIA值.由表3可见，随着纬度的降低，颗粒物中Al含量逐渐增加，Ca含量逐渐降低，颗粒物的化学风化程度增强.颗粒物化学风化程度与其所处的气候条件一致，黄河属于温带季风性气候，颗粒物的化学风化程度属于中等水平，化学风化程度最高的是穿过赤道的刚果河，风化程度最低的是位于北极圈内的Kala河（CIA值接近于陆地上陆壳的平均值）.由于黄河颗粒物主要来自黄土高原，黄土中Ca含量较高，并且风化程度较低，所以黄河颗粒物中Ca含量要远高于其它河流.由黄河历年数据对比可以看出，近30年来黄河下游颗粒物的化学风化程度并没有产生明显变化（t检验，α=0.01）.在较大流域，温度［11］、径流［13］是影响颗粒物化学风化程度的主要因素，黄河入海径流量在1986～1996年约为174×108m3［14］，在2010年为193×108m3［15］，二者之间较为接近，近30年间中国华北地区气温升高不足1℃［16］，黄河流域径流量及温度的变化较小，不足以引起颗粒物风化程度的明显变化.

表3 黄河颗粒物重金属浓度及CIA值与历史数据及其他河流对比Table 3 Concentrations of heavy metals and CIA value of SPM in the lower reach of Huanghe and its comparison with history and other rivers

2.2 黄河下游颗粒态重金属浓度变化

表4 黄河下游及调水调沙期间颗粒物中金属浓度变化范围（mg/kg）Table 4 Variation of particulate metal elements in the lower reach of Huanghe and during the water-sediment regulation event （mg/kg）

由表4、图2可以看出，重金属月际变化规律一致，经统计学检验得出冬、夏两季重金属浓度存在显著性差异（t检验，α=0.01），冬季显著高于夏季，Zn的浓度变化较大.调水调沙期间重金属浓度随径流量、输沙量的升高而降低，在调水调沙后期含量略有升高.

图2 黄河下游每月及调水调沙期间颗粒态重金属浓度变化Fig.2 Variation of particulate heavy metal concentrations in the lower reach of Huanghe during the water-sediment regulation event and its variation with seasons

表5 金属元素与其它参数间的相关系数Table 5 Correlation coefficients among metal and other parameters

颗粒物中的重金属浓度变化受粒度、温度以及含沙量等因素的影响［25］.泥沙既能吸附水体中的重金属在其表面富集［26］，又对重金属浓度起到稀释作用［27］.利用SPSS软件得出重金属与SPM及Al之间的相关系数如表5，其中Cr、Cu、Ni、 Zn与SPM显著负相关，随着SPM的增加，Cr、Cu、Ni、Zn的浓度显著降低（除7月与9月），夏季及调水调沙期间由于径流量增大引起河床沉积物再悬浮，水体中SPM浓度均显著升高致使重金属浓度降低，7月与9月重金属浓度并未随SPM的升高而降低，可能是因为处于丰水期，悬浮颗粒物主要来自典型降雨形成的地表径流导致的地表侵蚀［28］，相关研究表明，降雨径流会对河流造成短期污染［29-31］.

图3 经Al校正后重金属分布Fig.3 Distribution of heavy metals normalized to Al

风化过程中Al属于惰性元素，其迁移能力很小，且沉积物中Al含量随粒度的减小而线性增加，因此可以利用Al来校正由于粒度引起的重金属浓度的变化［32］，校正后的分布如图3.由图2、图3对比可以看出，经过校正之后重金属浓度变化减小，表明重金属的季节分布差异部分受到颗粒物粒径的影响.夏季及调水调沙期间由于河水冲刷河道导致河床泥沙再悬浮，颗粒物粒径变大［33］，结果重金属浓度偏低.Zn的变化表明Zn存在人为污染.黄河水质受到工业废水及生活污水影响严重［34］，黄河接纳了内蒙古地区的48.8%的废水［35］，下游河南段也存在严重农业非点源污染［8］，污染物的排放成为Zn污染的一个重要来源.温度会影响到颗粒物对重金属的吸附，李利民等［36］在分析黄河泥沙对重金属的吸附时指出，温度升高离子的吸附减弱，夏季颗粒物对重金属的吸附能力减弱也会造成重金属浓度低于冬季.

2.3 黄河下游重金属污染程度分析及与世界其他河流的对比

图4 黄河下游颗粒态金属元素富集因子Fig.4 Box plot of enrichment factors of particulate metal elements in the lower reach of Huanghe

采用富集因子对黄河下游颗粒态重金属污染程度进行分析，富集因子的计算公式可表示为［37］：

式中：Ci是元素i的浓度，Cn是参考元素的浓度，sample和baseline分别表示样品和背景.由于黄土的剥蚀贡献了黄河沉积物的90%［38］，在计算黄河颗粒物中金属元素的富集因子时采用中国黄土元素背景值［39］作为背景，各元素的富集程度如图4所示.按照Surtherland［40］划分标准，富集因子＜2表示没有污染或弱污染， 2～5属于中等污染，由图4可以看出，黄河下游颗粒物中Zn富集因子变化较大，冬季Zn浓度较高，其富集因子也大于2，表明冬季水体存在中等程度污染，其他元素富集程度较低，属于弱污染或无污染，调水调沙期间颗粒态Zn受泥沙稀释以及粒径变粗的影响，其富集因子低于2.Hsu等［41］根据元素EF值将元素的来源分为3类：EF＜1表示陆源、1＜EF＜10代表混合来源，在黄河颗粒物中，金属元素的富集因子均处于1～2之间，表明颗粒态重金属主要来自于颗粒物自身所携带，元素Zn受到人类污染的影响比较明显.Mn属于氧化还原敏感型元素［42］，在还原性环境中易迁移析出，在氧化性环境中易形成氧化物富集，而黄河下游颗粒物中Mn的富集因子在1.5左右，与Fe极为接近，表明黄河水体中不存在明显的氧化或还原条件.

由表6可以看出，黄河由于其独特的性质，颗粒态重金属浓度要低于流经工业发达城市的长江、珠江，而与污染程度较低的万泉河浓度较为接近.多瑙河是欧洲污染程度十分严重的河流，颗粒态Cu、Zn的浓度远高于黄河，其中Zn的浓度约为黄河的16倍.2010年与1984年相比，黄河颗粒态重金属浓度基本一致，并且接近于中国黄土元素背景值，重金属污染程度较轻.黄河下游河床的抬升阻止了污染物向河流的排放及泥沙的稀释［43］是导致近30年来重金属没有显著变化的主要原因.

表6 黄河颗粒态重金属浓度与其它河流的对比（mg/kg）Table 6 Comparison of heavy metal in the suspended particles between Huanghe and other rivers（mg/kg）

2.4 黄河下游颗粒物中金属元素组成影响因素

对黄河垦利浮桥所采集颗粒物中金属元素进行因子分析，探讨颗粒物组成的影响因素，提取因子分析中占总贡献的94.6%的3个因子进行分析如表7.

因子1的方差贡献为78.9%，远高于其它两个因子，因此因子1对颗粒物中金属元素的组成具有决定性意义.因子1中Al、Fe、Na等元素有较高值，Al、Fe为正，而Na为-0.906.黄河泥沙的矿物组成中石英/长石的比较高，表明泥沙物源区处于一种长期遭受风化剥蚀的稳定地质环境［44］.颗粒物中的Na属于活跃性元素，在化学风化过程中极易淋失，造成Na浓度的降低，而Al、Fe属于惰性元素，随着Na、Ca等元素的淋失，Al则在颗粒物中逐渐富集.通过CIA值可以判断颗粒物处于中等程度的化学风化，在此条件下颗粒物的化学风化主要表现为Na的淋失［11］，所以以Na、Al为主要载荷的因子1代表了风化作用的影响.在因子2中以Cu、V等重金属为主要载荷，其方差贡献为10.9%.重金属的浓度变化受径流量及SPM的影响比较显著［49］，由图2可以看出，重金属浓度随SPM浓度的增加而降低，并且重金属浓度与河流径流量呈显著负相关，径流量增大引起水体SPM浓度升高，此时SPM起到稀释的作用.另外径流量增大会带动河床大颗粒沉积物的再悬浮［33］，重金属浓度随颗粒物粒径的增大而线性降低［32］，以Cu、Ni、V为主要载荷的因子2体现了在长时间尺度下径流量的作用.因子3的贡献为4.7%，以Zn为主要载荷.Zn的应用比较广泛，主要来自于电渡等工业污水的排放［50-51］，近年来黄河沿岸工业发展造成河水污染严重，2010年黄河流域废污水排放量为43.61亿t，其中第二产业废污水排放量为28.63亿t［52］，赵锁志等［9］测得黄河内蒙古段悬浮物中Zn污染程度达到中等强度，由图2也可以看出，Zn的季节变化较大，在冬季Zn的富集因子超过2达到中等程度污染，以Zn为主要载荷代表了人为污染的影响.

表7 黄河颗粒物化学组成的因子分析Table 7 Result of principal factor analysis for particulate metals of Huanghe

3 结论

3.1 化学风化值CIA结果表明，黄河下游颗粒物属于中等程度化学风化，并且近30年来颗粒物的风化程度没有显著性差异.与其它河流相比，黄河颗粒物中Ca偏高，Al偏低.

3.2 受泥沙的稀释以及颗粒物粒径等因素影响，黄河下游颗粒态重金属浓度在冬季要高于夏季，调水调沙期间重金属浓度先降低后升高，经Al校正后重金属浓度变化减小.富集因子计算结果表明，黄河下游颗粒态Zn具有中等程度污染，其它重金属没有污染.

3.3 化学风化作用引起颗粒物中金属元素的迁移析出是影响颗粒物化学组成的主要因素，同时径流量的变化及污染排放都会对颗粒物中金属元素浓度产生较大的影响.

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致谢：衷心感谢中国海洋大学海洋生物地球化学实验室成员在样品采集、实验室样品分析和数据分析讨论过程中给予的帮助.

Geochemistry of metals in the suspended particles in the lower reach of the Huanghe.

XIN Cheng-lin， REN Jing-ling*， ZHANG Gui-ling， LI Tie （Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology， Ministry of Education， Ocean University of China， Qingdao 266100， China）. China Environmental Science， 2015，35（9）：3127～3134

Suspended particulate matter （SPM） samples were collected at Kenli in the lower reach of the Huanghe daily during the water-sediment regulation event （WSRE） in June-July 2009 and monthly from April 2010 to November 2011. The concentrations of metal elements （Al， Fe， Mn， K， Na， Ca， Cr， Cu， Ni， V， Zn） were determined by ICP-AES after digestion. The chemical weathering of suspended particles and the distributions of particulate heavy metals and their pollution status in the lower reach of the Huanghe are presented in this manuscript. Chemical index of alteration （CIA） is widely used to assess the degree of silicate weathering of the particles in the drainage basin. The CIA results in the lower reach of the Huanghe indicate that the chemical weathering of the partilces is moderate and there's nosignificant variation compared with historical data. The concentrations of particulate heavy metals （Cr， Cu， Ni， V， Zn） were higher in winter than in summer and were lower during the WSRE than the later stage. The seasonal and daily variations were mainly caused by the dilution of resuspended particulate matter and the grain-size effect. Enrichment factor （EF） results showed that Zn was moderate polluted while other heavy metals remained at natural levels. Three factors are extracted to explain the chemical composition of particulate matter， which are chemical weathering， variations of riverine runoff and human activity.

particulate heavy metal；geochemistry；distribution；pollution；the lower reach of the Huanghe

X522

A

1000-6923（2015）10-3127-08

辛成林（1987-），男，山东烟台人，硕士研究生.主要研究方向为痕量元素的海洋生物地球化学研究.发表论文1篇.

2015-02-06

国家自然科学基金项目（41176096）；国家基础研究发展规划项目（2011CB409801）

* 责任作者， 教授， renjingl@ouc.edu.cn