单晶硅受照热中子注量率的双箔活化法测量研究

王云波，操节宝，邹 鹏，吴清丽

(中国核动力研究设计院，四川 成都 610005)

单晶硅中子嬗变掺杂(NTD)是研究堆的重要应用之一，其掺杂原理是通过单晶硅的靶核30Si俘获中子后衰变生成31P，并在硅体中形成磷杂质[1]。为保证硅体的掺杂精度能达到要求，应使其受照热中子注量准确达到目标值，因此，需对硅体辐照期间的热中子注量率进行准确测定。活化箔法是目前普遍使用的一种测量方法，并以等效2 200 m/s热中子注量率的测量对硅体受照情况进行评估[1]。但常用于测量热中子注量率的活化箔(如Au和Co等)与单晶硅的目标核素不是同种核素，而不同核素的中子辐射俘获反应截面随中子能量的相对变化趋势不同，导致等效2 200 m/s热中子注量率的活化箔法确定值在一定程度上会偏离与30Si反应率对应的值，且不同材料的活化箔确定值也会存在一定的差异。而目前使用活化箔法测量硅体受照热中子注量率时，通常仅采用某种材料的活化箔确定值[2-7]，无法避免上述问题。因此，为准确确定与30Si反应率对应的等效2 200 m/s热中子注量率，有必要对具有不同反应截面特征的材料活化箔进行测量分析，并采取相应方法减弱或消除反应截面变化差异对测量结果的影响。

本文选用热中子和超热中子活化截面有较大变化差异的两种材料箔(Zr和CoAl箔)对硅体受照热中子注量率进行测量，将其布置在硅体的同一位置上，即处于相同的中子场下，分析两者测量结果的差异。同时，由两种活化箔确定的等效2 200 m/s热中子注量率，并通过Stoughton-Halperin约定关系式建立方程组的方法，消除活化箔与单晶硅的反应截面变化差异所引入的测量影响，进而确定与30Si反应率对应的等效2 200 m/s热中子注量率。

1 测量原理及方法

1.1 等效2 200 m/s热中子注量率

为使单晶硅辐照后的掺杂浓度准确达到目标值，需确定靶核素30Si的核反应率。辐照期间，热中子、超热中子和快中子对30Si的核反应均有贡献，但30Si的快中子反应截面与热中子、超热中子相比非常小，因此可忽略快中子的贡献。同理，对于所选用的Zr和CoAl材料的活化箔而言，其反应率也只需考虑热中子和超热中子的贡献即可。依据Stoughton-Halperin约定，反应率与热中子和超热中子注量率等参数的关系可表示[8-9]为：

(1)

式中：R为活化箔或单晶硅的目标单核反应率，s-1；φ0为对应于热中子能谱(麦克斯韦谱)的等效2 200 m/s热中子注量率，cm-2·s-1；σ0为2 200 m/s热中子与靶核的辐射俘获反应截面，cm-2；g为热能区中子反应截面偏离1/v规律的修正因子；Gth和Gres分别为活化箔的热中子和超热中子自屏修正因子；φe为超热中子注量率，cm-2·s-1；I0为共振积分，cm-2；w′为5kT(k为玻尔兹曼常数，8.617×10-5eV·K-1；T为中子温度，K)至镉切割能Ecd(约0.55 eV)能区内超热中子活化截面偏离1/v规律的修正因子；f1为描述该能区内超热中子对活化反应的贡献因子，计算公式[9]为：

(2)

式中：T0=293.4 K；E为中子能量，eV。

由于本文所选用的Zr和CoAl箔的目标核素94Zr和59Co的活化截面在较宽能区内均服从1/v规律，因此，两种活化箔的g近似为1，w′近似为0[9-10]。此外，对于非常薄的金属箔或稀释度较高的铝合金箔，可忽略其热中子或超热中子的自屏[9]。本文使用的CoAl箔的Co含量仅为0.143%左右，Zr箔的反应截面很小，且厚度较小。因此，两者的热中子和超热中子自屏修正因子Gth和Gres可近似为1。因此式(1)可简化为：

(3)

为方便起见，通常将热中子和超热中子的总活化率等效于2 200 m/s热中子活化率[1]，因此，可将式(3)等号的两边同除以σ0得到等效2 200 m/s热中子注量率：

(4)

式中，φequ为等效2 200 m/s热中子注量率，cm-2·s-1。

由于f1+I0/σ0的值通常不是很大，因此，当φe与φ0相比很小时，可忽略式(4)等号右边的第2项。反之，则需考虑该项对φequ的贡献，尤其是当I0/σ0有较大变化时，将会导致式(4)等号右边第2项变化显著。因此，当不同材料箔目标核素的I0/σ0相差较大时，利用式(4)计算得到的φequ将会有显著差异。

由于不同核素的σ0和I0已知，而f1在中子温度确定的情况下，可通过式(2)确定，φequ可由活化箔确定的反应率R除以σ0得到。因此，式(4)中仅剩下φe和φ0两个参数未知。当不同活化箔位于堆内同一位置照射时，可认为它们处于相同的中子能谱下，即不同活化箔对应的φe和φ0分别相等。因此，将两种活化箔的已知参数代入式(4)中，便可建立二元一次方程组，进而求解可得到φe和φ0。

图1 单晶硅体上活化箔的位置示意图Fig.1 Schematic diagram of position of activation foil on single-crystal silicon ingot

本文将活化箔布置在单晶硅体上(图1)，可认为φe、φ0和f1对于硅体和活化箔是分别相等的。将上述3个参数及单晶硅目标核素30Si的σ0和I0代入式(4)中，便可得到与30Si活化率对应的φequ。通过该方法，有效避免了不同活化箔与单晶硅目标核素反应截面的相对变化差异对测量的影响。

1.2 活化箔反应率

计算式(4)时，需首先确定活化箔目标核素的单核反应率，该值可通过γ谱仪测得的活化箔辐照后的放射性计数得到[11]：

(5)

式中：ΔN为活化箔目标核素辐照前的总核数；ti为活化箔的堆内辐照时间，s；λ为目标产物的衰变常量，s-1；Np为经过死时间修正后的目标产物特征γ射线的净峰面积；ε为γ谱仪的探测效率；P为γ射线的发射强度；Δt为测量时间，s；tw为活化箔出堆后的冷却时间，s。

2 实验

本实验选用的单晶硅辐照样品由两块同一直径的硅体组成，样品总长度约为300 mm，直径约为130 mm。所选用的Zr箔和CoAl箔均为直径6 mm的圆片，厚度分别为0.2 mm和0.3 mm。其中，CoAl箔中Co含量约为0.143%(质量比)，Zr箔为高纯金属材料(图1)。在硅体的两个侧面(L面和R面)分别均匀布置了6对Zr箔和CoAl箔，L面和R面的活化箔位置左右对称，每一侧面相邻位置的间距约为56 mm。此外，在两块硅体端面之间(M面)的5个位置上均匀布置了Zr箔和CoAl箔，间距约为30 mm。其中，在相邻的3个位置上布置了Zr和CoAl箔对，其余两个位置仅布置了Zr箔。

将活化箔使用薄铝箔包裹后固定在硅体上，将其放入高通量工程试验堆的6#孔道，并沿轴向移动至反应堆活性区的中心区域进行辐照。样品辐照期间，堆功率为80 MW，冷却剂温度约为332 K，且硅体绕自身中轴线匀速旋转以保证热中子注量沿硅体径向均匀分布[1,12]。样品辐照155 min后出堆，并将活化箔从硅体上取下，等待若干天后，在高纯锗(HPGe) γ谱仪上进行能谱采集，以确定活化箔的放射性活度，再由式(5)计算得到活化箔目标核素的单核反应率R。由式(4)确定Zr箔或CoAl箔的等效2 200 m/s热中子注量率，并建立方程组，最终确定与30Si反应率对应的等效2 200 m/s热中子注量率。将反应堆冷却剂温度(此温度近似为中子温度)代入式(2)，得到f1约为0.412。计算中所使用的单晶硅、Zr箔和CoAl箔的目标核素30Si、94Zr和59Co的2 200 m/s热中子反应截面σ0和共振积分I0列于表1。

表1 30Si、94Zr和59Co的反应截面[10,13]Table 1 Reaction cross-section of 30Si, 94Zr and 59Co[10,13]

3 结果及讨论

3.1 Zr箔和CoAl箔测量结果比较

通过高纯锗γ谱仪测定的各活化箔辐照后的放射性活度，并按式(5)计算得到单核反应率R的分布如图2、3所示。Zr箔和CoAl箔单核反应率的相对不确定度分别约为1.41%和1.15%(k=1)，主要由活化箔质量、目标产物半衰期、γ射线净峰面积、γ射线发射强度、谱仪探测效率等不确定度分量合成。

在硅体L面和R面上，相同高度位置的同种活化箔的反应率相近，这是由硅体绕自身中轴线匀速旋转使硅体受照热中子注量径向均匀分布所致的。此外，两个侧面的Zr箔测量曲线基本重合，而CoAl箔测量曲线有较明显差异，且前者较光滑，呈现从中间向两边略微下降的趋势，这与堆芯活性区中子注量率沿轴向呈现余弦分布的特征是相符的，而后者未反映出该特征。该现象可能与CoAl材料中Co的稀释不均匀性有关，导致不同CoAl箔样品中Co含量略有差异，而Zr箔作为高纯金属，不存在该问题。

图2 Zr箔和CoAl箔反应率的轴向分布Fig.2 Axial distribution of reaction rate for Zr and CoAl foils

图3 Zr箔和CoAl箔反应率的径向分布Fig.3 Radial distribution of reaction rate for Zr and CoAl foils

由于L面或R面不同位置活化箔的单核反应率的相对标准偏差较小(表2)，因此，可认为单晶硅体受照热中子注量率的轴向分布是较平坦的。对不同高度位置同种活化箔的反应率进行平均，并按式(4)将反应率平均值除以σ0(表1)即可得到L面或R面的等效2 200 m/s热中子注量率。对比L面和R面，同种活化箔的测量结果相差非常小，因此，两者的φequ均可代表硅体侧面的等效2 200 m/s热中子注量率。此外，Zr箔确定的值显著高于CoAl箔的值，高出约19.81%(L面)或19.40%(R面)，这与两种活化箔的I0/σ0相差较大有关(表1)。同时，这也表明本实验中活化箔辐照期间，超热中子对其活化率有显著贡献。

由图3可知，Zr箔的M面测量曲线呈现从中间向两边略微上升的趋势，即热中子注量的径向分布相对硅体圆心是对称的，这与硅体匀速旋转导致的热中子注量径向均匀分布及硅体的中子自屏效应相符[1]。CoAl箔测量结果未反映出相同分布特征，该现象与L面或R面测量结果反映的现象相同。考虑到硅体热中子注量径向分布的对称性，使用覆盖硅体半径的3个测量位置(M3、M4、M5)对Zr箔和CoAl箔测量结果进行比较。3个位置不同活化箔反应率的相对标准偏差均较小，使用反应率的平均值除以σ0得到M面的等效2 200 m/s热中子注量率列于表2，Zr箔确定的值较CoAl箔的值高出约21.98%。

表2 Zr箔和CoAl箔测量结果Table 2 Measured result of Zr and CoAl foils

将硅体侧面和端面的等效2 200m/s热中子注量率进行比较，前者略高于后者，这是由硅体对中子的自屏效应所致的。其中，对于Zr箔而言，前者比后者平均高出约0.89%，CoAl箔则约为2.90%，相差很小。由于M面活化箔的周围介质主要为硅，更符合单晶硅内部环境(周围均为硅介质)的理想条件[1]，因此，M面的测量结果更能代表硅体的整体受照热中子注量率，优先选择在硅体端面之间布置活化箔。同时，考虑到硅体侧面和端面的测量结果相差很小，当活化箔在硅体端面之间的布置条件无法满足时，可将活化箔布置在硅体侧面。

3.2 硅体受照热中子注量率

将活化箔确定的等效2 200 m/s热中子注量率及I0/σ0和f1代入式(4)建立二元一次方程组为：

(6)

式中，φequ(Zr)和φequ(CoAl)分别为Zr箔和CoAl箔确定的等效2 200 m/s热中子注量率。

通过解上述方程组易得到φ0和φe，将其与核素30Si的I0/σ0和f1代入式(4)，便可得到与单晶硅目标反应率对应的等效2 200 m/s热中子注量率φequ(Si)。表3列出φ0、φe和φequ(Si)的计算结果。由于计算过程中各参数(I0/σ0、φequ(Zr)和φequ(CoAl)等)误差的传递，导致φequ(Si)的不确定度要大于φequ(Zr)或φequ(CoAl)。

表3 φ0、φe和φequ(Si)的计算结果Table 3 Calculated result of φ0, φe and φequ(Si)

比较表2、3可知，φequ(Zr)与φequ(Si)非常接近，这是因为94Zr和30Si的(n,γ)反应激发曲线形状非常相似[1]，即两者的I0/σ0相差很小(表1)。但94Zr的反应截面σ0相对不确定度较大，约为3.44%，而59Co的σ0相对不确定度仅有0.16%，导致φequ(Zr)的合成相对不确定度(3.72%(k=1))明显大于φequ(CoAl)的合成相对不确定度(1.16%(k=1))。

此外，本方法不仅适用于已选用的Zr箔和CoAl箔(或Co箔)，还适用于其他常用的热中子反应截面服从1/v规律的材料箔，如Au、In和Dy等。为突出两种活化箔测量结果的差异，应选用I0/σ0相差较大的两种活化箔。

4 结论

采用材料不同的活化箔对硅体受照热中子注量率进行了测量，当活化箔的共振积分和2 200 m/s热中子活化截面比值相差较大时，所得到的等效2 200 m/s热中子注量率显著不同。由于受到反应截面变化差异的影响，热中子注量率的活化箔法确定值会在一定程度上偏离硅体的实际受照值。本文使用双箔活化法，即通过两种材料活化箔确定的值，及Stoughton-Halperin约定关系式建立的二元一次方程组，确定了与硅体目标核素反应率对应的等效2 200 m/s热中子注量率，有效避免了活化箔与单晶硅反应截面的变化差异所引入的测量影响。