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基于卫星数据研究兰州市 NO2时空分布特征以及冬季NOx排放通量

时间:2024-07-28

张 杰,李 昂*,谢品华,2,徐 晋,王 杨,吴丰成,牟福生(.中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室,安徽 合肥 200;2.中国科技大学环境与光电技术学院,安徽 合肥 200;.Max-Plank Institute for Chemistry, Germany Mainz D-5528)

基于卫星数据研究兰州市 NO2时空分布特征以及冬季NOx排放通量

张杰1,李昂1*,谢品华1,2,徐晋1,王杨3,吴丰成1,牟福生1(1.中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室,安徽 合肥 230031;2.中国科技大学环境与光电技术学院,安徽 合肥 230031;3.Max-Plank Institute for Chemistry, Germany Mainz D-55128)

搭载在EOS AURA卫星上的OMI探测器由于其较高时空分辨率在大气痕量气体(O3,NO2,SO2)探测中得到广泛应用.利用2010~2012 年OMI NO2柱浓度数据产品重构了兰州市以及周边地区NO2柱浓度分布,分析了其时空变化特征,并利用西南风场下NO2空间分布特征采用拟合方法研究了 NOx冬季排放通量以及寿命.研究表明,NO2柱浓度空间分布呈现以兰州市为中心,浓度向四周扩散的特征;兰州市 NO2柱浓度的年变化特征为12月达到最大浓度,8月达到最小浓度;2010~2012年NO2寿命分别为10.6,9.9,9.1h,NOx冬季排放通量分别为175.3, 183.7,179.9mol/s.其排放通量与兰州环境公报提供的氮氧化物排放通量数量级之间具有较好的一致性,说明利用卫星数据估算兰州的 NOx通量方法的有效性.

卫星;NO2分布;NO2寿命;NOx排放通量

大气中的 NOx(NOx=NO+NO2)是对流层臭氧、硝酸盐气溶胶等污染物的前体物,同时影响对流层的氧化能力[1-2].近年来随着中国经济的高速发展,NO2排放强度与空气中的NO2浓度均显著增加,中国已经成为全球NO2污染最为严重的区域之一[3-4].如何准确获得污染气体的排放通量是区域大气污染研究的基础之一.近几年光学遥感方法的发展为NO2排放通量的测量提供了新的手段. Johansson等[5]利用天顶方向的 mini-DOAS (mini-Differential Optical Absorption Spectroscopy)技术计算了北京五环NO2排放通量;李昂等[6]利用车载DOAS技术研究了电厂的NO2通量测量方法.车载观测具有高的时间分辨率但是覆盖范围较小,而卫星遥感能快速获取大范围污染分布特征,其作为探测NO2通量新兴手段得到快速发展.Leue等[7]利用卫星观测NO2空间分布,结合指数衰减函数拟合方式估算了 NOx通量[7].Beirle等[8-9]改进了“指数衰减函数”形式,将其与高斯函数卷积后再用于拟合,得到更好的拟合效果,并将新拟合函数应用于对船体 NOx排放通量以及孤立城市源利雅得NOx排放通量的研究.

中国区域 NOx排放通量的卫星测量和研究同样受到充分关注.Zhao等[10]结合区域化学传输模型与OMI NO2数据获得了中国区域化石燃料NOx的排放通量;王斯文等[11]利用全球化学传输模型(GEOS-Chem)结合OMI卫星数据获得中国北部火电厂NOx排放通量.然而中国现阶段利用卫星数据获取中国 NOx排放通量多集中于模型与卫星数据的结合,对于利用卫星快速获得单个城市NOx排放通量的研究相对较少.

兰州市是中国报道最早发生光化学烟雾城市之一,而其中 NOx在光化学烟雾的产生中起到重要作用,快速获得兰州 NOx排放通量对于研究兰州区域污染具有重要意义,并且兰州位置相对独立,受外界影响较小.因此本文选择兰州作为研究对象,利用OMI NO2柱浓度结合风场数据获得兰州NO2柱浓度沿风场方向空间分布特征,并结合函数拟合方式估算兰州 NOx排放通量.

1 研究方法

1.1卫星数据

OMI是搭载在EOS AURA卫星上的臭氧探测器,其采用紫外-可见光谱仪在波段 270~500nm探测太阳直射光以及后向散射光,从而得到臭氧、NO2、SO2、BrO、OClO以及气溶胶的相关特性.Aura卫星于2004年7月发射升空,过境时间大约为当地时间 13:45.OMI覆盖全球周期为 1d,空间分辨率最高可达 24km×13km.与其他探测器相比,OMI具有较高的空间分辨率和更低的监测噪声[12-13].同时由于OMI坐标数据产品提供重叠像元坐标[14],可以根据重叠像元坐标获得更高空间分辨率 NO2分布,本文中采用 0.1°× 0.1°分辨率.

本研究中,使用的OMI L2 数据产品为美国NASA提供的OMI标准数据产品,其算法包括3个步骤:(1)利用DOAS(差分光谱吸收技术)在405~465nm得到 NO2斜柱浓度(S);(2)估算平流层NO2浓度;(3)计算出对流层AMF.最后得到对流层垂直柱浓度,其计算公式见公式(1)[14-16]:

式中:S为NO2的斜柱浓度;AMF为大气质量因子;Vtrop为对流层NO2垂直柱浓度;Vstrat为平流层NO2垂直柱浓度.

利用OMI L2重叠像元坐标数据,将NO2柱浓度重新构建,分配至 0.1°×0.1°网格,从而获得NO2柱浓度的区域分布,之后对于特定时间段平均,获得NO2柱浓度时间平均(月、年)区域分布.由于云的存在对于卫星数据存在较大干扰,造成数据不准确,所以在网格化的过程中只保留云比例系数(Cloud Fraction)小于0.3的情况.同时由于CCD像元行异常“Row anomaly”的存在会对数据质量产生严重影响,研究过程中只保留像元数据质量因子(X track quality Flags)等于0的卫星数值,而排除“Row anomaly”的影响.

1.2通量估算原理

NOx排放通量E(区域内单位时间NOx排放量)可根据质量守恒由区域内NO2总量,NO2平均有效寿命(NO2平均消除速率)以及大气中NO2与NO的混合比例系数计算[7].假设选定区域内NO2排放通量以及NO2平均寿命在选定时间段内(T)为恒定的,则选定区域内NO2总量瞬时值m(mol)的变化为:

则选定时间段(T)内m的平均值M为:

结合(1)式和(2)式,得到:

在此研究中时间段T为数月,其远大于寿命τ数值(一般为数小时),从而公式(4)可近似为:

此外计算选定区域内NOx排放通量,还需考虑大气中NO2与NO混合比例NOx/NO2,从而得到区域内NOx排放通量为:

式中:E为平均排放通量(mol/s);M是选定区域内总的NO2总量(mol);τ为NO2寿命;NOx/NO2表征NO2与NO的混合系数,一般取值1.32[9,17].

由公式(6)可知,NOx排放通量计算中NO2寿命为关键因子.获得NO2寿命的基本观测方法为跟踪污染气团的传输,得到其浓度沿路径变化函数,假设NO2浓度在大气中衰减遵循准一级反应,则浓度沿路径变化函数可以用 e-指数函数进行拟合.Leue等[7]利用GOME卫星观测数据证明了此方法同样可应用于卫星数据观测结果中,用于估算NO2寿命.其具体细节为,卫星在某一点观测到的 NO2对流层柱浓度数值可以表达为该点相对于NOx排放源距离的指数函数,表达式:

式中:V某点为卫星观测点 NO2柱浓度数值;V排放源为NOx在排放源处的柱浓度数值;X为卫星观测点相对于排放源的距离;X0为函数值减小到排放源处数值 1/e时的距离.在假设传输期间风速不变的情况下,X=v×t;X0=v×τ;其中v为风速,t为污染气团从排放源传输到卫星观测点所需要的时间,而τ为NO2寿命.

因此公式(7)可等效为:

采用公式(8)拟合风场下NO2对流层柱浓度随距离变化趋势,并可得到NO2寿命.Beirle等[18]指出仅采用上式拟合将会产生较大误差,考虑在无风情况下排放源周边柱浓度呈现高斯分布状态,采用公式(8)卷积高斯函数的形式拟合特定风场下 NO2对流层柱浓度随距离变化曲线得到更好结果,其中高斯函数表达式为:

为减小误差同时考虑大气中分子扩散的影响,需要将风场方向两侧一定范围内的NO2对流层柱浓度在垂直风场方向积分,从而得到沿风场方向的NO2线浓度随距离变化曲线,并代替风场方向上NO2柱浓度随距离变化曲线.同时结合特定风场下柱浓度最大值由于风的影响相对排放源有一定偏移,以及对应区域内存在本底浓度,得到最终拟合函数表达式为

式中:F(x)表示在位置 x处的 NO2线浓度,X是NO2对流层柱浓度最高值点相对于城市中心的距离,x0是下风向NO2浓度衰减到NO2对流层柱浓度最高值 1/e的距离;G(x)即为相应的高斯函数表达式;ENO2为选定区域内的NO2排放通量,v平均风速,B为本底浓度;τ为NO2寿命,可由x0求出,,v为平均风速.公式(10)简单推导如下所示:

1.假设沿风场方向,只有一个点源固定连续排放,点源NO2排放通量为E(mol/s),则单位时间NO2排放量M=E×Δt.

2.根据高斯扩散理论,无风自由大气中点源周边气体按高斯形式分布,因此在不考虑风场下,每个气团中NO2浓度分布符合高斯分布,表达式为:

式中:xj代表沿风场方向任一网格中心点的位置;x-xj则代表沿风场方向任一位置相对于j网格的距离.

3.由于 NO2寿命的存在,气团浓度在移动的过程逐渐衰减,其衰减函数为:F(x)=M×exp(-x/x0),式中x代表气团距离排放源的距离;x0代表NO2浓度降低为最高值 1/e的距离,等效为寿命与风速的乘积;M为点源处的浓度值.因此结合高斯分布以及气团的衰减,在网格i上空气团内NO2柱浓度应该为:

又由于M=E×Δt,故公式(12)变化为:

假设风速v不变,则xj=v×t,Δt=Δxj÷v,公式(13)转变为:

式中:Δxj代表网格宽度, Δxj当接近无穷小的时候,j同时接近于无限大,因此公式(14)离散式变为连续积分形式:

在考虑点源位置的偏移后,此恰为公式(10)展开的近似形式.

由此可知公式(10)中包含了 NO2寿命以及NOx排放通量的相关信息,故NO2寿命以及NOx通量计算过程总结如下:1)选定积分范围,对垂直特定风向上NO2柱浓度积分,从而得到沿风场方向NO2线浓度分布;2)采用高斯函数卷积指数函数形式拟合NO2线浓度分布;3)结合风速,通过拟合参数得到NO2寿命,以及NOx排放通量.

1.3研究区域

兰州市地处中国西部地区,常驻人口约为400万,其工业发达,人口密集,市中心以及周边区域NO2柱浓度较高;同时兰州位于中国西部,远离东部NO2高值区,受东部地区NO2输送影响较小,为较理想孤立点源城市.

2 结果与讨论

2.1兰州NO2柱浓度空间分布特征

利用每日OMI NO2柱浓度数据,2010~2012 年3年平均后得到兰州地区OMI NO2柱浓度空间分布特征(图1):兰州区域NO2柱浓度呈现明显中心浓度高,向四周递减分布,同时最高值区域靠近工业区域-西固区,表明工业排放对兰州 NO2具有明显影响;兰州西北部以及东北部存在 NO2带状分布,西北方向带状分布延伸至青海省西宁市,结合兰州周边地形,西北以及东北方向均为河谷地带,利于NO2的输送以及积累;兰州正南方向存在NO2浓度跃变,表明NO2扩散阻断,兰州南部为皋兰山麓,相对兰州市中心高度约 700m,估算兰州市NO2输送高度低于700m.

图1 2010~2012年兰州地区NO2柱浓度空间分布Fig.1 The mean distribution of NO2column concentrations over Lanzhou from 2010 to 2012

2.2兰州市NO2柱浓度月均值变化特征

选择兰州市中心范围(103.3°E~104.2°E、35.9°N~36.5°N)作为兰州市研究区域,得到兰州市年内1~12月NO2柱浓度月均值变化特征(图2).由图2可知,兰州市NO2柱浓度月均值呈现“U”型分布,在12月达到最高值,8月最低.以2012年为例,12月 NO2柱浓度为 1.05×1016molecules/ cm2,8月最低值为2.85×1015molecules/cm2,最大值约为最小值3.7倍.此浓度的趋势变化的原因一方面与气象条件有关,冬季温度低,NO2寿命较长,不利于NO2的转化,而形成积累;另一方面与兰州冬季取暖有关,兰州为中国北方城市,取暖使燃煤量增加,而增大NO2浓度.

图2 2010~2012年兰州市NO2柱浓度月均值变化序列Fig.2 The time series of month-average NO2column concentrations in Lanzhou from 2010 to 2012

2.3兰州地区冬季NOx排放通量以及寿命估算

图3 2012年兰州西南风向下NO2柱浓度平均分布Fig.3 The mean distribution of NO2over Lanzhou under south-western wind in 2012

由图1可知,兰州西北以及东北部存在NO2柱浓度带状分布,由于西北部连接西宁,会产生相互影响,故此处仅利用东北分布进行研究.东北方向除出现带状分布以外,还呈现NO2柱浓度的衰减特征.选择冬季兰州西南风向的数据进行分析,结合当地机场气象数据(http://www.underground. com/weather-forecast),选择2012年1~3月,11~12 月,AURA卫星过境时刻前后(11:00~3:00)为西南(南)风的日期,对日期内NO2柱浓度进行平均,得到西南(南)风场下 NO2柱浓度平均分布,如图 3所示,从图3中可明显看出,西南(南)风场下在东北方向存在明显NO2柱浓度递减的趋势.

对垂直于风向(西北—东南方向)NO2柱浓度积分(积分长度 130km),从而得到沿着西南风向NO2线浓度变化趋势(图4).图4显示,NO2柱浓度最高点相对于中心点(兰州市中心)在下风向存在偏移,偏移距离受到风场以及NO2大气中转化速率影响[9],同时下风向 NO2衰减的速率比上风向慢(与 Beirle[9]中观测结果一致).而后采用公式(10)描述的函数对 NO2线浓度利用最小二乘法进行拟合[8-9,18].

图4 2012年西南风向上NO2线浓度分布Fig.4 The “NO2line densities” under south-western direction as a function of the distance to Lanzhou center

图4中公式(10)F(x)对兰州市以及周边区域2012年 NO2线浓度变化曲线实现较好的拟合,拟合系数为 0.97.通过拟合参数,得到2010~2012年各年x0(NO2线浓度数值减小为最大值1/e的距离)分别为 118.95,115.28,99.56km.根据统计得到2010~2012年西南(南)风平均风速分别为3.12, 3.22, 3.05m/s,利用公式,得到兰州市NO2冬季寿命分别约为:10.6,9.9,9.1h,平均约为9.9h,比Beirle等[9]针对利雅得求得的NO2寿命2.3~6h,以及Mijling等[19]利用DECSO算法计算的北京夏季寿命3.3h长,但与Beirle等[8]针对印度洋船舶求出的NO2冬季寿命(8.5h)具有很好的一致性,且符合Martin等[20]利用 CTM 计算的结果:30°N为5~8h;40°N为 3~15h,说明利用此方法计算兰州NO2冬季寿命的有效性.相对利雅得以及DECSO算法计算的寿命长原因可能为:此处统计西南(南)日期多为冬季,而冬季NO2寿命相对较长.

根据拟合参数同时得到兰州市 2010~2012 年E/v值分别为42.56, 43.21, 44.68mol/m,结合各年西南(南)风场风速得到2010~2012年ENOx分别为175.3, 183.7, 179.9mol/s.

2.4误差分析

在卫星估算排放通量过程中存在多方面的误差来源,其中包括 VCD反演带来的误差、NOx/NO2比值产生的误差、拟合以及拟合参数选择产生的误差:NO2线浓度积分长度产生的误差、拟合产生的误差、风速等参数造成的误差.

(1)卫星反演VCD带来的误差:由于卫星反演过程中使用的NO2廓线,地表反射率,云压、云覆盖等参数的不确定性而造成 VCD误差约为30%[21].

(2)NOx/NO2比值产生的误差:由于在大气中NO2与NO能很快达到稳定混合状态,故卫星观测NO2柱浓度需要转为NOx柱浓度,其比例系数为1.32(误差为10%)[9,17].

(3)拟合以及拟合过程中参数的选择产生的误差:1.积分长度产生的误差,从图3中可以看出,在兰州的西北角处存在一个NO2聚集区,所以积分长度的选择对结果会产生较大的影响,如果长度太短,无法考虑兰州产生的所有NO2;如果长度过大,则会过多包含西北处 NO2浓度.针对 2012 年,分别计算不同积分长度(90.74~181.48km)下NOx排放通量,结果如图5所示.图5显示,NOx排放通量先随着积分长度呈线性增加,120km后,通量基本维持恒定,但是在163km,出现一定程度增加,此对应积分长度已包含西北NO2柱浓度高值分布区,本文中所用的130km,处于通量变化稳定区间,具有可信度.将 120~160km作为通量变化稳定区间,故选择130km造成的误差为5%;2.拟合产生的误差,由 95%置信区间(CI)得到为12%;3.风速的选择,由于风速来源为当地机场气象台数据,其对于准确反映空中风速存在一定的偏差,结合以往针对风廓线研究[22-23],其误差约为20%~30%.根据误差传递关系,得到特定风向NO2线浓度分布拟合计算通量误差为24%~33%.

图5 排放通量随积分距离变化Fig.5 The variation of emissions as a function of the integral length

综上所述:卫星反演 VCD带来的误差约为30%; NOx/NO2比值产生的误差约10%;特定风向“NO2线浓度分布”拟合带来的误差为24%~33%;从而造成总排放通量的误差约为40%~45%.

根据兰州市 2010~2012年环境质量公报(http://hbj.lanzhou.gov.cn),得到估算数据与环境质量公报数据之间的关系如图6所示:

图6 估算数据与环境公报数据关系Fig.6 The relationship between the estimated emissions and the data from “Lanzhou Environment Bulletin”

图6显示,卫星估算值与统计值数量级较为一致,但卫星估算NOx排放通量约是环境质量公报数据 2.4倍.其两者存在差距原因可能为环境质量公报针对全年,包括夏季时间段,此时间段NOx排放较冬季排放小,而卫星估算兰州NOx排放通量主要研究阶段为冬季.

3 结论

3.1兰州市NO2柱浓度空间分布呈现中心浓度高,并向四周扩散特性;兰州西北以及东北方向存在NO2柱浓度带状分布,且东北方向存在NO2柱浓度衰减趋势;根据兰州市南部NO2扩散阻断特征,估算兰州NO2输送通道位于大约700m以下.

3.2兰州市 NO2柱浓度月均值成“U”型变化特征,在每年 12月达到最高值,1月份次之,而 8月份NO2柱浓度最低,最高值约为最低值3.7倍,季节变化特征明显.

3.3利用西南(南)风场下的NO2柱浓度空间分布,估算得到兰州2010~2012年NO2冬季寿命分别为 10.6,9.9,9.1h,平均为 9.9h;NOx冬季排放通量分别为175.3, 183.7, 179.9mol/s,与兰州质量公报数据数量级一致;对卫星估算NOx排放通量进行误差分析,其约为40%~45%.

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致谢:感谢德国马普化学所卫星组 Thomas Wagner教授, Steffen Beirle博士在论文完成以及数据分析上给予的指导与帮助.

Research on the spatial/temporal patterns of NO2concentration and NOxemissions of Lanzhou by applying satellite data.


ZHANG Jie1, LI Ang1*, XIE Pin-Hua1,2, XU Jin1, WANG Yang3, WU Feng-Cheng1, MOU Fu-Sheng1(1.Key Laboratory of Environmental Optical and Technology, Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China;2.School of Environmental and Photoelectric Technology, University of Science and Technology of China, Hefei 230031, China;3.Max-Plank Institute for Chemistry, Mainz Germany D-55128).

China Environmental Science, 2015,35(8):2291~2297

OMI (Ozone Monitoring Instrument) on abroad the EOS AURA satellite is widely used to observe the trace gases (O3, NO2, SO2) for its high spatial and temporal resolution. The distribution of NO2column concentration over Lanzhou was reconstructed using data from OMI database (2010~2012), following the analysis of variation of spatial and temporal patterns, and the estimation of NOxemissions when considering the distribution of NO2concentration under south-western wind. The results shown that: in the spatial pattern, the NO2column concentration at the center of Lanzhou City was the highest, and the concentration of NO2decreased with the distance from the center. In the time pattern, the NO2column concentration of Lanzhou City reached the highest value in December, and the lowest value in August. The lifetime of NO2in Lanzhou during wintertime from 2010 to 2012 was about 10.6, 9.9, 9.1h respectively, and the NOxemission rate was about 175.3, 183.7, 179.9mol/s respectively. The emission rate calculated matched the data provided by the “Lanzhou Environment Bulletin”, which indicated that analyzing the distribution of NO2under special wind direction provides a feasible way to estimate the emissions of NOx.

satellite;NO2distributions;NO2lifetime;NOxemissions

X511

A

1000-6923(2015)08-2291-07

2015-01-06

国家高技术研究发展计划(2014AA06A508, 2014AA06A511);国家自然科学基金项目(41405033);安徽省科技攻关项目(1301022083);国家环保部公益项目(201409006)

* 责任作者, 副研究员, angli@aiofm.ac.cn

张杰(1989-),男,山东潍坊人,中国科学院合肥物质科学研究院硕士研究生,研究方向为环境光学以及卫星遥感.

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