乏燃料废包壳残留物质核素分析计算

夏兆东，吕 牛，成昱廷，郑继业

(1.中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究部，北京 102413； 2.环境保护部 核与辐射安全中心，北京 100082)

乏燃料组件后处理过程中，首先要进行溶解，即将乏燃料棒剪切为小段，在溶解液中逐步溶解。乏燃料剪切段经过反复溶解浸取并清洗后的残留物质，包括被切成小段的燃料包壳和未被溶出的乏燃料残留物质，统称为废包壳。在废包壳的残留物质中仍含有铀及钚、锔、镅等超铀核素和裂变产物，它们具有很强的放射性。废包壳的放射性水平需经过检测符合标准后，才能倒入包壳处置容器中，经焊封后送入贮存水池的格架上暂存待处理。在这一过程中，必须对废包壳残留物质中的放射性核素铀、钚及其他关键核素的含量进行分析，分析结果既是对废包壳处理处置的依据，也是核材料衡算平衡的要求。通常采用非破坏性测量(NDA)方法来对其中放射性核素铀、钚及其他关键核素的活度进行分析[1-4]。

本文主要通过反应堆中子学燃耗计算方法分析计算乏燃料废包壳的残留物质核素含量，并研究其中规律，为废包壳残留物质NDA方法研究提供数据支持。

1 分析程序选择和验证

针对乏燃料核素含量分析，可选取的燃耗计算程序包括CASMO、SCALE及MCNP等[5-7]，为选取合适的程序并对计算程序进行验证分析，采用日本原子能机构公开发表的Takahama-3核电站乏燃料成分基准题为例题，分别应用CASMO、SCALE及MCNP对部分实验测量数据进行模拟计算，并与实验结果进行对比。该基准问题包含乏燃料核素含量的化学分析实验测量数据以及国际上对该乏燃料核素含量的计算结果[8-9]。

以实验测量数据为基准，图1示出针对Takahama-3核电站乏燃料成分基准题SF95-4实验段(燃耗36.69 GW·d/t(U))，不同程序分析核素含量的计算值与实验测量值之间的比值(C/E)，C/E越接近于1表明计算值越接近于实验测量值。由图1可见，CASMO、SCALE及MCNP 3个程序对多种核素计算结果与实验测量结果之间的比值与1之间的均方根偏差分别为4.56×10-2、3.68×10-2及4.10×10-2，因此SCALE程序计算结果与实验测量结果符合得最好，后续的分析计算选择SCALE程序完成。

使用SCALE程序对SF95及SF97共计11个不同燃料段的核素含量进行计算，结果示于图2。由图2可看出，除个别实验段(SF97-1)及个别核素外，采用SCALE程序计算的乏燃料成分与实验测量结果的相对偏差小于10%，达到较高的精度，用于乏燃料废包壳残留物质核素含量分析是合适的。

2 核素含量计算模型

乏燃料废包壳残留物质核素含量受到很多因素影响。对于不同核电机组，由于反应堆功率密度及燃料组件类型不同，直接影响废包壳残留物质核素含量。本文以典型M310核电机组为例进行分析，其平均功率密度为39.95 kW/kg(U)，单组件铀装量为459.5 kg，以单组件为分析对象。

分析模型中，单根燃料棒分为10层，最外层按体积占燃料体积1/1 000划分，最外两层按体积占燃料体积1/100划分，内部8层按半径均分，以上分层原则主要依据是NDA分析测量技术的要求。图3示出单根燃料棒计算模型及对应各分层的燃耗分析，可看出，单根燃料棒平均燃耗为40 GW·d/t(U)时，其最外层燃耗能达到50.90 GW·d/t(U)，二者相差达到25%，其中的核素含量的差别也很大。在乏燃料溶解过程中，锆包壳不易溶解，而黏留在包壳上的乏燃料最外层核素是废包壳残留物质的最可能来源，因此，在乏燃料废包壳残留物质的分析和测量中，最关心的是燃料最外层的核素含量。后面的分析主要针对最外层的核素计算结果展开，认为燃料棒最外层的核素含量代表了乏燃料废包壳残留物质的核素含量。

图1 基准题SF95-4实验段核素含量的C/E结果Fig.1 C/E result of nuclide content of test section for benchmark SF95-4

图2 SF95及SF97实验段核素含量的C/E结果Fig.2 C/E result of nuclide content of test section for benchmark SF95 and SF97

图3 单根燃料棒计算模型(a)及各分层的燃耗分析(b)Fig.3 Calculation model of single fuel rod (a) and burnup of each layer (b)

3 核素含量计算结果与分析

3.1 不同燃耗、相同冷却时间下的核素含量

分析计算了不同燃耗水平下，冷却10 a时乏燃料废包壳残留物质的核素含量，结果列于表1。

表1 不同燃耗、相同冷却时间下的核素含量Table 1 Nuclide content of different spent fuel burnups in same cooling time

续表1

乏燃料废包壳残留物质NDA重点关注的244Cm及总Pu含量随燃耗的变化如图4所示。由图4可看出，244Cm含量及总Pu含量随燃耗均逐渐增大，只是两者上升的趋势有所不同。244Cm含量及总Pu含量随燃耗的变化均可用三阶多项式拟合，拟合公式如下。

244Cm含量：

y=1.591×10-6x3-4.433×10-5x2+
1.039×10-4x+3.933×10-3

总Pu含量：

y=3.109×10-5x3-6.040×10-3x2+
4.691×10-1x+8.686×10-1

3.2 相同燃耗、不同冷却时间下的核素含量

分析计算了相同燃耗(45 GW·d/t(U))、不同冷却时间下的乏燃料废包壳残留物质核素含量，结果列于表2。

图4 244Cm含量及总Pu含量随燃耗的变化Fig.4 244Cm content and total Pu content vs. burnup

表2 相同燃耗、不同冷却时间下的核素含量Table 2 Nuclide content of different cooling time in same spent fuel burnup

续表2

244Cm及总Pu含量随冷却时间的变化如图5所示。由图5可看出，244Cm含量及总Pu含量随冷却时间均是逐渐减小的，可用三阶多项式拟合，拟合公式如下。

244Cm含量：

y=-5.234×10-7x3+6.280×10-5x2-

3.517×10-3x+9.245×10-2

总Pu含量：

y=3.089×10-5x3-3.946×10-4x2-

6.784×10-2x+1.328×101

图5 244Cm含量及总Pu含量随冷却时间的变化Fig.5 244Cm content and total Pu content vs. cooling time

3.3 244Cm/Pu比随燃耗及冷却时间的变化

乏燃料废包壳残留物质NDA方法关注的244Cm/Pu比随燃耗及冷却时间的变化如图6所示。由图6可看出，在不同的冷却时间内，244Cm/Pu比均随燃耗逐渐上升，可用三阶多项式拟合。以10 a冷却时间为例，244Cm/Pu比随燃耗变化的拟合公式为：

y=7.551×10-8x3+2.941×10-7x2-

7.289×10-5x+8.697×10-4

其他冷却时间的情况可依此类推。

图6 244Cm /Pu比随燃耗及冷却时间的变化Fig.6 244Cm /Pu rate vs. burnup and cooling time

4 结论

针对乏燃料废包壳残留物质核素含量的分析问题，通过日本Takahama-3核电站乏燃料成分基准问题的计算检验，选取了SCALE程序作为分析计算手段，以M310型核电机组及燃料组件为分析对象，建立了分层计算模型，对乏燃料废包壳残留物质核素含量进行了计算分析。计算结果表明，乏燃料废包壳残留物质NDA重点关注的244Cm含量、总Pu含量及244Cm/Pu比随燃耗及冷却时间的变化均可用三阶多项式拟合。以上研究结果可为废包壳残留物质非破坏性测量方法研究提供数据支持。