福建九龙江下游潮间带沉积物铅污染及同位素示踪

林承奇,胡恭任,于瑞莲 （华侨大学环境科学与工程系,福建 厦门 361021）

福建九龙江下游潮间带沉积物铅污染及同位素示踪

林承奇,胡恭任*,于瑞莲 （华侨大学环境科学与工程系,福建 厦门 361021）

通过分析九龙江下游潮间带23个表层沉积物及周边地区典型端元组分的铅含量和铅同位素组成（206Pb/207Pb和208Pb/206Pb）,以评估铅的空间分布,并采用铅同位素二元和三元混合模型探讨铅来源及各源的相对贡献率.结果表明,九龙江下游潮间带表层沉积物中铅含量范围为38.50～128.50mg/kg（平均80.60mg/kg）,地质累积指数法、富集系数法和潜在生态危害指数法评价结果表明研究区沉积物中的铅为轻度～中等污染与轻度潜在生态危害.沉积物铅同位素组成中206Pb/207Pb和208Pb/206Pb的范围分别为1.1651～1.1924和1.9640～2.1071,大多数采样点处沉积物中的铅主要来源于九龙江上游铅锌矿和土壤母质,受汽车尾气的影响很小；九龙江河口上端沉积物Pb主要来源为铅锌矿、土壤母质和燃煤,相对贡献率范围分别为26.74%～56.61%、18.85%～19.91%和24.20%～58.53%；九龙江河口外端沉积物Pb主要来源有铅锌矿、土壤母质、燃煤和船舶油漆,相对贡献率分别为20.06%、13.75%、7.52%和58.67%；其余采样点处Pb主要来源为铅锌矿和土壤母质,相对贡献率范围分别为20.00%～95.62%和4.38%～80.00%.

铅同位素；九龙江下游；沉积物；污染源；贡献率

铅被广泛用于许多工业生产过程并已成为环境中的重要污染物,因其具有持久性、生物蓄积性和生物不可降解性,已引起世界的广泛关注［1-2］.自然界中铅有 4种同位素：204Pb、206Pb、207Pb和208Pb,其中204Pb是稳定同位素；206Pb、207Pb、208Pb分别是238U、235U、232Th衰变的终产物,其同位素组成只与源区的Pb同位素组成特征有关,与重金属的迁移行为和轨迹无关,具有特殊的“指纹”特征,可用于污染源示踪［3］, 特别是在研究铅及其他亲硫元素（Hg、Ag、Tl、Sb、Zn、Cu等）的重金属污染来源方面, 已成为一种强有力的手段［4］.

九龙江是福建省第二大河流,流经龙岩、漳州等市县并最终注入厦门湾,不仅是龙岩、漳州、厦门三市的重要饮用水源,也是重要的工农业生产水源,其水环境安全对福建省乃至海峡西岸经济区意义重大［5］.九龙江下游位于厦门港西南部,地处海峡西岸经济发展区.近年来,九龙江流域经济与工业发展迅速,造成该河口重金属污染日趋严重.王伟力等［6］对九龙江口表层沉积物重金属含量进行分析,表明该区域重金属存在一定潜在生态风险；于瑞莲等［7］对九龙江口表层沉积物重金属形态进行分析,表明该区域重金属已有不同程度富集,且综合潜在生态风险较强.但关于九龙江下游表层沉积物中重金属污染来源解析尚鲜有报道.

本文通过分析九龙江下游潮间带表层沉积物铅含量及其同位素组成,结合九龙江流域潜在污染源端元组分的铅同位素组成,评价铅污染状况并利用铅同位素的指纹特征示踪沉积物中铅污染来源,以期为该地区重金属污染防治提供科学依据.

1　材料与方法

1.1样品采集及预处理

2012年10月期间潮水退至最低时采集了23个九龙江下游潮间带表层0～5cm的沉积物样品（图1）.

将采集到的样品放于装有冰块的保温箱中运回实验室,置于冰箱中-20℃冷冻保存 24h.冷冻后的沉积物样品置于干净、通风、阴凉的实验台面上晾干,用干净的木棒捣碎,剔除杂物,用玛瑙研钵轻轻研磨,过63 μm尼龙筛,筛下样装入干净的聚乙烯自封塑料袋中密封保存备用.

详细调查九龙江流域及其周边环境,九龙江下游铅污染的潜在污染源可能有四个方面：一是上游铅锌矿开采过程释放；二是汽车尾气排放；三是工业生产过程中燃煤等释放；四是船舶运输释放.本研究系统采集了九龙江下游周边汽车尾气尘、燃煤尘、九龙江上游铅锌矿和九龙江下游土壤母质样品以及船舶油漆等作为端元组分.端元组分样品采集方法参见胡恭任等［3］的报道.

图1　九龙江下游潮间带表层沉积物采样点分布图Fig.1　Sampling locations of intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

1.2铅含量和同位素组成分析

表层沉积物样品经过预处理后,送至北京核工业地质研究院分析测试研究中心进行分析测定.铅含量采用Finnigan-MAT公司的BLEMENT 型ICP-MS进行测定,以近岸海洋沉积物成分分析标准物质GBW07314进行质量控制,测定结果的相对标准偏差（＜5.0%）在误差允许范围内；表层沉积物和端元组分的铅同位素比值分析样品的制备在北京核工业地质研究院分析测试中心同位素超净实验室中完成.按 DZ/T0184.12 -1997标准分析流程对铅进行分离与纯化.同位素比值测定在英国产IsoProbeT热电离质谱仪上完成,全流程本底铅为10-9量级,用国际标准物质NBS981监控仪器分析工作状态,NBS981的207Pb/206Pb分析值为 0.91460±0.00005,分析精度优于0. 05%.详细测试过程见文献［8-9］

2　结果与讨论

2.1表层沉积物中铅含量S

图2　九龙江下游潮间表层带沉积物铅含量及富集系数Fig.2　Lead contents and enrichment factors of the intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

九龙江下游潮间带表层沉积物中铅含量见图2.各采样点铅含量范围为38.50～128.50mg/kg,平均值为80.60mg/kg.除采样点20#外,其余采样点沉积物中铅含量均超过福建省海岸带土壤环境背景值［10］（39mg/kg）,铅浓度最高出现在采样点2#处,达到背景值的3.29倍；以Pb作为指标时,九龙江下游沉积物符合中国海洋沉积物质量标准（GB 18668-2002）规定的第二类沉积物质量标准.九龙江下游潮间带表层沉积物中铅含量随着流域的流向总体呈下降趋势,表明九龙江上游可能存在铅污染源；采样点1#～4#、19#、21#、22# 和23#处铅含量较高,说明这些采样点处的Pb可能受其他因素的影响.

2.2表层沉积物中铅污染评价

采用不同评价方法对九龙江下游潮间带沉积物中铅含量进行评价.以福建省海岸带土壤环境背景值作为参比值,采用Müller提出的地质累积指数法［11］评价,沉积物中 Pb的地质累积指数Igeo为-0.60～1.14,对照地质累积指数分级标准（表1）,82.6%的沉积物中Pb表现为轻度污染,8.7%的沉积物中Pb表现为偏中度污染,其余为无污染.

表1　地质累积指数（Igeo）与污染程度Table 1　Index of geoaccumulation （Igeo） and pollutiondegree

为了进一步评估沉积物中铅的富集程度,应用富集系数（EF）进行分析,公式如下［12］：

式中：（Pb/Y）i为沉积物中 Pb元素与参比元素（Y）的比值；（Pb/Y）lith为自然背景中Pb元素与参比元素（Y）的比值.参比元素的选取应满足在风化、沉积等表生过程中化学性质稳定等条件［13］.实际应用中常作为参比元素的有：Al、Cs、Zr、Nb、Y、Li、Fe、Sc、Co等［12,14］.本研究中同时测定了元素 Fe、Co、Sc等在沉积物中的含量,结果发现Sc元素在沉积物中的含量相对较稳定（CV=0.11）,且接近于背景值.故将 Sc作为参比元素,用于评估Pb的富集程度（图2）.沉积物中Pb的富集系数范围为0.9～3.15,平均值为1.79.根据EF值对元素富集程度的评价标准［15］,九龙江下游潮间带69.5%的沉积物中Pb表现为轻度富集（1＜EF＜2）,其余沉积物中Pb表现为中等富集（2＜EF＜5）.

采用 Hakanson提出的潜在生态危害指数（RI）法［16］进行评价,沉积物中Pb的潜在生态危害系数为 4.96～16.47,对照潜在生态危害系数分级标准（表2）,沉积物中Pb均表现为轻度潜在生态危害.

综上可知,九龙江下游潮间带沉积物中Pb表现为轻度～中度污染与轻度潜在生态危害.

表2　潜在生态危害程度分级Table 2　Degree of potential ecological risk

九龙江下游潮间带沉积物中Pb含量与世界上其他流域下游及河口等沉积物中铅含量对比（表 3）表明：九龙江下游潮间带表层沉积物中铅含量比厦门西港、泉州湾、珠江、长江等一些国内河流下游或海湾以及国外如印度Dhamara河口等地区沉积物中的铅含量高,已存在一定程度的污染,应引起一定的重视.

表3　不同研究区域表层沉积物中铅含量Table 3　Lead Contents in the surface sediments indifferent studied area

2.3潜在污染源与表层沉积物中铅同位素组成

九龙江下游潜在污染源端元组分中铅同位素组成测定结果列于表 4.可见,土壤母质、上游铅锌矿、汽车尾气尘、火电厂燃煤、船舶油漆的206Pb/207Pb的值分别为：1.1923～1.2012（平均值1.1956）、1.1752～1.1832（平均值1.1796）、1.1111～1.1489（平均值1.1301）、1.1430～1.1630（平均值1.1508）和1.1678～1.1757（平均值1.1717）；上述各端元组分的208Pb/206Pb值分别为 2.0722～2.0888（平均值 2.0787）、2.1003～2.1060（平均值2.1025）、2.0310～2.1252（平均值2.0692）、2.0979～ 2.1401（平均值 2.1238）和 1.8475～1.8910（平均值1.8693）.其中,土壤母质具有最高的206Pb/207Pb值,火电厂燃煤具有最高的208Pb/206Pb值.各端元组分的铅同位素组成存在明显差异,因此可以通过铅同位素组成来区分不同污染来源的铅.

九龙江下游潮间带表层沉积物中铅同位素组成见表 5.各采样点沉积物中206Pb/207Pb和208Pb/206Pb的值分别为1.1651～1.1924和2.9640～2.1071.

表4　潜在污染源铅同位素组成Table 4 Lead isotopic composition of potential sources

比较潜在污染源端元组分和沉积物样品的铅同位素组成可知,沉积物样品的铅同位素组成与汽车尾气尘的铅同位素组成差异较大,说明汽车尾气不是九龙江下游沉积物中铅污染的主要来源.

表5　九龙江下游潮间带表层沉积物铅同位素组成Table 5　Lead isotopic composition of intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

2.4沉积物中铅来源分析

铅同位素组成可以用来示踪铅的来源,因204Pb含量低,208Pb/204Pb、207Pb/204Pb、206Pb/204Pb的测定容易受到不同因素干扰,很难全面反映铅的变化趋势并有效识别污染源［3］,因此许多学者采用测试精度较高的208Pb/206Pb和206Pb/207Pb比值对铅污染源进行示踪.土壤母质、铅锌矿、汽车尾气尘和火电厂燃煤等端元组分的206Pb/207Pb 和208Pb/206Pb的比值相差较大,故可用206Pb/207Pb 和208Pb/206Pb的比值来追踪九龙江下游潮间带沉积物中铅的污染来源.

不同采样点表层沉积物与潜在污染源端元组分的铅同位素组成对比见图3.各采样点表层沉积物的铅同位素组成与铅锌矿和土壤母质的铅同位素组成较接近,说明九龙江下游潮间带表层沉积物中铅主要来源于上游铅锌矿和土壤母质；采样点 1#、4#和 5#的铅同位素组成还与燃煤的铅同位素组成接近,说明燃煤对这3个采样点处沉积物中 Pb具有一定的贡献；采样点23#的铅同位素组成落于燃煤、铅锌矿、土壤母质和船舶油漆之间,说明采样点 23#处沉积物中Pb来源有燃煤、铅锌矿、土壤母质和船舶油漆四个源.汽车尾气尘的铅同位素组成与各采样点沉积物的铅同位素组成相差较大,说明汽车尾气对九龙江下游潮间带表层沉积物中铅污染的贡献很小.

图3　表层沉积物与端元物质铅同位素组成对比Fig.3　Comparison between lead isotopes composition of the surface sediments and the potential sources

2.5铅污染源贡献率计算

利用208Pb/206Pb-206Pb/207Pb作图并进行对比分析,只能定性分析铅污染的来源,不能计算各污染源的相对贡献率.为了进一步评估铅污染源,需对其进行定量解析,目前,用于定量解析的方法主要有二元模型和三元模型［29］.

二元模型即样品中的铅可以看成 2个主要污染源的混合,计算公式如下［30］：

式中：f1、f2分别为两个污染源的相对贡献率.

根据表层沉积物与端元物质铅同位素组成对比图（图3）,各采样点（除采样点1#、4#、5#和23#）与铅锌矿和土壤母质的铅同位素组成具有较好的线性关系,说明沉积物中铅来源于铅锌矿和土壤母质两个主要污染源的混合［31］,令 f1和f2分别代表铅锌矿和土壤母质的相对贡献率,则（206Pb/207Pb）1和（206Pb/207Pb）2分别为 1.1796和1.1956.

三元模型用于计算 3个主要的污染源和样品同位素均已知的情况下各污染源的贡献率,Li等［32］建立的三元模型如下：

式中：f为相对贡献率；C为铅含量,mg/kg；下标s、1、2、3分别代表样品和3个主要污染源.

根据表层沉积物与端元物质铅同位素组成对比图（图3）,1#、4#和5#采样处沉积物中Pb来源贡献率可使用铅锌矿-燃煤-土壤母质三元模型计算,令下标1、2、3分别代表铅锌矿、燃煤和土壤母质, f1、f2和f3分别为铅锌矿、燃煤和土壤母质的相对贡献率；则（206Pb/207Pb）1、（206Pb/207Pb）2、（206Pb/207Pb）3的值分别为1.1796、1.1508和1.1956；C1、C2、C3的值分别为1118.98, 92.93, 31.09mg/kg.

采样点 23#处沉积物中铅来源较复杂,可能有铅锌矿、燃煤、土壤母质和船舶油漆四个来源,目前尚没有能计算四个铅源贡献率的模型,从图3可以看出,采样点23#处沉积物的铅同位素比值在船舶油漆、燃煤和土壤母质3个源铅同位素比值的三角形区域内,同时也在船舶油漆、铅锌矿和土壤母质 3个铅源同位素比值的三角形区域内,可利用两个三元模型（船舶油漆-燃煤-土壤母质、船舶油漆-铅锌矿-土壤母质）相结合的方式进行计算其贡献率,分别计算两个三元模型中各铅源的相对贡献率,然后各铅源贡献率取平均得各铅源相对贡献率.

根据以上铅污染源相对贡献率计算模型,对九龙江下游潮间带沉积物中铅污染源的贡献率进行定量计算（表6）.九龙江下游潮间带沉积物中铅主要来源为上游铅锌矿,其贡献率为 20.00%～95.62%,其次为土壤母质,其贡献率为 4.38%～80.00%,采样点1#、4#和5#处燃煤铅相对贡献率分别为26.80%、58.53%和24.20%.这可能与采样点4#附近的造纸厂使用燃煤锅炉和采样点5#北部及采样点 1#东部的角美综合工业区中的燃煤企业有关.采样点 23#处,船舶油漆、燃煤、铅锌矿和土壤母质的相对贡献率分别为 58.67%、7.52%、20.06%和13.75%.对计算结果用式（7）和式（8）计算进行验证. （206Pb/207Pb）计算和（208Pb/206Pb）计算的值分别为1.1750和1.9652,与23#处铅同位素组成的测定值（表 3）相符,因此计算结果可行.采样点 23#处沉积物中的燃煤铅贡献可能来源于附近的嵩屿电厂,船舶油漆铅贡献可能与嵩屿码头较频繁的船舶运输有关.

式中：f为相对贡献率；下标1、2、3和4分别代表船舶油漆、燃煤、铅锌矿和土壤母质.

铅同位素分析表明采样点 19#、21#和 22#处沉积物中较高的铅含量主要来源于上游铅锌矿和土壤母质,这与 Hu等［33］的研究结果有些出入（该文认为嵩屿电厂燃煤对这些采样处沉积物具有较多的燃煤铅贡献）,可能因Hu等采用的是全国燃煤的铅同位素组成进行分析,其数值跨度较大而造成一定的误差,而本文采用的是嵩屿电厂燃煤铅同位素组成进行分析,结果应更符合实际情况.采样点19#、21#和22#处沉积物中铅含量较高可能是因其处于九龙江入海口北侧湾口区,水动力环境复杂,来自九龙江上游和厦门西港的污染物易在此区域随泥沙沉积,和转等［34］研究发现该区域沉积物以细颗粒（粉砂和黏土）为主,而细颗粒沉积物中铅等重金属含量一般较高.

表6　九龙江下游潮间带表层沉积物中铅主要污染源贡献率Table 6　Contribution of main sources to total Pb of the intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

3　结论

3.1九龙江下游潮间带表层沉积物中铅含量范围为 38.50～128.50mg/kg,平均 80.60mg/kg,超过福建省海岸带土壤环境背景值,与其他流域下游及河口区沉积物中铅相比含量略高.地质累积指数法、富集系数法和潜在生态危害指数法的评价结果显示,九龙江下游潮间带表层沉积物中Pb表现为轻度～中等污染与轻度潜在生态危害.

3.2九龙江下游潮间带表层沉积物的铅同位素组成中206Pb/207Pb、208Pb/206Pb比值分别为1.1651～1.1924和 1.9640～2.1071.对比沉积物和潜在污染源端元组分的铅同位素组成进行污染源定性和定量分析,结果表明,九龙江河口上端沉积物中Pb主要来源于铅锌矿、土壤母质和燃煤,相对贡献率分别为 26.74%～56.61%、18.85%～19.19%和24.20%～58.53%；河口外端沉积物中Pb主要来源于铅锌矿、土壤母质、燃煤和船舶油漆,相对贡献率分别为 20.06%、13.75%、7.52%和58.67%,其余采样点沉积物中 Pb主要来源为铅锌矿和土壤母质,相对贡献率分别为 20.00%～95.62%和4.38%～80.00%.

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Lead pollution and isotopic tracing in intertidal sediments of Jiulong River downstream.

LIN Cheng-qi, HU Gong-ren*, YU Rui-lian （Department of Environmental Science and Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China）.

China Environmental Science, 2015,35（8）：2503～2510

Lead isotopes have been widely applied to tracing lead sources in the environment. Lead concentration and isotopic compositions （206Pb/207Pb and208Pb/206Pb） of 23 intertidal surface sediments collected from Jiulong River downstream and surrounding known sources were analyzed to assess the spatial variation of lead, and to discuss the lead sources and their relative contributions using the dual member model and the three-end member model of lead isotopic ratios. The results show that the range of lead concentration in the intertidal surface sediments of Jiulong River downstream was 38.50～128.50mg/kg with the mean value of 80.60mg/kg. According to geoaccumulation index, enrichment factor and potential ecological risk index, the lead pollution degree was mild to moderate and the potential ecological risk of lead was mild in the sediments. The ranges of lead isotopic ratios of206Pb/207Pb and208Pb/206Pb are 1.1651～1.1924 and 1.9640～2.1071, respectively. Lead pollutants in most studied sediments mainly came from Fujian Pb-Zn deposit and parent soil material while seldom from vehicle exhaust. At the upstream of Jiulong River estuary, lead in the sediments were mainly from Pb-Zn deposit, parent soil material and coal, with the contribution rates of 26.74%～56.61%, 18.85%～19.91% and 24.20%～58.53%, respectively. At the outer end of Jiulong River estuary, lead were mainly from Pb-Zn deposit, parent soil material, coal and marine paints, with the contribution rates of 20.06%, 13.75%, 7.52% and 58.67%, respectively. At other sampling sites, the sediment lead mainly derives from Pb-Zn deposit and parent soil material with the contribution rates of 20.00%～95.62% and 4.38%～80.00%, respectively.

lead isotopes；Jiulong River downstream；sediment；source of pollution；contribution rate

X142

A

1000-6923（2015）08-2503-08

2014-11-28

国家自然科学基金项目（21077036,21177043）和福建省自然科学基金项目（2014J01159）

* 责任作者, 教授, grhu@hqu.edu.cn

林承奇（1991-）,男,福建漳州人,华侨大学硕士研究生,研究方向为环境监测与评价.发表论文1篇.