不同基质浓度下SBR 进水方式对厌氧氨氧化的影响

曹天昊,王淑莹,苗　蕾,李忠明,彭永臻 （北京工业大学,北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室,北京100124）

不同基质浓度下SBR 进水方式对厌氧氨氧化的影响

曹天昊,王淑莹*,苗蕾,李忠明,彭永臻 （北京工业大学,北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室,北京100124）

采用厌氧SBR反应器,分别以配水培养和以实际晚期垃圾渗滤液培养的厌氧氨氧化菌为研究对象,考察了不同基质浓度下,SBR改进式连续进水方式与一次性进水方式对厌氧氨氧化工艺运行性能的影响.结果表明,当处理人工配水时,在中低进水浓度下（NO2--N≤400mg/L）,与改进式连续进水方式相比,宜采用一次性进水方式运行；在高进水浓度下（NO2--N≥400mg/L）改进式连续进水方式比一次性进水方式优势明显,特别是在 5h改进式连续进水方式下,平均比污泥脱氮速率增加至 39.11mgN/（gVSS·h）,相比一次进水方式效率提高 40%.当处理进水NO2--N浓度为（300±20）mg/L的实际晚期垃圾渗滤液时, 5h改进式连续进水的SBR比污泥脱氮速率最高.由于晚期渗滤液较配水成分复杂,使得厌氧氨氧化菌面临有机物和有害物质的影响,其厌氧氨氧化的反应速率低于同等基质浓度配水条件下的厌氧氨氧化反应速率.

厌氧氨氧化；进水方式；SBR；基质浓度；垃圾渗滤液

随着水体富营养化的日益严重,脱氮已经成为污水处理的重点.目前最常用的脱氮处理方法是传统的硝化反硝化工艺［1-2］.传统的硝化反硝化工艺在反硝化阶段需要外加碳源,否则难以实现总氮去除达标［3-5］,因此处理成本较高.采用前置硝化反硝化工艺虽然能减少外碳源的添加量,但仍需外加碳源且脱氮效果不理想.此外,对于处理碳氮比较低的高氨氮废水如垃圾渗滤液等,传统的硝化反硝化工艺并不适用［6］.

近年来,厌氧氨氧化工艺由于其成本效益高、无需外加碳源等优点［7］,已经逐渐应用于处理高氨氮废水［8-9］.厌氧氨氧化反应是在厌氧条件下,以NO2--N为电子受体, NH4+-N为电子供体,厌氧氨氧化菌将NH4+-N和NO2--N转化为氮气和NO3--N［10］.反应见式（1）［11］.然而,厌氧氨氧化菌会受到许多因素的影响使其活性降低,如温度、溶解氧、pH值、基质浓度、游离氨、亚硝酸盐抑制作用、盐度、磷酸盐、Fe2+以及有机物等等［12-19］.

目前大多采用连续流反应器（如UASB）来研究厌氧氨氧化反应［8,13-14］.但连续流反应器容易造成厌氧氨氧化菌的流失,而SBR反应器具有构造简单、操作灵活、抗冲击负荷等优势［20］.由于其间歇排水的运行方式,更对污泥有良好的截留能力,可以避免厌氧氨氧化菌的流失.然而较高的进水NO2--N浓度会对厌氧氨氧化菌产生抑制作用,有研究表明,当反应器内NO2--N的浓度达到100mg/L时,即会对厌氧氨氧化菌产生抑制作用［21］,也有研究表明当厌氧氨氧化菌形成颗粒污泥后,半抑制常数能达到 400mg/L［22］.Carvajal-Arroyo等［23］认为当 NO2--N浓度超过 210mg/L时就会全部抑制厌氧氨氧化菌的活性.由此可见,当进水NO2--N浓度较高时,一次性进水方式会抑制厌氧氨氧化反应,从而降低厌氧氨氧化的反应速率.如何解决高浓度 NO2--N对厌氧氨氧化的抑制,从而提高反应负荷是研究的难点.

本试验采用厌氧SBR反应器,分别以配水培养和处理实际晚期垃圾渗滤液的厌氧氨氧化菌为研究对象,考察了不同基质浓度下进水方式对厌氧氨氧化的影响.

1　材料与方法

1.1污泥和进水水质特征

以处理配水效果良好的厌氧氨氧化菌研究人工模拟废水,形状为絮体污泥.污泥浓度约为（3000±100）mg/L,SVI值为 120mL/g.试验用水为模拟废水［24］,其组成为：KH2PO410mg/L, CaCl2·2H2O 5.6mg/L,MgSO4·7H2O 300mg/L, KHCO31250mg/L. NH4+-N和 NO2--N分别用NH4Cl和NaNO2提供,浓度按需配制.微量元素浓缩液Ⅰ的组成为（g/L）：EDTA 5000mg/L,FeSO45000mg/L.微量元素浓缩液Ⅱ的组成为：EDTA 1000mg/L, H3BO414mg/L,MnCl2·4H2O 990mg/L, CuSO4·5H2O 250mg/L,ZnSO4·7H2O 430mg/L, NiCl2·6H2O 190mg/L,NaSeO4·10H2O 210mg/L, NaMoO4·2H2O 220mg/L.进水 pH 值控制在7.3±0.2.

以处理实际晚期垃圾渗滤液良好的厌氧氨氧化菌研究实际晚期垃圾渗滤液,形状为絮体污泥加部分红色颗粒污泥.污泥浓度为（3000±100）mg/L.所用的晚期垃圾渗滤液取自北京六里屯垃圾填埋场.晚期渗滤液的综合水质特征见表1.

表1　晚期渗滤液水质特征Table 1　Characteristics of mature landfill leachate

1.2试验设备

厌氧SBR由有机玻璃制成,有效容积为10L.内设搅拌装置、温控装置和进水蠕动泵,搅拌速率为60r/min,温度控制在 30℃±1℃,排水比控制在50%,其HRT为20h.进水分别采用一次性进水和改进式连续进水两种方式,其中改进式连续进水的时间根据浓度的不同分别设定.采用一次性进水方式时,SBR按照反应期间一次性进水-搅拌-沉淀-排水-闲置的操作模式运行.采用改进式连续进水方式时,SBR按照反应期间连续进水（同时搅拌）-搅拌-沉淀-排水-闲置的操作模式运行.此外,为避免光照对厌氧氨氧化菌的抑制作用,SBR外覆黑色保温材料,可以起到保温和避光的作用.

1.3检测分析方法

水样分析项目中的COD浓度采用国家标准方法测定［26］；氨氮质量浓度采用纳氏试剂分光光度法；硝酸盐质量浓度采用麝香草酚分光光度法；亚硝酸盐质量浓度采用N-（1-萘基）-乙二胺分光光度法；pH值及温度采用德国WTW公司生产的pH计.

1.4计算公式

反应器理论的比污泥脱氮速率（NRR）可以用方程（2）计算：

其中： NRR为比污泥脱氮速率,mgN/（gVSS·h）；NH4+-Ninf为进水NH4+-N浓度,mg/L； NO2--Ninf为进水NO2--N 浓度,mg/L； NH4+-Neff为出水NH4+-N浓度,mg/L； NO2--Neff为出水NO2--N浓度,mg/L； MLVSS：混合液挥发性悬浮固体浓度,g/L.

反应器理论的氮负荷（NLR）可以用方程（3）计算：

其中： NLR：氮负荷,kg/（m3·d）； NH4+-Ninf为进水NH4+-N浓度,mg/L； NO2--Ninf为进水NO2--N浓度,mg/L.

1.5试验方案

表2　人工配水条件不同基质浓度下进水方式对厌氧氨氧化反应影响的试验方案Table 2　Experimental procedure under the condition of synthetic wastewater

首先采用人工配水,在进水 NO2--N 浓度为200mg/L、400mg/L以及600mg/L条件下,分别采用一次性进水方式（进水时间为 5min）和改进式连续进水方式（进水时间见表2）,通过对比反应时长来探究不同基质浓度下进水方式对厌氧氨氧化反应的影响.

随后,针对实际晚期垃圾渗滤液,分别采用一次性进水（5min）和改进式连续进水（进水时间分别为4h、5h和6h）方式,通过对比反应时长来探讨进水方式对厌氧氨氧化反应的影响.处理实际晚期垃圾渗滤液的厌氧氨氧化系统已经稳定运行了200d,进水NO2--N浓度维持在300mg/L左右.因此,在本试验中,进水浓度依旧维持在300mg/L左右.

2　结果与讨论

2.1配水条件下不同进水方式对厌氧氨氧化的影响

2.1.1中低基质浓度条件下不同进水方式对厌氧氨氧化的影响为了探讨中低基质浓度条件下,进水方式对厌氧氨氧化的影响,从而确定其最优进水方式,采用表2中序号1的实验方案.实验结果如图 1（a）所示.在一次性进水方式下,厌氧氨氧化反应时间最短,仅需180min.1.5h连续进水和3h连续进水方式下,厌氧氨氧化反应时间均为210min,这是因为进水浓度尚未对厌氧氨氧化污泥产生抑制作用,其反应时间受进水基质浓度影响.其中时间,一次性进水氮负荷（NLR）为1.408kg/ （m3·d）,平均比污泥脱氮速率（NRR）为 39.11mgN/ （gVSS·h）；1.5h和3h改进式连续进水的NLR均为1.206kg/（m3·d）,平均NRR均为23.47mgN/ （gVSS·h）.由于一次性进水混合后的NO2--N浓度仅为 100mg/L,且试验所取的厌氧氨氧化污泥已适应200mg/L的NO2--N浓度,故此时NO2--N的浓度对厌氧氨氧化菌产生抑制作用较小.而一次性进水方式可以在反应器里产生较大的反应推动力,加快了反应速率,从而使得反应在最短的时间里结束.因此,在基质浓度为 200mg/L时,选用一次性进水方式可以使反应的效率最高.

之后采用“表2中序号2的实验方案.实验结果如图1（b）所示.当采用一次性进水方式时,厌氧氨氧化的反应时间最短,为420min；采用6h和7h改进式连续进水方式时,厌氧氨氧化的反应时间均为480min.其中,一次性进水方式的NLR为1.2kg/（m3·d）,平均NRR为33.52mgN/（gVSS·h）；6h和7h改进式连续进水的NLR均为1.05kg/（m3·d）,平均NRR均为29.33mgN/（gVSS·h）.

这表明,在一次性进水的条件下,尽管进水混合后NO2--N的浓度为200mg/L,但仍不足以完全抑制厌氧氨氧化菌的活性,同时相对于6h、7h改进式连续进水,一次性进水的反应推动力大,故反应时间最短.但反应时间仅缩短 1h,由此可见,随着进水NO2--N浓度的逐步提高,NO2--N的抑制作用逐渐增强,改进式连续进水方式逐渐体现出优势.

图1　中低基质浓度下不同进水方式厌氧氨氧化反应效果对比Fig.1　Performance of anammox under the low and medium substrate concentrations

2.1.2高基质浓度条件下不同进水方式对厌氧氨氧化的影响由中低基质浓度试验可知,随着进水NO2--N浓度的逐渐提高,连续进水已经逐渐体现出其优势.为了提高反应器的处理负荷,探讨高基质浓度下进水方式对厌氧氨氧化反应的影响,试验采取“材料与方法”部分的表2中序号3的实验方案.实验结果如图2和图3所示.

图2　高基质浓度下不同改进式连续进水时间厌氧氨氧化反应效果的对比Fig.2　Performance of anammox under the high substrate concentrations

从图可知,改进式连续进水的时间为 4h和7h时,厌氧氨氧化反应时长均为 600min,改进式连续进水的时间为5h和6h时,厌氧氨氧化的反应时长仅为540min.在4h改进式连续进水方式时,由于进水混合后的 NO2--N浓度较高,在第240min时达到了最高值198mg/L,对厌氧氨氧化菌产生了一定的抑制作用,使得厌氧氨氧化反应的时间较长.而 7h改进式连续进水方式时,由于进水混合后的NO2--N浓度相对于 4h、5h、6h改进式连续进水时的较低,混合后的 NO2--N浓度仅为86mg/L,不足以对厌氧氨氧化菌产生抑制作用,并且较低的 NO2--N浓度使得反应推动力减小,从而造成了厌氧氨氧化反应时间较长.5h 和6h改进式连续进水的反应时长没有很大的差别,可能是因为反应推动力和 NO2--N的抑制作用的综合影响.当采用5h和6h改进式连续进水时,进水混合后的NO2--N浓度分别在第300min和第360min达到了最高的132mg/L和122mg/L.对比发现,6h改进式连续进水对厌氧氨氧化菌的抑制作用较小,然而反应推动力同样较小.考虑到节省能耗,5h为最优的连续进水时间.

从图3可知,一次性进水方式下厌氧氨氧化反应所需反应时间最长,为900min,而5h改进式连续进水方式下仅需要 540min.其中,一次性进水方式和 5h改进式连续进水的 NLR分别为0.84kg/（m3·d）和1.41kg/（m3·d）,平均NRR分别为23.47mgN/（gVSS·h）和 39.11mgN/（gVSS·h）.这是由于进水 NO2--N的浓度较高,一次性进水使得混合后的NO2--N浓度达到了288mg/L,对厌氧氨氧化菌产生了较强的抑制作用,厌氧氨氧化菌的活性受到很大抑制,抑制作用大于推动力作用,从而大大降低了反应速率.由此可知,当进水基质浓度较高时,综合考虑 NO2--N 对厌氧氨氧化菌的抑制作用以及反应推动力,改进式连续进水具有优势.

图3　高基质浓度下一次性进水和5h连续进水厌氧氨氧化反应效果的对比Fig.3　Comparison of anammox performance between feeding in 5min and continuous feeding in 5h under the high substrate concentration

此外,由图3可见,当采用一次性进水方式时, 前480min的平均NRR比较低,仅为 4.71mgN/ （gVSS·h）,此时NO2--N对厌氧氨氧化菌的抑制作用较大.从第480min到第660min,平均NRR大幅增加至14.11mgN/（gVSS·h）,且第480min时反应器内混合的NO2--N浓度为215mg/L,表明随着厌氧氨氧化菌的抑制作用逐渐减小,平均NRR随之增大.从第660min直至反应结束的第900min内,平均NRR仍在增加,达到了26.25mgN/（gVSS·h）,且第660min时反应器内混合的NO2--N浓度为147mg/L,表明NO2--N浓度是影响厌氧氨氧化菌活性的主导因素.由此可知,当反应器内混合NO2--N浓度超过200mg/L时, NO2--N对厌氧氨氧化菌的抑制作用较大,使得反应器内的平均NRR较低；随着NO2--N浓度的降低,抑制作用逐渐减小,当反应器混合 NO2--N 浓度降低到150mg/L左右时,其对应的平均NRR最高,能够达到26.25mgN/（gVSS·h）.

2.2处理晚期渗滤液时不同进水方式对厌氧氨氧化的影响

2.2.1不同连续进水时间对厌氧氨氧化的影响由于SBR一直采用的是5h改进式连续进水方式运行,因此,首先对这种进水方式进行了全周期的试验研究.其对厌氧氨氧化反应的影响如图4所示.反应过程中,SBR反应器中的 NH4+-N和NO2--N 最高浓度为进水后的 66,81mg/L.此时, NO2--N浓度在整个周期中达到最高值（81mg/L）,低于文献报道的 100mg/L［21］,因此并没有对厌氧氨氧化菌产生明显的抑制作用.进水期间,由于SBR内NO2--N浓度尚不足以对厌氧氨氧化菌产生抑制,因此伴随着连续进水,SBR内也同步进行着厌氧氨氧化反应.完成进水后,NH4+-N和NO2--N浓度开始逐渐降低,直至第19h时反应结束.其 NLR为 0.28kg/（m3·d）,平均 NRR为8.93mgN/（gVSS·h）.

5h改进式连续进水时,19h后反应结束.随后将SBR的进水时间改为6h,并进行全周期监测.其对厌氧氨氧化反应的影响如图 4所示.从图 4看出,随着反应器的不断进水,SBR内的NH4+-N 和NO2--N浓度逐渐增加,直至第6h进水完成后, NH4+-N和 NO2--N的浓度分别达到最大值,为68mg/L和76mg/L. SBR中最高的NO2--N浓度尚不足以对厌氧氨氧化菌产生明显的抑制作用,进完水后SBR中NH4+-N和NO2--N出现下降,直至第21h反应结束.

采用6h改进式连续进水方式时,SBR的反应周期延长至21h, NLR为0.25kg/（m3·d）,平均NRR 为7.76mgN/（gVSS·h）,均低于5h连续进水方式.其反应时间比5h改进式连续进水延长了2h.由于在此浓度下厌氧氨氧化菌不会受到明显抑制,因此反应推动力决定了反应时间.6h改进式连续进水方式下,其反应推动力较小,平均脱氮速率较低,使得反应时间较长.

图4　不同连续进水时间对厌氧氨氧化反应效果及pH值变化Fig.4　pH variations of Anammox under different continuous feeding modes

保持SBR的进水浓度不变,将进水时间缩短到4h,对SBR进行全周期监测.其对厌氧氨氧化反应的影响如图4所示.由图4可知,进水后SBR 内 NH4+-N和 NO2--N的浓度分别达到最高的83mg/L和 92mg/L,反应时间为 20h,NLR为0.26kg/（m3·d）,平均NRR为8.08mgN/（gVSS·h）,均低于5h改进式连续进水方式.相比于5h改进式连续进水方式,尽管4h改进式连续进水方式下的反应推动力较大,但随着反应器内 NO2--N浓度的增加,厌氧氨氧化菌开始逐渐受到抑制,影响了脱氮速率.因此,在反应推动力和抑制作用的综合影响下,其反应时间相比5h时,延长了1个小时.然而相比于 6h时,4h下的反应时间又缩短了 1小时,这表明,尽管厌氧氨氧化菌在反应器内基质浓度较高时开始受到抑制作用,但相对于6h改进式连续进水,反应推动力仍占主导作用.

通过对比4h、5h以及6h改进式连续进水方式下的反应时间,可以看出5h改进式连续进水方式下的反应时间最短,脱氮速率最高,这表明在 5h连续进水方式下,厌氧氨氧化反应推动力和抑制作用达到了最均衡状态,从而使得反应时间最短. 2.2.2一次性进水方式对厌氧氨氧化的影响采用连续进水方式是为了最大程度的避免一次性进水后,反应器内过高浓度的 NO2--N对厌氧氨氧化菌产生的抑制作用.通过以上的试验表明,5h改进式连续进水方式对厌氧氨氧化反应更有利.为了探究一次性进水方式下,厌氧氨氧化反应的运行效果,试验继续保持进水 NH4+-N和NO2--N浓度不变,采取一次性进水方式进水（即5min内进完水）,对SBR进行全周期监测.由图5可知,由于采用一次性进水方式进水,进完水后SBR内NH4+-N和NO2--N的浓度达到最大,分别为87mg/L和103mg/L.而SBR内的pH值也出现较大幅度的下降,从最初的8.03迅速下降到7.75左右,进完水后pH值仍出现小幅度下降,随后才缓慢上升.pH值的较大幅度变化,使得厌氧氨氧化菌的活性受到了一定的抑制,这对于厌氧氨氧化反应较为不利,同时SBR内的NO2--N已经对厌氧氨氧化产生抑制作用.反应进行到第20h时,厌氧氨氧化反应结束.一次性进水方式下,NLR 为0.26kg/（m3·d）,平均NRR为8.35mgN/（gVSS·h）,同样低于5h改进式连续进水方式.

相比于5h改进式连续进水,一次性进水方式下的反应时间多了 1h.这表明,在进水基质浓度较高时,采用连续进水可以降低 NO2--N对厌氧氨氧化菌产生的抑制作用.同时由于连续进水能够使SBR反应器内的pH值波动较小,维持在合适的范围,对厌氧氨氧化反应比较有利.同时由反应时间仅多一个小时可以看出,在该基质浓度下,厌氧氨氧化菌尚未受到强烈的抑制作用,反应推动力仍然起着主导作用.因此,在避免厌氧氨氧化菌受到明显抑制的前提下,最大程度地提高反应器内的反应推动力,是提高厌氧氨氧化反应效率的最佳途径.当处理实际晚期垃圾渗滤时,随着进水基质浓度不断提高,连续进水方式将逐渐体现出优势.

图5　实际晚期渗滤液5h改进式连续进水和一次性进水方式厌氧氨氧化反应效果的对比Fig.5　Comparison of Anammox performance between feeding in 5min and continuous feeding in 5h when treating mature landfill leachate

3　结论

3.1本试验采用厌氧 SBR反应器,分别以配水培养和以处理实际晚期垃圾渗滤液的厌氧氨氧化菌为研究对象,考察了不同基质浓度下,不同进水方式对厌氧氨氧化反应的影响.当处理人工配水时,在中低进水浓度下（NO2--N≤400mg/L）,一次进水方式由于反应推动力大,同时 NO2--N 对厌氧氨氧化菌抑制作用较小,宜采用一次性进水方式运行；在高进水浓度下（NO2--N≥400mg/L）,由于较高的NO2--N抑制了系统中厌氧氨氧化菌的活性,改进式连续进水方式优势明显,在连续进水5小时的条件下,平均比污泥脱氮速率增加至39.11mgN/（gVSS·h）,相比一次进水效率提高40%.

3.2当处理进水NO2--N浓度为300±20mg/L的实际晚期垃圾渗滤液时,相比于一次性进水、4h 和6h改进式连续进水方式,宜采用5h改进式连续进水方式运行,不仅可以减少 NO2--N 对厌氧氨氧化菌的抑制作用,同时提高了反应推动力.使得SBR中的比污泥脱氮速率最高.

3.3将配水条件下和处理实际晚期垃圾渗滤液条件下的两组试验进行对比发现,在处理实际晚期垃圾渗滤液时,厌氧氨氧化的反应速率低于同等基质浓度配水条件下的厌氧氨氧化反应速率.

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Influence of feeding modes on anammox under different influent substrate concentration in SBR.

CAO Tian-hao, WANG Shu-ying*, Miao Lei, Li Zhong-ming, PENG Yong-zhen （Key laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China）.

China Environmental Science, 2015,35（8）：2334～2341

Different feeding modes with different influent substrate concentration were investigated using anaerobic SBR, with the conditions of synthetic wastewater and real mature landfill leachate, respectively. The results showed that when treating low concentration of synthetic wastewater （NO2--N≤400mg/L）, the feeding mode of 5min was a better choice for Anammox. When treating high concentration of synthetic wastewater （NO2--N≥400mg/L）, the continuous feeding mode of 5h was the best choice for Anammox. Under the continuous feeding mode of 5h, the average nitrogen removal rate （ANRR） increased to 39.11mgN/（gVSS·h） and enhanced by 40% comparing with the feeding mode of 5min.When treating the real mature landfill leachate with nitrite concentration of 300±20mg/L, ANRR of 5h was maximum comparing with other feeding modes. Because of the mature landfill leachate contained a little of biodegradable organics and lots of hazardous substances, the ANRR of treating mature landfill leachate was lower than that of treating synthetic wastewater.

anammox；feeding modes；SBR；substrate concentration；landfill leachate

X703.1

A

1000-6923（2015）08-2334-08

2014-12-10

国家自然科学基金 （51478013）；科研基地建设—科技创新平台

* 责任作者, 教授, wsy@bjut.edu.cn

曹天昊（1991-）,男,天津人,北京工业大学硕士研究生,主要从事污水生物处理理论与应用研究.