杭州黑碳气溶胶污染特性及来源研究

徐 昶,沈建东,叶 辉,孙鸿良,张 天,焦 荔,洪盛茂,黄 侃(1.上海市环境科学研究院,上海 00；.杭州市环境监测中心站,浙江 杭州 10007；.田纳西大学,美国 TN 7996)

杭州黑碳气溶胶污染特性及来源研究

徐 昶1,2*,沈建东2,叶 辉2,孙鸿良2,张 天2,焦 荔2,洪盛茂2,黄 侃3(1.上海市环境科学研究院,上海 200233；2.杭州市环境监测中心站,浙江 杭州 310007；3.田纳西大学,美国 TN 37996)

2011年7月～2012年6月对黑碳气溶胶(BC)、PM2.5、污染气体及气象因子进行同步观测,以评估杭州市BC污染特征、来源分布及对大气能见度的影响.结果表明:杭州市大气BC日均浓度范围为1.3～16.5µg/m3,年均值达到(5.1±2.5)µg/m3.BC呈明显的季节变化趋势,秋冬季高,夏季低.BC也呈典型的日变化趋势,交通高峰期高,下午低,同时与NOx呈较好的相关性,表明城市中BC受到机动车尾气排放的重要影响;而BC/CO低于其他城市则表明生物质燃烧排放可能是杭州BC的另一大重要来源.BC随风速下降呈上升趋势, BC超过10µg/m3的高浓度事件中,风速基本低于2m/s,北-西北-西风对高浓度BC的输送作用明显.观测期间BC的吸收系数为(44.8±23.0)Mm-1,占到总消光比例的10.4%.灰霾和重度灰霾天气下,吸收系数分别为(66.2±30.1),(100.2±49.2)Mm-1,达到非霾天气的2.2和3.4倍, 表明BC吸收消光作用是影响杭州市大气能见度下降和灰霾天气发生的重要因素之一.

黑碳；PM2.5；吸收系数；消光比例；灰霾

黑碳(BC)气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分,主要来自化石燃料和生物质的不完全燃烧[1].作为大气气溶胶中最主要的光学吸收成分, BC的吸收特性会降低大气能见度,此外它还能改变云凝结核的特性影响云的生成,加热空气导致全球变暖,影响区域及全球气候变化[2-3].有研究证实 BC的直接辐射驱动因子超过了 CH4,对全球气候变暖贡献了15%～30%[4],成为全球大气系统中仅次于CO2的增温成分[2].据统计,中国区域 BC的排放量达到甚至超过全球排放总量的1/4[5],成为区域乃至全球气候与环境变化的一个重要驱动因子,发生在中国的南涝北旱就可能与覆盖在上空的高浓度BC有关[3].

国外在20世纪70年代就开始重视对BC的观测研究[6],90年代起多次大规模国际性气溶胶观测实验如北美地区的 RACE实验、大洋洲地区的ACE-1、欧洲和非洲地区的ACE-2、亚洲地区的ACE-Asia计划[7]、印度洋实验( INDOEX)[8]等都将 BC列为重要的观测研究内容.国内对BC的研究始于20世纪90年代[9].近年来,随着我国工业化的高速发展和机动车保有量的急速增加,城市大气污染状况日趋严重[10],针对京津冀地区[11-14]、长江三角洲[14-17]、珠江三角洲[18-21]等其他地区[22-25]大气 BC的研究也逐渐增多.杭州是长江三角洲的重要城市之一,2006～2008年,杭州市PM2.5的年平均浓度达到 70～75µg/m3[26],达到国家环境空气质量年二级标准35µg/m3的2倍多[27].20世纪80年代,杭州市的大气年均能见度在10km左右,至2000～2006年间则下降到7km左右[28].BC作为大气颗粒物的重要组分和主要吸光成分,对杭州大气颗粒物污染及能见度下降有着重要影响,但以往对杭州大气污染的研究主要集中在颗粒物浓度和化学组分上[29-31],较少涉及对BC及吸收系数较长周期、比较系统的研究及报道.本研究通过为期1年的完整观测,对杭州市区BC的浓度特征、季节变化、主要来源及影响因子进行较为全面的分析,为更好地阐明杭州大气污染和能见度下降现状、开展大气污染防治工作提供依据及参考.

1 实验方法

本研究监测地点位于杭州市朝晖国家环境空气自动监测站,为商住交通混合区,站点离地面垂直距离约20m,周围无明显遮挡及排放源影响.观测时间为2011年7月1日～2012年6月30日.期间,采用美国Magee公司生产的AE-31型BC测量仪观测得到 BC(880nm)浓度,采样头切割粒径为 PM2.5,时间分辨率为 5min,检测限为0.05µg/m3[32],每个月定期使用标定气体对仪器进行标定,计算获取相应的BC小时均值.对观测期间获得的数据进行甄别,排除因站点停电、仪器故障、维护校准、及个别极端雨雪天气造成的异常数据后,共获得有效样本数 7507个.通过公式 bap=8.28×[BC]+2.23计算得到颗粒物的吸收系数(bap).仪器测量原理、相关换算方法及经验系数选用参见参考文献[19,33].

通过美国Thermo公司的RP1405D颗粒物监测仪在线监测获得 PM2.5和 PM10数据;通过Thermo公司生产的43i/43C型、42i型、48C型气体分析仪在线监测获得SO2、NO-NO2-NOχ、CO气体的浓度.同期的能见度数据由美国Belfort公司的Model6000型能见度传感器获得;相关的地面气象观测数据由美国Metone公司的自动气象站监测获得.历史霾日数相关资料由杭州市气象局提供.上述仪器均按相关标准及要求定期维护校准,确保数据可靠性.

2 结果与讨论

2.1 杭州市BC浓度水平概况

由图1可见,2011年7月至2012年6月杭州市BC日均值变化范围为1.3～16.5µg/m3,年均值为(5.1±2.5)µg/m3,低于深圳[20]、西安[23];与北京[11]、东莞[21]大体相近;大于上海[15]、南京[16]、广州[18]、兰州[24]、西宁[25]等市(表 1).总体来看,杭州市 BC浓度在我国大城市中处于较高水平,与瓦里关全球大气本底站[25]相比,我国各大城市BC值基本都高出数十倍,表明城市大气BC污染状况不容忽视.

图1 杭州BC浓度变化趋势Fig.1 Variations of BC concentration in Hangzhou

表1 我国不同地区BC浓度状况Table 1 BC concentrations at different sites in China

由图2可见,BC小时高频值主要分布在1.0～8.0µg/m3之间,占所有观测的 82.8%;BC值小于1.0µg/m3的出现频率为1.2%,BC值大于10µg/m3和15µg/m3的出现频率分别为8.8%和1.6%.本文采取最大频数浓度法[9],利用多项式拟合的方法,得到频率分布最大值所对应的 BC浓度值为3.1µg/m3,可作为杭州大气 BC本底值参考.相比而言,杭州BC本底浓度大于深圳(2.5µg/m3)[20]、东莞(2.3µg/m3)[21]、兰州(1.0µg/m3)[24]、天津冬季(2.5µg/m3)[13]、以及临安秋季(2.0µg/m3)[9](表 1),表明杭州 BC的本底浓度在国内城市中相对较高,这可能受本地的污染源排放影响较大.

图2 BC小时浓度频数分布Fig.2 Frequency distribution of hourly BC concentrations

2.2 BC季节变化及日变化特征

由图3可见, BC月均浓度最高值出现在11月,达到(7.7±3.4)µg/m3;最低值出现在 6月,仅为(3.1±1.2)µg/m3.春夏秋冬四个季节浓度分别为(4.4±1.7), (4.0±1.5), (6.1±2.9), (6.3±2.9)µg/m3,呈现出秋冬季高夏季低的变化趋势, 冬季BC均值达到夏季的1.6倍左右.

图3 BC及主要气象因子月变化趋势Fig.3 Monthly variations of BC and major meteorological factors

BC的季节变化主要受污染源强和气象因素的共同影响.如图 3所示,杭州秋冬季温度较低,燃烧取暖等活动增多,机动车燃料燃烧效率下降[34],污染物排放增加,而较低的温度也易在夜间形成逆温层[35],加上秋冬季风速较低,总体扩散条件较差,污染易积聚导致较高的 BC浓度.入秋后郊区农村活跃的生物质燃烧活动也可能是 BC浓度较高的一个重要因素[36].此外,秋冬季主导风向为西北风,易从内陆带来污染气团[37],一定程度也增加了各种污染物浓度.而夏季,沿海地区降水频繁,温度较高,风速较大,大气扩散能力较强,且主导风向主要为东南风,易从海洋上带来干净气团[37],BC 浓度水平也较低.

如图4所示,杭州市大气BC日变化趋势总体呈双峰结构,各季节日变化趋势基本相似,峰值出现在 07:00～08:00及 20:00～21:00. BC与PM2.5、NOχ基本呈相似的日变化趋势.07:00～09:00和 19:00～21:00属于上下班高峰期,交通流量大,机动车污染排放加剧,受其影响,BC出现峰值.而 10:00以后,随着温度上升,大气边界层逐渐抬高,对流活动加强,污染物源强排放的减弱,至14:00左右,BC逐渐到达一天中的低谷,其变化趋势与天津[12]、杭州[17]等地得到的结果相似.

[1] Robert O. Keohane, Joseph S. Nye, Power and Interdependence (Third Edition), 北京：北京大学出版社, 2004年, p. 29.

图4 BC及大气主要污染物浓度日变化趋势Fig.4 Diurnal variations of BC and major pollutants concentration in the atmosphere

PM2.5早峰出现时间比BC和NOχ的峰值滞后 2h,晚峰时间则基本相似,这可能是由于白天光照充足,大气氧化剂如O3等浓度较高,PM2.5除受机动车排放的一次污染影响外,还受污染物二次转化和形成的影响.因此,相比一次排放的 BC和 NOχ,PM2.5的峰值出现在交通高峰期之后.而夜间光照缺乏,O3与 NOχ的转化效应削弱,大气氧化剂浓度较低,污染物的二次转化和形成效率下降[30],从而 PM2.5主要受机动车一次排放的影响,其峰值与 BC和 NOχ基本吻合.BC/PM2.5与BC、NOχ呈现出相似的日变化趋势,与交通高峰期吻合.高峰期的 BC/PM2.5比值达到 14%左右,表明交通高峰期机动车排放的一次污染物是PM2.5的一大重要来源.

2.3 BC与污染物浓度的关系

由图 5可见,BC与 PM2.5呈较好的相关性,相关系数达到 0.72,回归斜率(△BC/△PM2.5)为0.076,该值与上海2005年夏季的0.075基本相同,高于北京2005年夏季的0.027[14].杭州和上海同处长江三角洲, PM2.5中BC的比例更为相似,均远高于北京,这可能与南、北方地区污染源排放差异有关.

BC与NOχ的相关系数达到0.78,表明BC与NOχ有着共同的来源.从上文日变化趋势分析可知,两者主要来自于城市交通源.本研究地点位于杭州市区中心,为商住交通混合区,周边分布着多条交通干道,受机动车尾气排放影响较大,这与BC、NOχ相关性较好的事实相符.BC与SO2相关系数仅0.35,由于SO2主要来源于电厂燃煤等固定源排放,这也表明固定源排放对 BC的贡献较小.

BC与CO的相关系数达到0.52,表明两者有着部分共同的来源.△B C/△C O 为 0.0029,该值低于上海的 0.0101[14],北京的 0.0037[14]和0.0035[38].BC和 CO均来自化石燃料和生物质燃烧的排放,在大气中的停留相对较长,其受化学反应、气象因素影响很小[14],因此不同地区△ BC/△ CO 的差距主要可能与各地污染源排放的差异有关.Zhou等[14]研究发现,上海对汽油煤油的年消耗量和北京相近,但对柴油年消耗量是北京的 5.3倍左右,这可能是造成两个城市△ BC/△ CO 差异的主要原因.查阅资料发现本研究期间杭州柴油对汽油煤油年消耗量的比值[39]和上海接近,但△BC/ △CO却明显偏低.研究表明生物质燃烧期间 △ BC/△ CO 一般低于平常水平[40],中国南方地区生物质燃烧高峰期一般在6～7月和11月[36],上海的观测时间为5月～6月初,尚未进入秸秆焚烧高峰期,受生物质燃烧的影响相对较小,△B C/△C O 因而较高;而本研究时间为1年,浙江省秸秆露天燃烧的比例超过30%[36,41],受生物质燃烧的影响相对较大,可能是导致 △B C/△C O 较低的原因之一.利用高分辨率 MODIS产品(http://rapidfire.sci.gsfc.nasa. gov/)获得研究期间我国东部地区火点分布卫星图片,对生物质燃烧时期进行筛选.结果发现6～7月及11月典型生物质燃烧期间 △BC/△CO分别为0.0019和0.0013,显著低于全年平均水平,该结果与上文中的推测相符.但同时也发现,非生物质燃烧期间 △ BC/△ CO 为 0.0035,虽然高出全年的0.0029,仍远低于上海的0.0101. BC和CO浓度受排放源强、地理环境、气象条件等多种因素综合影响,各地比值差异还有待未来的工作中进一步研究.

图5 BC与气态污染物及颗粒物浓度的相关性Fig.5 Linear correlation between BC and gaseous pollutants and particle concentrations

2.4 风速风向对BC的影响

由图 6可见,BC浓度变化受风速影响显著,在静风和小风条件下,BC值较高.BC浓度超过5µg/m3的事件中,风速基本低于3m/s,而在BC超过10µg/m3的高浓度事件中,风速基本低于2m/s.不同风向气团输送对 BC浓度也有着不同的影响.如图6所示,BC超过10µg/m3的高浓度事件中,北-西北-西风向的比例为 63.0%,而风向为东北风、南-西南风、东-东南风的比例分别为17.3%、 13.1%、6.3%;而当BC浓度超过15µg/m3时,北-西北-西风向的比例上升到了70.6%.杭州地处东部沿海,受季风性气候影响,东南方向主要为干净的海洋气团,易形成水汽输送和降水,不易形成高污染事件,而北-西北风则易从内陆地区各城市带来人为气溶胶含量较高的污染气团[37],导致较高浓度的BC.此外,北-西北方向的气团沿途主要经过为山东、河北、河南、安徽、江苏等地,为生物质燃烧排放总量最大的几个省份[41-42],因此从该方向传输到杭州的气团也可能带来较高浓度的BC.

图6 风速、风向对BC浓度的影响Fig.6 Relation between wind speed ,wind direction and BC concentration

大气总消光系数可表示为 bext=颗粒物散射消光(bsp)+颗粒物吸收消光(bap)+气体散射消光(bsg)+气体吸收消光(bag).同时,bext与能见度又存在相应关系,用 Koschmieder 公式表示为:Lv= 3.912/bext,式中 Lv指的是大气能见度,km;bext指的是大气总消光系数,Mm-1.通过上述公式可以将观测期间的能见度值转化为 bext,从而计算 bap在bext中的贡献.

2011年 7月至 2012年 6月期间,杭州市BC 吸收系数日均值变化范围为 12.6～138.7Mm-1,年均值达到(44.8±23.0)Mm-1,本底值则为 27.9Mm-1.春夏秋冬四个季节吸收系数分 别 为 (38.9±16.6),(35.4±14.8),(52.5±26.1), (54.6±26.4)Mm-1.其中夏季吸收系数与杜荣光等[17]2011～2012 年 在 杭 州 报 道 的 (35.8± 10.5)Mm-1基本相同,冬季则显著高于其报道的(42.3±17.7)Mm-1.杜荣光等[17]观测地点位于西湖景区附近,相比于本研究观测点所在的市中心,受交通源影响较小;此外,其观测点位海拔较高,冬季受近地面逆温层导致的污染物积聚影响可能较小,因此吸收系数显著低于本研究得到的结果.而夏季,由于总体大气污染程度较轻,两者观测结果更为接近.

观测期各月的 bext变化范围为 359.1～918.3Mm-1,年均值则达到 472.2Mm-1.从而计算得到观测期间bap在bext中的比例日变化范围为1.2%～23.0%,平均值达到10.4%.与其他城市相比,杭州的吸收消光比例与同处长江三角洲的太湖(～10%)[43]接近,低于西安泾河(～24%)[22]、广州(～19%)[19]、天津夏季的(17.2%～17.6%)[12],但与天津冬季的(10.2%)[13]相近.研究发现,颗粒物散射消光受相对湿度影响较大,较高的湿度利于散射组分吸湿增长导致散射消光作用增强,从而增加散射消光比例,因此南方较高的湿度、夏季较多的降水以及位于水域附近等因素都会导致吸收消光比例相对较低[19,22].

为了进一步研究 BC和吸收系数对大气能见度的影响,参照中国气象局颁布的霾的气象标准[44],对2011年7月至2012年6月观测期间7507个小时样本按照能见度范围进行筛选归类,从而得到不同程度灰霾天气以及非霾天气下BC、吸收系数、颗粒物浓度、气态污染物浓度的界定标准,以及相关气象因子的水平状况.

由表2可知,与非霾天气相比,灰霾天气大多发生在风速、温度相对较低、湿度及压强较高的不利的大气扩散条件下.同时,灰霾天气下 SO2、NOχ等气态污染物浓度也表现出较高水平,接近非霾天气的2倍左右.

灰霾天气(V<10km)下,BC浓度达到(7.7± 3.6)µg/m3,吸收系数达到(66.2±30.1)Mm-1,是非霾天气(V>10km)的 2.2倍,重度霾(V<2.0km)状况下,BC浓度则高达(11.8±5.9)µg/m3,吸收系数为(100.2±49.2)Mm-1,是非霾天气的3.4倍.灰霾和重度霾天气下,PM2.5浓度分别为(77.1±30.7)µg/m3和(119.8±45.4)µg/m3,达到非霾天气的 2.2和3.4倍;PM2.5/PM10比值分别为(0.60±0.09)和(0.65± 0.08),比非霾天气分别上升了0.09和0.14;上述结果表明灰霾特别是重霾天气下,BC浓度、吸收系数、细颗粒物浓度及比例都较非霾天气有显著上升,这也是导致大气能见度下降和灰霾天气发生的主要原因之一.

表2 霾与非霾天气下主要污染物浓度及气象因子水平Table 2 Concentrations of major pollutants and meteorological factors in hazy and non-hazy weather

3 结论

3.1 2011年7月至2012年6月期间,杭州市大气 BC 浓度均值为(5.1±2.5)µg/m3,本底值为3.1µg/m3.BC浓度季节变化呈秋冬高夏季低的趋势,冬季达到夏季的1.6倍;日变化趋势呈典型的双峰型,早峰出现在07:00,晚峰出现在21:00.

3.2 BC与PM2.5和NOχ较好相关性,相关系数分别达到0.72和0.78,主要受机动车尾气源排放的影响,交通高峰期 BC在 PM2.5中的比例达到14%,表明机动车排放的一次污染物是 PM2.5的一大重要来源.BC与CO呈一定相关性,但△BC/△CO低于国内其他城市,表明杭州的BC还受到生物质燃烧排放的可能影响.

3.3 BC受风速、风向等气象因子的显著影响,随风速下降呈上升趋势.BC超过10µg/m3的高浓度事件中,风速基本低于 2m/s,北-西北-西风向的比例达到63.0%,而BC超过15µg/m3时,其比例上升到70.6%.

3.4 观测期间杭州市大气颗粒物吸收系数为(44.8±23.0)Mm-1,本底值则为 27.9Mm-1.吸收消光在总消光作用中的比例达到 10.4%,是引起杭州市大气能见度下降的重要因素.

3.5 灰霾和重度霾天气下,BC浓度(及吸收系数)分别达到非霾天气的2.2倍和3.4倍;细颗粒物浓度及比例也均有显著上升,是导致大气能见度下降和灰霾天气发生的重要原因之一.

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Characteristics and source of black carbon aerosol pollution in Hangzhou.

XU Chang1,2*, SHEN Jian-dong2, YE Hui2,

SUN Hong-liang2, ZHANG Tian2, JIAO Li2, HONG Sheng-mao2, Huang Kan3(1.Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China；2.Hangzhou Environmental Monitoring Center Station, Hangzhou 310007, China；3.The University of Tennessee, TN 37996, USA). China Environmental Science, 2014,34(12)：3026～3033

In order to study the characteristics and source of black carbon pollution and its influence on visibility in Hangzhou, concentrations of black carbon, PM2.5, gaseous pollutants as well as meteorological factors were simultaneously monitored from July 2011 to June 2012. The annual mean BC concentration in Hangzhou was found to be (5.1±2.5)µg/m3, with a range of 1.3to 16.5µg/m3. BC concentrations showed strong seasonality, high in winter and autumn and low in summer. The BC concentrations also varied diurnally, with high values at rush hours and low values in the afternoon, showing strong correlations with NOχ, which indicated the significant influence of vehicle emission on BC in urban area. The regression slope of BC/CO was found lower in Hangzhou than those in other sites, suggesting that biomass burning emission could be another important source of BC in Hangzhou. BC concentration increased as wind speed decreased. The wind speed was generally lower than 2m/s when BC concentration exceeded 10µg/m3. North, northwest and west wind had obvious transportation effect on high BC concentration in Hangzhou. The absorption coefficient of BC was (44.8±23.0)Mm-1during the observation, accounting for 10.4 percent of the total light extinction. The absorption coefficients were (66.2±30.1) and (100.2±49.2)Mm-1in hazy and heavy hazy weather, respectively, which were 2.2 and 3.4times as large as in non-hazy weather, indicating that BC absorption light extinction was one of the main factors for visibility degradation and hazy weather in Hangzhou.

black carbon；PM2.5；absorption coefficient；light extinction ratio；haze

X513

A

1000-6923(2014)12-3026-08

徐 昶(1983-),男,浙江永嘉人,高级工程师,主要从事大气化学、污染源排放清单相关研究与工作.发表论文10余篇.

2014-03-04

浙江省环保科研计划项目(2012B004);杭州市重大科技创新专项(20131813A03);杭州市科技发展计划项目(20130533B04);杭州市环境保护科研计划项目(2012001)

* 责任作者, 高级工程师, xuchang1983@gmail.com