珠江三角洲秋季典型气溶胶污染的过程分析

刘一鸣,洪莹莹,张舒婷,王雪梅,范绍佳,冯业荣,樊 琦*(.中山大学环境科学与工程学院,广东 广州 5075；.广东省区域数值预报重点实验室,广东 广州 50080)

珠江三角洲秋季典型气溶胶污染的过程分析

刘一鸣1,洪莹莹1,张舒婷1,王雪梅1,范绍佳1,冯业荣2,樊 琦1*(1.中山大学环境科学与工程学院,广东 广州 510275；2.广东省区域数值预报重点实验室,广东 广州 510080)

为了解大气中各物理和化学过程对气溶胶浓度的贡献情况,利用Models-3/CMAQ模式系统对珠江三角洲(以下简称珠三角)秋季典型气溶胶污染进行研究.模拟时间是2012年10月,期间珠三角主要受高压系统的控制,在17日冷锋过境前后高压天气形势发生转变,风向从东北风转为偏东风.结果表明,珠三角秋季 PM2.5浓度呈现西高东低的水平分布特征,随着高度的上升浓度高值中心也向西南方向偏移;受大气边界层高度的影响,陆地上 PM2.5输送高度呈现白天高夜晚低的变化特征;过程分析结果表明源排放,水平输送和垂直输送是影响近地面PM2.5浓度变化的主要过程;本地污染物排放是城市中心(广州站)PM2.5浓度升高的主要原因,而在下风向位置(江门站)外来污染物的水平输送过程是PM2.5的最主要来源.

珠江三角洲；Models-3/CMAQ模式；气溶胶污染；过程分析

近年来,区域性空气污染问题日益严重,而天气形势对空气质量有着重要的影响[1-3],特别是位于亚热带季风区的珠江三角洲(以下简称珠三角),天气形势有着明显的季节性变化.Chen等[2]研究表明热带气旋和冷高压是造成珠三角地区空气污染的两种典型天气形势.在秋季,冷高压的控制使珠三角地区的空气污染情况较为严重[4],研究秋季气溶胶污染的形成过程对环境决策和管理有重要的意义.目前空气污染数值模式被广泛应用于研究全球各个地区的空气污染问题[5-8]. Models-3/CMAQ[9]模式系统具有很好的灵活性和多选择性[10],它主要应用于评价模式性能,模拟污染物浓度以及研究影响污染物浓度的物理和化学过程贡献[11].珠三角地区灰霾事件频发使能见度下降[12-13],邓涛等[14]研究表明,这种低能见度是由大气中各种化学过程生成的二次气溶胶细颗粒物所引起的.在2009年11月珠三角地区发生了一次重空气污染过程,余纬等[15]采用CMAQ模式对该过程模拟的结果表明高压脊带来的稳定层结和静小风条件是造成污染物浓度升高的主要原因.刘宁等[16]使用 CMAQ中的过程分析方法,表明近地面 PM10主要来源于源排放和大气传输过程,而主要去除途径是大气传输,干沉降和气溶胶过程.

在珠三角秋季气溶胶污染的形成机理方面,鲜有研究对整个月进行数值模拟并量化各物理和化学过程对气溶胶浓度的影响.本文采用Models-3/CMAQ模式系统对2012年10月的气溶胶污染事件进行模拟,通过分析 PM2.5的时空分布特征以及计算各物理和化学过程对PM2.5浓度的贡献值,对珠三角秋季典型气溶胶污染过程进行研究,以期为该区域的污染控制减排策略提供相应的理论依据.

1 资料与方法

1.1 模式介绍

Models-3/CMAQ是由美国环境保护署(U.S. EPA)研发的第三代空气质量模式系统,其气象场的输入由WRF[17]模式提供.如图1a细线方框所示,WRF模式采用三重嵌套网格,格距分别是36km,12km和4km,垂直方向共35层.WRF采用了Morrison双参数微物理方案,RRTM长波辐射方案,Dudhia短波辐射方案,Pleim-Xiu陆地表面方案,ACM2边界层方案,Kain-Fristsch 2积云方案以及单层城市冠层方案(Urban Canopy Model; UCM)[18].同时,WRF也加入了四维同化方案计算,能有效减少模拟偏差[19].污染源排放输入由SMOKE[20]和MEGAN[21]模式提供.其中点源、面源和移动源排放由SMOKE模式计算得出,源排放清单是在冯业荣[22]2006年搜集整理完成的数据基础上,根据统计年鉴中各地区的生产总值和机动车保有量,分别对面源和移动源按比例调整了排放量的大小,而点源在原来的基础上也进行了相应的更新.生物源则由MEGAN模式计算.图2所示为模式计算的PM2.5每小时排放量的空间分布,可见广东省东部、西部和中部各有一个PM2.5排放的高值区,其中PM2.5排放最大值区位于广州和佛山的交界处.图 1a粗线方框是CMAQ模式的网格范围,同样采用三重嵌套网格,垂直方向共24层,从WRF模式中的35层删减而来.模拟时间从2012年9月26日0:00时到10月 31日 0:00时(UTC),前 5d为冷启动时间.CMAQ采用了CB05碳键化学机制,AERO6气溶胶模式以及 ACM 平流计算方案,另外光化学速率是用模式模拟的气溶胶和臭氧浓度来在线计算的.

图1 (a) WRF(细线)和CMAQ(粗线)的三重嵌套网格(b) CMAQ第三重网格,黑色阴影是地形高度Fig.1 (a) Three nested domain for WRF (fine line) and CMAQ (thick line) (b) The third domain of CMAQ, the black shading is terrain height

1.2 过程分析方法

过程分析是CMAQ模式里面的一个诊断模块,它包括集合过程速率(IPRs)和集合反应速率(IRRs)2种分析方法.IPRs给出每小时各个独立的物理和化学过程对污染物浓度的贡献值,而IRRs给出每小时各个独立的化学方程对污染物浓度的贡献值.在 IPRs方法中,污染物浓度的变化是由 7种不同类型的物理和化学过程以及质量守恒调整项(ADJC)所决定的,7类物理化学过程包括源排放过程(EMIS),水平输送过程(HTRA),垂直输送过程(VTRA),干沉降(DDEP),云水化学过程(CLDS),气溶胶过程(AERO)和气相化学反应过程(CHEM).通过过程分析可以探讨上述不同过程对气溶胶浓度的贡献值,能更好的了解气溶胶污染的形成机理[23-36].

1.3 观测资料与模式评估方法

利用珠三角116个自动气象站的逐时观测数据(来自广东省气象局)对 WRF的模拟结果进行评估,而用62个环境监测站的逐时污染物浓度观测数据(来自广东省环境保护公众网)对CMAQ的模拟结果进行评估.监测数据的起止时间从10月1日0:00到10月31日0:00(UTC).通过计算观测平均值(OBS),模拟平均值(SIM),平均偏差(MB),均方根误差(RMSE),符合指数(IOA)和相关系数(R)对模拟结果进行评估,各个统计参数的计算公式参考蓝静[27]的文章,并做了站点的平均(图2).

图2 SMOKE模式计算的广东省PM2.5排放量的空间分布Fig.2 Spatial distribution of PM2.5emissions in Guangdong calculated by SMOKE

2 天气过程分析

PM2.5是造成空气污染的首要污染物,图3是2012年10月PM2.5浓度和10m高度风速的时间变化图,可以看到 PM2.5浓度和风速有明显的负相关关系,相关系数可达-0.63,并通过显著性检验.从东亚地面天气图(图略)可以看到在17日前珠三角地区主要受到大陆冷高压的控制,等压线在珠三角地区呈东北到西南走向,以东北风为主,风速均小于 2.2m/s,11日到 16日风速更是低于1.5m/s,而在这期间PM2.5浓度都高于70µg/m3,空气污染较为严重.17日,在珠三角地区有冷锋过境,风向偏北,风速迅速上升到3.3m/s,而PM2.5浓度也迅速下降到40 µg/m3以下.冷锋过境后,天气形势重新调整,在22日前后珠三角再次受冷高压控制,但等压线呈东西走向,风向偏东,风速也减小,不利于污染物扩散,PM2.5浓度也上升到65.3µg/m3.25日以后风速逐渐上升,到30日珠三角又迎来一次冷锋过程,大的风速使 PM2.5浓度下降到23.6µg/m3.

图3 2012年10月珠三角地区观测的PM2.5浓度和10m高度风速(WSP10)的时间变化Fig.3 Temporal variation of PM2.5concentration and wind speed at 10m height (WSP10) in Pearl River Delta in October 2012

3 结果与讨论

3.1 模式验证

表1给出了WRF模拟的温度、相对湿度和风速的统计参数,温度和相对湿度的IOA指数都达到了0.99,而R都超过了0.79,说明模式的模拟效果较好.从图4可以看到,风速模拟值和观测值的变化趋势基本一致,但 WRF对风速的模拟偏高.模式能较好地捕捉到17日和30日的冷锋过程中气象要素的变化特征.模拟结果和观测结果的偏差可能与WRF模式中使用的土地利用类型数据有关.

表1 温度、相对湿度和风速模拟值和观测值的比较Table 1 Comparison of simulated and observed temperature, relative humidity and wind speed

图4 2012年10月模式模拟的和实测的温度(T2),相对湿度(RH2)和风速(WSP10)的时间变化Fig.4 Temporal variation of simulated and observed temperature at 2m height, relative humidity at 2m height and wind speed at 10m height in October, 2012

由表2可以看出,CMAQ模拟的4种污染物的IOA和R都超过0.88和0.31,模拟的效果较好.但是 4种污染物的模拟结果都偏低,这可能是由于源排放的不确定性所造成的.从图5可以看到, 4种污染物模拟值的时间变化与观测值基本一致,而且4种污染物浓度的月变化也相似.模式都能比较好的捕捉到17日冷锋过境前后污染物浓度的变化特征.

表2 SO2, NO2, PM2.5和PM10污染物浓度模拟值和观测值的比较Table 2 Comparison of simulated and observed concentrations of SO2, NO2, PM2.5and PM10

3.2 气溶胶水平分布特征

PM2.5是气溶胶的重要组成部分,下面的分析都只考虑PM2.5.图6d是MODIS观测的月平均气溶胶光学厚度(AOD)的空间分布图,反映珠三角气溶胶浓度呈现出西高东低的水平分布特征.图 6a,6b和 6c是模式模拟的不同高度上 PM2.5月平均浓度和风矢量的水平分布图.由图6a可见,在广州、佛山和清远交界的地方出现浓度的最大值区,PM2.5浓度可达 100µg/m3.从陆地到海洋,PM2.5的浓度逐渐降低.整个珠三角地区以东北风为主,在陆地上由于受到地形的影响,地表粗糙,使得风速较小,风向较乱;在海洋上光滑的下垫面使得风速较大,风向比较规整.受东北风的影响,污染物从东北往西南方向传输,使得江门等下风向地区PM2.5浓度升高,从而造成珠三角PM2.5浓度西部比东部高的分布特征.随着高度上升,风速增大,风向也从东北风转为东北偏东风(图 6b和图 6c).在东北风的作用下,向上输送的地表污染物也同时向西南方向输送,随着高度的上升PM2.5浓度高值区也向西南方向移动.对比模拟结果和观测结果可见,CMAQ模式能够较好的再现气溶胶浓度西高东低的水平分布特征,可以对模拟结果作进一步的分析.

图5 2012年10月模式模拟的和实测的SO2, NO2, PM2.5和PM10污染物浓度时间变化Fig.5 Temporal variation of simulated and observed concentration of SO2, NO2, PM2.5and PM10in October 2012

图6 CMAQ模式模拟的不同高度上PM2.5月平均浓度和风矢量的水平分布(a, b, c)以及MODIS观测的月平均气溶胶光学厚度空间分布(d)Fig.6 Horizontal distribution of monthly-mean PM2.5concentration and wind vector at various height (a, b, c) by CMAQ and the spatial distribution of monthly-mean aerosol optical depth by MODIS

3.3 气溶胶垂直分布特征受大气边界层高度的影响,气溶胶的垂直分布也呈现日变化特征.由图7可见,22.0oN以南是南海地区,边界层高度在700m到900m之间,日变化不明显,PM2.5的浓度也很低;22.0oN以北是陆地,边界层高度的日变化明显.在中午 14:00,广州和佛山城市中心的边界层高度可达 1700m,比沿海和内陆地区高.陆地上 PM2.5浓度的等值线和边界层高度一致,说明边界层高度的发展有利于污染物的扩散,使地表PM2.5浓度降低.除了14:00,其他 3个时次陆地的边界层高度都比较低,只有100m到200m左右,这种条件不利于污染物的扩散,使得地面气溶胶浓度升高.在 20:00,边界层高度从中午的 1700m降低到200m,在剩余层上仍残余着白天向上输送的PM2.5,而在地面上PM2.5开始积累,浓度增大.从20:00到08:00,PM2.5逐渐积累,浓度也逐渐增大.在广州和佛山城市中心位置(23.1oN),源排放较大,存在 PM2.5浓度的高值区;23.6oN 附近地区由于南北临山,扩散条件差,导致气溶胶浓度较高.

图7 CMAQ模式模拟的PM2.5月平均浓度沿经线113.2oE的垂直分布Fig.7 Vertical distribution of monthly-mean PM2.5concentration by CMAQ along 113.2oE黑点为边界层高度

3.4 过程分析

大气过程对 PM2.5浓度的贡献值有正有负,正值说明该过程使 PM2.5浓度升高,负值说明该过程使 PM2.5浓度降低.时间平均每小时各大气过程对PM2.5浓度的贡献值计算如下:

式中:t表示每小时;T表示时间长度(日平均为24h,月平均为720h);p表示每个物理和化学过程;IPRp表示时间平均每小时大气过程p对PM2.5浓度的贡献值.贡献率的计算见式(2)和式(3):

式中:Sourcep表示大气过程p对PM2.5浓度的正贡献值比率;Sinkp表示大气过程p对PM2.5浓度的负贡献比率.正贡献率和负贡献率的和各为100%.

3.4.1 珠三角近地面水平过程分析 如表3所示,源排放(正贡献率 61.8%)、水平输送(正贡献率38.2%)和垂直输送(负贡献率 93.0%)是影响近地面 PM2.5浓度的主要过程,其他过程,包括干沉降,云水化学,气溶胶过程和气相化学反应过程,对PM2.5浓度的贡献率相对较小.源排放对PM2.5浓度的日贡献较为稳定,日贡献值约为 15.8µg/m3.水平输送和垂直输送之间的相关系数可达-0.98,呈现明显的负相关关系,反映大气污染物水平方向的辐合(辐散)对应着垂直方向的辐散(辐合).从月平均值来看,近地面水平输送对PM2.5浓度有正的贡献,而垂直输送有负的贡献,反映污染物从地面向上的输送过程会使近地面PM2.5浓度降低.由图8a可见,PM2.5浓度较高的时候对应水平输送的贡献值也较大(3日,14日,22日和27日),说明从珠三角平均结果来看,除源排放过程外,水平输送过程是PM2.5浓度升高的主要原因,但不同站点之间的情况并不一致,接下来将进行详细分析.

图8 2012年10月珠三角各大气过程对PM2.5浓度贡献值的时间变化(a,近地面)和垂直变化(b)Fig.8 Temporal variation (a, near land surface) and vertical distribution (b) of contributions of individual atmospheric processes to PM2.5concentration over PRD in October 2012

3.4.2 珠三角垂直过程分析 由图 8b可见,从大气整层高度上来看,源排放、水平输送、垂直输送和气溶胶过程对 PM2.5的贡献是最明显的,干沉降只在模式底层对 PM2.5浓度有负贡献,其他过程对 PM2.5的贡献不明显.源排放只对低层的PM2.5浓度有正贡献,114m高度上源排放的贡献比低层57m高度上的要大,是由于较多的高架点源排放都在 100m左右的高度.在不同高度上水平输送和垂直输送对PM2.5浓度的贡献情况都是相反的:在300m以下,水平输送对PM2.5浓度的贡献为正,垂直输送对 PM2.5浓度的贡献为负;在300m以上,情况与低层相反.这反映垂直输送过程使近地面排放的污染物从地面向上输送,对近地面来说是 PM2.5汇,而对于高层大气来说是PM2.5的源;而水平输送过程是近地面PM2.5的源,却是高层PM2.5的汇.在500m以下,气溶胶过程对PM2.5浓度的贡献为负,气体-颗粒转化过程使得PM2.5的浓度减小;而在500m到1500m,大量的水汽有利于二次气溶胶的液相化学反应,从而使得气溶胶过程对 PM2.5有较明显的正贡献,特别是在836m高度,正贡献达到最大.

表3 2012年10月月平均每小时各大气过程对近地面PM2.5浓度的贡献率(%)Table 3 Monthly mean of hourly contribution rates (%) of atmospheric processes to surface PM2.5concentration in October 2012

3.4.3 广州和江门站点过程分析结果的对比 表 3给出了广州站和江门站月平均每小时各大气过程对近地面 PM2.5浓度的贡献率.结果表明,气相化学反应与气溶胶关系不大,因此对PM2.5浓度的贡献率为0.源排放、水平输送和垂直输送是影响 PM2.5浓度的主要过程,其中垂直输送贡献率在两个站点中差别不大,但源排放和水平输送的贡献率却不一致.广州站位于城市中心,汽车尾气、工厂和油烟等排放源较多,源排放对PM2.5浓度有63.3%的正贡献率,而水平输送仅有35.6%的正贡献率,说明广州站PM2.5浓度升高主要是由本地污染物排放所造成的;江门站位于珠三角中心的西南方,污染物排放量比城市中心小,源排放对 PM2.5浓度只有 34.0%的正贡献率,比广州站小.在该月的主导风场下,江门站处于下风向位置,使得上风向的污染物往江门站输送,水平输送对PM2.5浓度有61.4%的正贡献率,比广州站大,说明江门站 PM2.5浓度的升高主要是由外来污染物经过水平输送过程所造成的.

风向对局地的水平输送过程有重要的影响.从图9b可见,在17日冷锋过境前,珠三角吹东北风,江门站的 PM2.5从广州和佛山输送而来,从而使得PM2.5浓度升高,水平输送过程对PM2.5浓度的正贡献值较大(45.8µg/m3),PM2.5浓度也较大(80.4µg/m3);在 17日冷锋过境后,珠三角转为偏东风,从上风向来的气溶胶减少,水平输送过程对PM2.5浓度的正贡献值减小到31.3µg/m3,PM2.5浓度也减小到 40.6µg/m3,而在27日由于风速相对较大(2m/s),污染物水平输送量较大,PM2.5浓度升高主要是由外来污染物的输送过程造成的.不同于江门站,广州站由于位于城市中心,风向转变前后上风向的排放量差别小,因此 PM2.5浓度和水平输送的贡献值变化不大(图9a).

过程分析的结果是基于CMAQ对气溶胶浓度的模拟而来的,其中的不确定性主要来自于风速和污染物排放.风速模拟值偏高会导致污染物的水平输送量偏大,而污染物排放的估算具有很大的不确定性,从而造成模式模拟的污染物浓度与实际情况有所偏差,最终导致过程分析所得的贡献率存在一定的不确定性.但从模式的验证结果来看,过程分析的结果还是有较大的参考意义.

4 结论

4.1 Modles-3/CMAQ模式系统能较好的再现2012年 10月珠三角地区的气溶胶污染过程,模式模拟的气象要素和污染物浓度跟实测资料比较一致,并能捕捉到PM2.5浓度的时空分布特征.

4.2 受东北气流的影响,珠三角地区的 PM2.5浓度呈现西高东低的水平分布特征.陆地上边界层高度的日变化使PM2.5在垂直方向上的输送高度也呈现白天高夜晚低的日变化特征:白天污染物垂直扩散显著,近地面空气质量较好,而夜晚边界层高度低至 200m,不利于污染物的垂直扩散,近地面空气质量较差;在海洋上边界层高度较低且日变化不明显,污染物浓度较低.

4.3 在近地面,水平输送、垂直输送和源排放是影响PM2.5浓度的主要过程,干沉降,云水化学,气溶胶过程和气相化学反应过程对PM2.5浓度的贡献并不明显.近地面排放的污染物从地面向上输送,对近地面来说是 PM2.5的汇,而对于高层大气来说是PM2.5的源.

4.4 广州站位于城市中心,PM2.5浓度升高主要是由本地排放的污染物所引起的;在该月的主导风场下,江门站位于下风向位置,PM2.5浓度升高主要是由外来污染物经过水平输送所造成的.风向对局地的水平输送过程有重要的作用.大气污染问题不仅仅是本地污染物排放的问题,而且与邻近地区污染物的水平输送也有很大的关系,珠三角大气污染的治理需要各个城市的共同努力.

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致谢：本文的计算是在中山大学网络与信息技术中心的高性能与网络平台上完成的.

Process analysis of typical aerosol pollution in autumn over Pearl River Delta, China.

LIU Yi-ming1, HONG

Ying-ying1, ZHANG Shu-ting1, WANG Xue-mei1, FAN Shao-jia1, FENG Ye-rong2, FAN Qi1*(1.School of Environmental Science and Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, China；2.Key Laboratory of Regional Numerical Weather Prediction, Guangzhou 510080, China). China Environmental Science, 2014,34(12)：3017～3025

For the purpose of discerning the contributions of various physical and chemical processes to the aerosol concentration in the atmosphere, Models-3/CMAQ modeling system has been used to study the typical aerosol pollution in autumn over Pearl River Delta (PRD), China. The simulated period was October 2012, when PRD was under the control of a high-pressure system. The wind direction switched from north-east to east when a cold font passed PRD on October 17th. It was found that PM2.5concentration in the western part of PRD was higher than that in the eastern part, and the region of the highest concentration extended southwestward with increase in height. Influenced by planetary boundary layer height, PM2.5was transported to higher altitudes in the daytime than in the nighttime on land. The results of process analysis showed that emission, horizontal transportation and vertical transportation were the most important processes in the variations of PM2.5concentration near land surface. Local pollutants emission was the most important factor of rising concentration in city center (Guangzhou site), while horizontal transportation of non-local pollutants was the major source of PM2.5in the downwind area (Jiangmen site).

Pearl River Delta；Models-3/CMAQ；aerosol pollution；process analysis

X513

A

1000-6923(2014)12-3017-09

刘一鸣(1993-),男,广东广州人,中山大学大气科学系硕士研究生,主要从事中小尺度空气质量数值模拟研究.

2014-02-08

国家自然科学基金资助项目(41275100,41275017);气象行业专项(GYHY201306042,GYHY201406031);广东省自然科学基金项目(S2012020011044)

* 责任作者, 副教授, eesfq@mail.sysu.edu.cn