考虑聚并及热泳的微米级气溶胶粒子沉积数值模拟研究

李 钰，顾卫国，王德忠

(上海交通大学 机械与动力工程学院，上海 200240)

核电厂一回路冷却剂管道发生泄漏时，泄漏的冷却剂中有50%以上会以亚μm、μm气溶胶粒子(简称为粒子)形式存在[1]。为了及时发现泄漏并评估泄漏率，需对粒子在特定环境下的输运及损失机理进行研究。高温高压冷却剂泄漏后闪蒸会导致泄漏位置附近温度高于周围的管道及隔间壁面，使得粒子由于热泳往冷壁面沉积。热泳[2]是指粒子在存在温度梯度的流场中时，由于受到冷热区气体分子以不同动量运动的碰撞，而引起的向冷壁面沉积的现象。同时，由于粒子数量浓度(简称为浓度)较高，粒子间的相对运动及碰撞会导致其相互黏附形成较大的粒子，该过程称为聚并。聚并会引起浓度的降低及平均粒度的增大。热泳沉积及聚并均会引起从泄漏位置到监测点处粒子数量的减小，从而影响监测反演精度。

粒子的很多特性，如输运、扩散、沉积、热泳、聚并等均显著依赖于粒子的粒径，其中，聚并会引起粒径的变化，而粒径的变化又会引起粒子动力学特性的变化，从而再反过来影响聚并过程。因此，粒子聚并在大气科学及核安全分析中都十分重要[3]。不同粒径的粒子动力学特性不同，会导致聚并的概率不同，更进一步引起沉积速度的不同，研究该耦合机理具有重要的理论意义及工程应用价值。

由于热泳和聚并的重要性，关于该方面的理论[4]、数值计算[5]及实验[6]研究很多，但研究结果存在很多争议[7]。对于热泳最基础的研究是由Maxwell提出的，针对的是非常小的粒子，与空气分子平均自由程相当(小于1 μm)，现有研究也多针对亚μm级粒子[8]。目前最常用的计算热泳力的公式是由Talbot等[2]在1980年提出的。然而该热泳力公式在特定粒径粒子热泳中的适用性需被确定，尤其是μm级粒子[9]。同时，影响沉积及聚并的因素很多，如温度梯度、粒子粒径、浓度等。不同运动状态的粒子有不同的碰撞机理[10]，碰撞及聚并过程通常是非线性的，目前在聚并理论上仍存在许多困难[11]。到目前为止，大多数的研究关注点在于如何通过聚并提高除尘效率[12-13]。而对于核电厂冷却剂泄漏监测，需关注粒子释放到安全壳中后到达监测位置的输运和损失过程，其中，粒子的损失机理需特别评估，尤其是泄漏位置附近，由于粒子与管道壁面间存在较大的温度梯度，使得粒子由于热泳而损失，同时，浓度较高，粒子易发生聚并而加速沉积。粒子粒径、聚并与沉积之间的耦合作用需被进一步研究和揭示。

由于冷却剂泄漏产生的粒子动力学直径一般在0.5～10 μm之间[14]，因此，本文针对0.5～10 μm粒子在存在温度梯度的近壁面区域内的输运及损失过程进行研究，基于拉格朗日方法描述粒子的运动行为及轨迹，建立粒子聚并及热泳沉积模型，基于C++开发聚并及热泳沉积计算软件，得到聚并与热泳共同作用下的沉积规律。

1 模型建立

粒子被简化为具有特定密度及粒径的球形液滴，本文对单个粒子进行受力分析，建立运动模型，粒子受力包括重力(fG)、浮力(fb)、拖曳力(fD)、布朗力(fB)、热泳力(fT)等。粒子的受力计算公式为：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

1个粒子所受的合力fi为：

fi=δi3(fb-fG)+fD,i+fT,i+fB,i

(9)

其中：i=1、2或3，分别表示计算域的x、y或z方向，-z为重力方向；δi3在i=3时取值为1，i=1、2时取值为0，即仅在z方向需要考虑重力和浮力的影响。

粒子速度vp和位移xp满足如下公式：

(10)

(11)

其中，mp为粒子质量，kg。

为了保证离散的二阶精度，使用Adams-Bashforth方法。Δt=2.5 μs时，n+1时间步粒子的速度和位置为：

(12)

(13)

若两个粒子在运动过程中，中心距离小于两粒子半径和，则认为在范德华力[11]的作用下，两粒子发生碰撞并聚并，形成一新的大粒子。碰撞形成的新粒子半径由参与碰撞的粒子的体积和确定。粒子碰撞依据的步骤[15]为：1) 假设粒子在极短的1个时间步内做直线运动；2) 两粒子轨迹的最小距离小于两粒子的半径和；3) 两粒子相遇时间小于1个时间步长，即以两粒子的相对速度(vA-vB)从粒子A的位置运动到粒子B的位置所需时间小于1个时间步长。为了加速粒子碰撞的判断，将粒子群按照粒子所在的位置分为若干区域，判断各区域内每两个粒子的相对运动来确定是否发生碰撞。区域的尺寸及区域间的重合均由粒子在1个时间步内的最大位移决定。

以上建立了粒子在空气中的受力、运动及聚并模型，粒子的运动及碰撞过程计算由C++编程实现。

2 计算设置及工况

针对壁面附近很小区域(高温度梯度及高浓度区域)内的粒子开展沉积计算，计算域的x、y方向为周期性边界(非壁面)，壁面垂直方向(z方向)为壁面边界，同时也为重力方向，上壁面为热壁面，下壁面为冷壁面，即由于重力和热泳的作用，粒子沉积仅发生在下壁面。考虑到实际计算条件限制，计算区域大小选择为0.2 mm×0.2 mm×1 mm。计算中，为保证得到在某一确定浓度下的聚并和沉积结果，假设浓度保持恒定，即因聚并或壁面沉积减少的粒子，同数量地由上壁面随机补充进入计算域。计算最大时长为200 s，从而保证有足够多的粒子在壁面上沉积或发生聚并以进行统计分析。计算中环境温度为50 ℃(近似为安全壳内的大气温度)，为分析热泳对粒子沉积的影响，选择1 000 K/m和3 000 K/m 2种温度梯度工况。粒子初始粒径选择0.5、1、2、5、10 μm 5种情况，浓度Cn选择1012、1013、1014m-33种情况。

3 计算结果与讨论

3.1 粒子损失随时间的变化

粒子损失由两部分构成：沉积损失(计算域内粒子质量与数量同时减小)和聚并损失(计算域内粒子数量减小，但整体质量不变)，损失粒子不重复计数，即粒子每发生1次聚并，则由于聚并而损失的粒子数量加1；粒子每发生1次沉积，则由于沉积而损失的粒子数量加1。令损失百分比ηloss=Nloss/Nini×100%，其中Nloss为损失的粒子数量(沉积粒子数量与聚并粒子数量之和)，Nini为初始时刻计算域内的粒子数量。不同粒径粒子在1013m-3浓度下损失百分比随时间的变化如图1所示。

由图1可知，粒径越大，粒子的损失越快。10 μm粒子，在0.4 s内初始粒子数量全部损失；5 μm粒子，在1.5 s内全部损失；1 μm粒子，在50 s内全部损失；而0.5 μm粒子，则需要130 s。对于某一恒定浓度，粒子损失与时间近似呈线性关系，即损失速度近似为恒定值。当存在温度梯度时，由于热泳的作用，会加速沉积，粒子的损失速度大于不存在温度梯度的情况，且这种差异随温度梯度的增大和粒径的减小愈发明显，即温度梯度越高，粒子沉积越快；粒子粒径越小，热泳作用越明显。

考虑聚并后，粒子损失速度均大于不考虑聚并时的情况，出现该现象的原因为：除沉积损失外，聚并贡献了一部分的粒子数量损失；聚并使粒径增大从而加快了粒子的沉积损失速度。

3.2 粒子损失随粒径的变化

粒子的损失包括聚并损失和沉积损失。为避免对损失粒子的重复计数，不区分某一沉积粒子是否发生过聚并，仅在沉积粒子的粒径和沉积速度中体现聚并作用。粒子聚并和沉积损失百分比随粒径的变化如图2所示。

由图2可知，在高浓度(1014m-3)时，较大粒子(dp>5 μm)的数量主要通过聚并而损失，这是由于大粒子在高浓度下相对距离较近，在极短的时间内(尚未运动到壁面而沉积)就以聚并形式而损失。且大粒子的沉积主要受重力作用影响，热泳对沉积的影响不明显，粒子会在重力沉积过程中发生碰撞而聚并，因此温度梯度对粒子损失的影响不明显，表现为图2中3个温度条件下的损失百分比在大粒子区域无明显分岔。对于较小粒子(dp=2 μm)，由于在同等浓度下小粒子的间距较大，聚并概率小，因此主要的损失方式是沉积。热泳对小粒子沉积的影响较大，表现为图2中3个温度条件下的损失百分比在小粒子区域明显分为3条线，温度梯度越高，小粒子沉积损失所占的百分比越大。但对于0.5 μm的超小粒子，其重力沉积较慢，在无温度梯度时也无热泳沉积，粒子会悬浮于空气中，由于布朗运动显著导致粒子不断碰撞而聚并，因此聚并损失大于其沉积损失。

图1 不同粒径粒子在1013 m-3浓度下损失百分比随时间的变化Fig.1 Percentage of loss versus time with concentration of 1013 m-3 under different particle sizes

图2 粒子聚并和沉积损失百分比随粒径的变化Fig.2 Percentage of coagulation and deposition loss versus particle size

在中等浓度(1013m-3)时，粒子主要通过沉积而损失，聚并损失百分比小于20%。这是由于聚并受浓度的影响显著，浓度越低越不易发生聚并。温度梯度越高，聚并损失的百分比越小，即温度梯度的存在不利于粒子发生聚并，因为热泳能加速粒子沉积，从而减小粒子发生聚并的时间。

不论浓度大小，聚并损失百分比曲线均有拐点，即粒子在粒径较小或较大时，如0.5 μm或10 μm更易发生聚并，但聚并机理不同，小粒子主要为布朗聚并，大粒子则主要是由于在同样的浓度下，粒子间距较小，易发生碰撞而聚并。

3.3 计算前后的粒径变化

不同浓度、不同温度梯度下，粒子粒径变化如图3所示，横坐标为初始粒径，纵坐标为计算结束后粒子的粒径。

由图3可知，考虑聚并后，沉积粒子和未沉积粒子的平均粒径均大于初始粒径，这说明粒子在运动过程中不同程度地发生了聚并。浓度越高，聚并越易发生，因此沉积粒子和未沉积粒子的平均粒径均越大，如对10 μm粒子，计算前后平均粒径增大近20%。在同一浓度、同一温度梯度下，沉积粒子的粒径均大于未沉积粒子的粒径，这是由于聚并使粒子粒径变大，而粒径越大，重力沉积作用越明显，导致大粒子越易沉积。

3.4 聚并及热泳对沉积速度的影响

聚并对沉积速度的影响可由考虑聚并后粒子的沉积速度与不考虑聚并的沉积速度的比值r来反映，将该比值列于表1。

由于浓度为1012m-3时粒子基本未发生聚并，所以不同粒径情况下r=1，即该浓度下聚并对沉积速度无影响。当浓度较高时，粒子粒径由于聚并而增大，导致r>1。在浓度为1014m-3时，由于聚并较为明显，尤其对于10 μm粒子，在无温度梯度时r=1.6。对于1 μm粒子，在无温度梯度时r=1.41。可见，在浓度较高时，聚并对沉积速度的影响不可忽略。

图3 不同浓度、不同温度梯度下粒子粒径的变化Fig.3 Change of particle size under different concentrations and temperature gradients

dp/μm粒子浓度/m-3沉积速度的比值无温度梯度ΔT=1 000 K/mΔT=3 000 K/m0.510121.0001.0001.00010131.0411.0031.00010141.2271.0371.010110121.0001.0001.00010131.0491.0051.00010141.4141.0481.016210121.0001.0001.00010131.0181.0131.00410141.2971.0671.044510121.0001.0001.00010131.0131.0111.00610141.2661.2531.2001010121.0001.0001.00010131.2071.1761.17410141.6041.3661.372

为研究热泳对沉积速度的影响，将有温度梯度时沉积速度与无温度梯度时沉积速度作比值(表2)。可看出，对于小于5 μm的小粒子，有温度梯度时的沉积速度相对于无温度梯度时的沉积速度有明显的增加。当粒径为0.5 μm、温度梯度为3 000 K/m、浓度为1012m-3时，热泳造成的沉积速度增幅为5.96倍，而浓度为1014m-3时该增幅为4.41倍。这是由于聚并造成粒径的增大，粒径越大热泳作用越弱，故聚并削弱了热泳对沉积的影响。

表2 有温度梯度时沉积速度与无温度梯度时沉积速度的比值Table 2 Ratio of deposition velocity with temperature gradient to that without temperature gradient

4 结论

本文研究了安全壳内近似工况下聚并及热泳对0.5～10 μm粒子沉积损失过程的影响，研究结果表明，浓度对较大粒子的损失特性影响显著，温度梯度对较小粒子的损失特性影响显著。浓度小于1012m-3时，粒子的沉积过程可忽略聚并的影响。浓度为1014m-3时，聚并的影响不可忽略。在同一浓度下，温度梯度越高，聚并损失的百分比越小，即温度梯度的存在不利于粒子聚并，因为热泳能加速粒子沉积，减小了粒子发生聚并的时间。温度梯度对小粒子影响显著，而聚并会引起粒子粒径增大，故考虑聚并会削弱热泳的影响。热泳和聚并会相互牵制，但总体上热泳及聚并均会增强粒子沉积，加快粒子损失。

本文研究成果可为核电厂一回路冷却剂泄漏监测提供粒子损失依据，即在有温度梯度的壁面附近，需考虑小粒子(≤2 μm)的热泳沉积损失，考虑极小粒子(0.5 μm)的聚并损失，可忽略小粒子重力沉积损失；需考虑大粒子(≥5 μm)的重力沉积损失和高浓度下的聚并损失，可忽略大粒子热泳沉积损失。