选择性排泥改善颗粒污泥亚硝化性能的研究

刘文如,阴方芳,丁玲玲,高玲慧,王建芳,沈耀良,2*(.苏州科技学院环境科学与工程学院,江苏 苏州250；2.苏州科技学院江苏省环境科学与工程重点实验室,江苏 苏州 250)

选择性排泥改善颗粒污泥亚硝化性能的研究

刘文如1,阴方芳1,丁玲玲1,高玲慧1,王建芳1,沈耀良1,2*(1.苏州科技学院环境科学与工程学院,江苏 苏州215011；2.苏州科技学院江苏省环境科学与工程重点实验室,江苏 苏州 215011)

通过好氧颗粒污泥反应器160d的运行,考察了选择性分离颗粒污泥对改善短程硝化工艺长期稳定运行的有效性.反应器整个运行过程分3个阶段,在第一阶段污泥停留时间(SRT)仅通过出水中携带的污泥自行调控,SRT极高,造成颗粒污泥的解体以及短程硝化性能的恶化.阶段2和阶段3中通过排出颗粒污泥床顶部污泥,控制SRT分别为(45±5),(30±5)d,氨氧化细菌(AOB)活性有明显提升.NO2--N比累积速率由阶段1运行时的7.44mg/(g·h)上升至阶段2时的8.08mg/(g·h)和阶段3时的9.14mg/(g·h);相反,NO3--N比产生速率从3.01mg/(g·h)下降至

好氧颗粒污泥；短程硝化；选择性排泥；污泥龄；高径比

氨氧化细菌(AOB)和亚硝酸盐氧化细菌(NOB)在生态学上存在以后者为受利方的偏利互生关系[1],这是短程硝化技术在实际应用中面临困境的重要原因之一.基于好氧颗粒污泥的短程硝化技术具有生物浓度高、沉降性能好、抗冲击能力强等特点,甚至在较高的溶解氧、较长的污泥龄或较低的温度等“不利”条件下亦能稳定进行[2-3].本课题组以FA抑制NOB为主要调控手段实现了短程硝化颗粒污泥工艺的快速启动,出水亚硝态氮累积率在85%以上.但研究报道NOB对稳定的 FA抑制具有适应性,致使亚硝酸盐积累受到破坏[4-5].好氧颗粒污泥不同于传统絮体污泥,如微生物生长方式、种群分布等[4,6-7],所以源于传统短程硝化工艺的控制经验能否用于好氧颗粒污泥的调控还有待研究.为了保证短程硝化颗粒污泥工艺的运行长期稳定有必要寻求新的调控策略.

Winkler等[8-9]提出根据不同微生物 SRT的差异,选择性排泥可做为筛选特定微生物种群的一种有效途径.本研究拟以选择性排出污泥床顶部颗粒污泥为手段,以SRT为参数表征,旨在实现亚硝化颗粒工艺的长期稳定运行.

1 材料与方法

1.1 试验装置及运行

试验所用装置为圆柱形SBR反应器,由有机玻璃制成,有效容积为4L (图1).反应器底部装有曝气装置,控制曝气量为 3L/min(表面上升流速1cm/s).通过时间程序控制器实现对SBR反应过程的自动控制,单个周期时间为 2h,其中进水10min,曝气103min,沉降2min,排水5min,排水比为 1/2.反应器置于恒温水浴箱中,温度控制在28℃左右.

图1 试验装置及工艺流程示意Fig.1 Experimental apparatus and process scheme

反应器的运行分以下 3个阶段:阶段1(0～50d)无SRT控制,即和颗粒污泥接种前一致,反应器不进行人工排泥,SRT通过出水中携带污泥而定;阶段 2(50～95d)和阶段 3(95～160d)通过选择性分离颗粒污泥控制 SRT分别约 45d和30d,选择性排泥方法参见文献[10],即污泥的排放安排在 SBR的沉降阶段,在沉降过程中因沉降速率的差异造成颗粒沿沉降方向的分离,在沉降开始后的某一时刻沉降速率慢的污泥被人为排出反应器,每天的排泥量分别约为 2.5%和3.5%(体积比,即排出反应器的污泥体积与反应器内污泥床体积之比).

1.2 试验用水与污泥来源

试验用水为人工配制无机含氮废水(以N计,约 500mg/L),用碳酸氢钠调节进水 pH值在 8.0左右,同时配水中还包括磷酸二氢钾、磷酸氢二钾、硫酸镁、氯化钙及微量元素;接种污泥来自于实验室培养的亚硝化颗粒污泥,亚硝化率为85%左右.

1.3 分析方法

分别采用标准重量法、标准重铬酸钾法、纳氏试剂比色法、N-(1-萘基)-乙二胺光度法、紫外分光光度法测定[11].颗粒污泥形态通过 OLYMPUS CX41型显微镜及数码相机观察;颗粒污泥沉降速率通过清水静沉测速法测定.

1.4 相关计算公式

式中:Vr为反应器有效容积, L; MLSS为反应器中污泥浓度, mg/L; meff为每天从反应器中排出的污泥量(主要为人工排泥量,出水中携带污泥量忽略不计),以 SS计, mg; [NH4+-N]为进水中NH4+-N浓度,单位mg/L; [NO2--N]、[NO3

--N]分别为出水中NO2--N 和NO3

--N的浓度, mg/L.

2 结果与讨论

2.1 颗粒污泥特性变化

SRT是调控污水生物处理系统的重要参数之一,对于如硝化细菌等生长速率缓慢型微生物,较长的SRT可保证生化系统内足量的微生物浓度.但 SRT过长会导致微生物活性下降[12],另外对于好氧颗粒污泥工艺,长的SRT也会造成颗粒污泥解体[13].本研究中也出现了较多颗粒污泥解体的现象(图 2a),反应器启动后以及本研究中的第一运行阶段,SRT仅通过出水中携带的污泥自行调控,因颗粒污泥良好的沉降性能,出水中携带的污泥量甚微,所以此阶段 SRT极高,如文献[9]中报道无人为排泥时,反应器内SRT达150d以上.本研究也发现有部分颗粒污泥悬浮于液面(图2b),这些颗粒污泥内部中空且粒径较大(大于3.0mm),文献报道[14-15]颗粒污泥内部微生物长期处于饥饿状态是造成中空的主要原因.本研究发现在成熟颗粒污泥的内部有白色沉淀物的积累,其对颗粒污泥的强度及密度有重要影响[16-17],且反应器底部颗粒污泥内的沉积物比例明显高于中上部(图 2d和图 2f).正是由于颗粒污泥的解体、内部结构的中空、内部沉淀物及粒径差异等因素造成颗粒沉降速率的不同,形成沿竖直方向呈一定梯度分布的颗粒污泥床[9].图 2c和图 2e所示为反应器运行第 20d时污泥床不同部位处颗粒污泥外观形态,从中可以看出污泥床中下部位处的颗粒污泥外观规则均匀、完整度高,而处于污泥床顶端的颗粒污泥呈现出外形不规则、粒径差异大且有较多颗粒解体碎片.

反应器运行的阶段2和阶段3通过选择性排出沉降速率较慢的污泥控制 SRT,改善颗粒污泥特性.阶段2控制SRT在(45±5)d,随着污泥的选择性排出,反应器中污泥碎片逐渐减少,悬浮型中空颗粒污泥不再出现,颗粒沉降速率及生物活性显著提升;阶段3进一步降低SRT至(30±5)d,反应器内颗粒污泥碎片大幅减小,粒径小于1.0mm的仅占污泥总量的6%(质量分数),颗粒污泥平均沉降速率由阶段 2时的约 112m/h升至约 131m/h. Winkler等[8-9]、Sheng等[18]也报道控制每天排出部分沉降缓慢的污泥利于较密实的颗粒污泥的增长和积累.值得注意的是在阶段2和阶段3通过排泥控制SRT的过程中,反应器内污泥浓度呈现较大幅度下降(图3),这可能是造成反应器氨氮去除效果恶化的原因(图4).

图2 第20d时反应器内颗粒污泥照片Fig.2 Images of granules on day 20(a)解体污泥; (b)悬浮污泥; (c)污泥床顶部污泥及; (d)颗粒内沉积物; (e)污泥床底部污泥及; (f)颗粒内沉积物

图3 反应器内MLSS随时间的变化Fig.3 Variation of MLSS during operation with time

2.2 短程硝化的稳定运行

所用颗粒污泥在接种前培养在进水氨氮浓度由300mg/L逐渐升至500mg/L的SBR反应器中,由于FA(约20～30mg/L)的选择性抑制作用,颗粒污泥具有良好的亚硝化性能,亚硝化率约85%.该亚硝化颗粒污泥运行近 3个月后接种至本研究所用反应器中,控制相同的运行条件,如进水基质组成、进水氨氮浓度、进水pH值以及运行温度等.

整个实验过程中保持进水氨氮容积负荷为3.0kg/(m3·d),反应器运行情况如图4所示.阶段1中SRT仅通过反应器出水中携带污泥自行调控, ,在此阶段反应器氨氮平均去除率保持在 90%左右,但该阶段亚硝化率呈下降趋势,由反应器运行之始的85%下降至第50d时的70%以下.

图4 好氧颗粒污泥反应器运行概况Fig.4 General behavior of the aerobic granular sludge reactor

颗粒污泥在接种前虽然具有良好的亚硝化性能,但出水中始终存在一定数量的硝酸盐,说明颗粒污泥内部有一定数量的 NOB存活.颗粒污泥在接种前以及本研究的第一阶段反应器均在较高的SRT下运行,高的SRT意味着低的微生物更新率,致使尚存的 NOB不能及时被分离出反应器,最终NOB会适应亚硝化的环境条件(高FA环境),重新赢得数量上或活性上的优势[19-20],造成亚硝化率的下降.

NOB倾向于生存在好氧区域所占体积比例较高的小粒径颗粒中[21-22],同时污泥的解体更打破了颗粒结构形成的氧传质限制,使 NOB暴露于富氧环境;另外Sun等[23]报道颗粒污泥内部贮存性有机物的降解导致颗粒污泥多空隙及结构疏松; Winkler等[9]亦证实富含NOB的白色颗粒污泥多为分布于颗粒床顶部的内部中空型大粒径颗粒和多空隙结构的小粒径颗粒.因此,通过选择性排出反应器内(颗粒污泥床顶端)污泥,有望改善污泥亚硝化性能.

图5 好氧颗粒污泥反应器不同SRT时单周期内物质浓度变化情况Fig.5 Concentration changes during one cycle in different SRT of the aerobic granular sludge reactor

如图4所示,反应器运行的阶段2通过排出污泥床顶部污泥控制SRT为(45±5)d,亚硝化率逐渐回升,随后保持在75%左右;阶段3进一步加大排泥力度,控制SRT为(30±5) d,亚硝化率上升至80%以上并保持稳定.可见,选择性分离颗粒污泥能够有效改善反应器短程硝化效果.

从图5中可见,不同运行阶段SBR单周期内NH4+-N、NO2--N和NO3--N的浓度变化均呈零级动力学特性,说明本实验条件下反应速率与底物浓度无关,此现象可能和进水底物浓度较高或颗粒结构较强的传质限制有关,但不同SRT条件下各物质的变化斜率(转化速率)具有明显差异.表1中所列分别为反应器运行在SRT无控制(第40d)、SRT为45d(第80d)和SRT为30d(第150d)时各物质的比转化速率,当实施污泥的选择性分离策略(控制SRT)时,反应器中NO2--N比累积速率由阶段1运行时的7.44mg/(g·h)上升至阶段2时的8.08mg/(g·h)和阶段3时的9.14mg/(g·h);相反,NO3--N比产生速率从 SRT无控制时的3.01mg/(g·h)下降至SRT为(45±5)d时的2.23mg/ (g·h)和SRT为(30±5)d时的1.54mg/(g·h).NO2--N比累积速率的上升和NO3--N比产生速率的下降说明了选择性分离颗粒污泥在改善颗粒污泥工艺短程硝化性能、控制NOB的不利效应方面的有效性.虽然如图3中所示反应器控制SRT运行时(阶段2和阶段3)氨氮去除效果出现明显下降,但从表1中NH4+-N比去除速率的的上升可见此时的微生物活性得到改善,而氨氮去除效果的下降是由SRT人工控制时反应器中微生物浓度的降低引起的.

表1 好氧颗粒污泥反应器不同运行阶段的比转化速率[mg/(g·h)]Table 1 The specific conversion rate in different phase of the aerobic granular sludge reactor [mg/(g·h)]

2.3 选择性排泥策略的重要性及影响因素分析

目前,短程硝化技术最为成功的应用策略有以下两种:(1)根据较高温度(25～35℃)条件下AOB和NOB比生长速率的不同,控制较短的污泥停留时间(SRT=1～2.5d),持续洗脱 NOB,即 SHARON工艺[24]; (2)基于AOB较NOB在低DO环境中具有更强的氧亲和力,控制反应器在低溶解氧(一般 DO<1.5mg/L)条件下运行,NOB活性受到抑制而失去竞争力,如 OLAND[25-27].虽然低SRT或低DO在洗脱或抑制NOB的同时也会造成部分 AOB的洗出或活性受限,不利于亚硝化反应器的快速启动,但从工艺长期稳定运行方面考虑,此两种策略具有极佳的可行性.然而,在硝化颗粒污泥反应器中曝气的作用除输入氧气外,还用于提供剪切力以及保证颗粒污泥与基质的动态混合,且所需曝气量较大,往往造成较高的溶氧环境.尽管颗粒污泥内部存在较高的溶解氧渗透梯度[2,28],但因颗粒大小差异及粒径分布变化,造成实现短程硝化所需的最佳 DO范围不断波动[21].而且,对于无实时控制、定时模式运行下的SBR,“曝气过度”现象频繁出现[29-30].另外,单纯采用低DO控制会导致工艺启动时间长、在实际工程中容易引发污泥膨胀、好氧段局部区域产生厌氧等问题[31].因此,在实际应用中单纯以低 DO策略调控颗粒污泥的亚硝化会比较困难.

通过选择性分离颗粒床顶部污泥——筛选AOB,改善亚硝化工艺性能的调控策略主要是基于以下两个方面:(1)单个颗粒污泥自身的微生物种群分离程度,如CANON反应器中NOB主要分布于小粒径颗粒中,而在大粒径颗粒中主要以AOB和厌氧氨氧化细菌(Anammox)为主,基本不含NOB[9];(2)颗粒污泥床中颗粒之间沿沉降方向的分离程度,如沉降速率快的分布于污泥床底部,沉降速率慢的分布于污泥床顶端[8].针对本研究中对以上两方面产生影响或需改进的相关因素做如下分析.

颗粒污泥反应器中粒径一般呈连续分布,所以在一定粒径范围内的颗粒污泥间沉降速率的差异非常有限;同时,颗粒的沉降速率受多种因素影响[32],在如低温环境、高盐度水质等情况下,颗粒间沉降速率的差异会进一步缩小;另外,在沉降过程中颗粒污泥间的相互碰撞、阻碍,致使在给定的沉降时间内颗粒污泥之间无法实现预期的分离.以上可归结为足够的沉降时间或沉降高度是获取颗粒污泥之间充分、彻底分离的必要条件.对于固定体积的反应器,沉降时间或沉降高度受高径比制约,反应器高径比越大,沉降后沿污泥床高度方向的生物相分离越彻底,越利于目标污泥的精准筛选.

颗粒污泥粒径决定了其比表面积大小,从而对液相中基质向颗粒内的传质形成重要影响.Volcke等[21-22]认为颗粒污泥粒径对工艺性能的影响源于污泥粒径的增大(或颗粒比表面积的减小)造成的氨氮表面负荷的增大,并通过数学模拟证实随着粒径的增大颗粒内氧渗透深度减小,并造成缺氧区体积的增大和好氧区体积的下降.鉴于NOB与AOB对氧气的竞争,在不同粒径颗粒中逐渐实现 NOB的富集与分离[21,9].然而,本研究针对短程硝化颗粒污泥反应器,实施选择性分离颗粒污泥策略,仅在一定程度上降低了NOB的不利影响,难以实现反应器中 AOB和NOB的彻底分离(图4和表1),分析认为在较高曝气量且无实时控制的SBR反应器内,单个颗粒污泥内微生物分离程度较低.在关注颗粒污泥中NOB与AOB对氧气竞争的同时,研究NOB与其他微生物(如 Anammox、反硝化细菌等)对共同基质 NO2

--N 的竞争对工艺的运行也至为关键

[9,33].Winkler等[9]在CANON反应器中实现了NOB与Anammox较为彻底的分离,并认为不仅仅是因为限氧条件下AOB、NOB以及Anammox对 O2的竞争,颗粒粒径的影响似乎更具决定性,因为在较大粒径颗粒中Anammox较NOB在利用 NO2

--N上占据绝对优势.本研究中单以硝化颗粒污泥为研究对象,能够参与同 NOB竞争NO2

--N的微生物较少,致使本研究中难以实现NOB的彻底分离.因此,对于后续研究中引入与NOB竞争NO2--N的微生物有望进一步改善颗粒污泥反应器的短程硝化性能.

总之,选择性分离颗粒污泥—筛选特定微生物类群的调控策略受多种因素影响,除反应器设计、运行参数优化等因素外,对于以实现短程硝化脱氮为目的的颗粒污泥工艺,反应器内DO及与NOB竞争NO2--N的微生物的控制极为关键,二者统一于颗粒污泥的粒径大小.因此,优化颗粒污泥粒径分布,筛选特定粒径范围颗粒污泥,将是短程硝化脱氮颗粒污泥今后研究的重点之一.

3 结论

3.1 反应器中颗粒污泥在沉降过程中形成沿沉降方向呈一定梯度分布规律的颗粒污泥床,污泥床中下部位处的颗粒污泥外观规则均匀、完整度高且沉降速率快,而处于污泥床顶端的颗粒污泥呈现出外形不规则、粒径差异大且有较多颗粒解体碎片.

3.2 颗粒污泥反应器在 SRT无控制运行时,会造成颗粒物污泥的解体以及亚硝化率下降;通过选控制SRT,择性性分离颗粒污泥床顶部污泥,颗粒污泥理化特性明显改善,微生物活性有较大提升,当SRT控制在(30±5)d时,反应器NH4+-N比去除速率、NO2--N 比累积速率分别上升至13.82mg/(g·h)、9.14mg/(g·h),而NO3--N比产生速率下降至 1.54mg/(g·h),出水亚硝化率分别上升至80%以上.

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Improved nitritation performance by selective sludge discharge in aerobic granular sludge process.

LIU Wen-ru1,

YIN Fang-fang1, DING Ling-ling1, GAO Ling-hui1, WANG Jian-fang1, SHEN Yao-liang1,2*(1.School of Environmental Science and Engineering, Suzhou University of Science and Technology, Suzhou 215011, China；2.Jiangsu Key Laboratory of Environmental Science and Engineering, Suzhou University of Science and Technology, Suzhou 215011, China). China Environmental Science, 2014,34(2)：396～402

An aerobic granular sludge reactor was run for 160 days to study the effectiveness of selective sludge discharge as a control strategy to improve the long-term stability of nitritation process. The reactor operation could be divided into three phases. During phase one the solid retention time (SRT, was extremely high) was controlled by sludge washed-out spontaneously with effluent withdrawal, leading to granules disaggregated and nitritation performance deteriorated. Sludge was selectively removed from the top of the settled sludge bed to control SRT which resulted in an increased specific NO2--N accumulation rate from 7.44 to 8.08mg/(g·h) in phase two [SRT=(45±5) d], and then reached as high as 9.14mg/(g·h) in phase three [SRT=(30±5)d]. On the contrary, the specific NO3--N production rate decreased from 3.01mg/(g·h) to 1.54mg/(g·h) when SRT was (30±5) days. The ratio of nitrite accumulation in effluent reached above 80% during phase three. All these results demonstrated that controlling SRT by selectively biomass discharge was an effective strategy to improve the long-term stability of nitritation process. Additionally, analysis suggest that using reactor with large height-diameter ratio and introducing competitors with nitrite oxidizing bacteria (NOB) for nitrite can both improve the implementation of selective sludge discharge-control strategy for nitritation.

aerobic granular sludge；nitritation；selective sludge discharge；SRT；height-diameter ratio

X703

：A

：1000-6923(2014)02-0396-07

刘文如(1987-),男,山东菏泽人,苏州科技学院硕士研究生,主要从事废水生物处理技术的研究.发表论文4篇.

2013-05-30

江苏省高校自然科学研究重大项目(12KJA610002);江苏省普通高校研究生科研创新计划项目(CXZZ12_0857)

* 责任作者,教授, ylshenniu@126.com

SRT为(30±5)d时的1.54mg/(g·h);阶段3出水中亚硝化率达80%以上.以上结果表明,通过选择性分离颗粒污泥控制SRT是实现短程硝化颗粒污泥工艺长期稳定运行的一种有效调控策略.另外,分析认为反应器高径比越大以及引入与NOB竞争亚硝酸盐基质的微生物均有利于该策略的实施.