裂变产物活度计算通用程序开发

裂变产物活度计算通用程序开发

倪建忠，余功硕，刘杰，张佳媚

(西北核技术研究所，陕西 西安710024)

摘要：按照衰变规律，推导了裂变产物活度计算的通用公式。以PowerBuilder 10.0为工具，建立了裂变产物的独立产额、衰变路径和衰变信息数据库，开发了一用于计算裂变产物活度的通用程序。利用该程序计算了8种气体裂变产物的原子核数随时间的变化，结果与文献数据基本一致。本程序为与核裂变相关的裂变产物预先评估提供了一个便利的工具。

关键词：裂变产物；产额；活度；程序

中图分类号：O571.32 文献标志码：A

收稿日期：2014-06-17;修回日期：2014-09-18

doi：10.7538/yzk.2015.49.11.2083

Universal Program Development for Calculation

of Fission Product Activity

NI Jian-zhong, YU Gong-shuo, LIU Jie, ZHANG Jia-mei

(NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’an710024,China)

Abstract:According to the radioactive decay law, a universal formula for the calculation of the fission product activity was deduced. By employing PowerBuilder 10.0, the databases of individual yields, decay paths and decay messages of the fission products were established, and a universal program for the calculation of fission product activity was developed. The nuclear numbers of eight fission gas products were calculated. The results are in good agreement with the reference results. The program provides a convenient tool for the pre-estimation of the fission product analysis.

Key words：fission product; yield; activity; program

在核反应堆辐照或核爆炸后的裂变产物分析中，设计实验方案时，需对目标裂变产物的活度进行预先估计。裂变产物质量链有上百条，各质量链上的衰变路径也不同，对于简单的母子体衰变关系的裂变产物，可采用手工方法进行估算[1]，但当裂变产物的母子体衰变关系较复杂时，采用手工方法耗时且繁琐。为此，本文从放射性衰变的一般规律出发，推导普适的裂变产物活度计算公式，开发一计算裂变产物活度的通用程序，以用于计算特定裂变产物在任意时刻的放射性活度及裂变产物相关测量分析的预先评估，为实验方案的设计提供指导。

1原理

1.1裂变产物衰变链的复杂性

以135Xe为例说明裂变产物衰变链的复杂性。其前驱母体核素到135Xe的衰变关系如图1所示。

135Xe的来源包括：1) 核材料裂变直接产生的135Xe，这部分由独立产额得到；2) 由各前驱母体衰变而来的135Xe，这部分135Xe的计算较复杂，需逐个计算每条衰变路径上、每个前驱母核衰变到135Xe的核数。各前驱母体衰变到135Xe的路径列于表1(括号内的数字为衰变分支比，%)。由表1可见，其衰变路径多达8条。

图1　前驱母核到 135Xe的衰变关系 Fig.1　Decay relation between 135Xe and its parent nuclide

序号衰变路径1(135Cd,135In,100)(135In,135Sn,100)(135Sn,135Sb,79)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xe,83.43)2(135Cd,135In,100)(135In,135Sn,100)(135Sn,135Sb,79)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)3(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,135Sb,30)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xe,83.43)4(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,135Sb,30)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)5(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,135Te,16.3)(135Te,135I,100)(135I,135Xe,83.43)6(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,135Te,16.3)(135Te,135I,100)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)7(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,136Te,83.7)(136Te,135I,1.31)(135I,135Xe,83.43)8(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,136Te,83.7)(136Te,135I,1.31)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)

1.2计算思想

在计算各前驱母体对裂变产物总核数的贡献过程中，要做到不遗漏，需按照衰变路径逐个计算前驱母核，但这样不可避免地会造成重复计算。以135Xe为例，135Te→135I→135Xe在第1条衰变路径中已计算过，但该片段又出现在第3条路径中，如果不加判断直接计算，会造成重复计算。为解决上述问题，本文采用如下方法：建立存放裂变产物各质量链衰变路径的数据库，每次在计算某条路径上的某前驱母体对裂变产物原子核数的贡献时，通过搜索数据库，判断从该前驱到指定裂变产物的衰变路径片段是否已在前面的路径上出现过，是则不再计算，否则计算。

1.3活度的计算公式

1个核裂变反应生成的初始裂变产物X的原子核数即是其独立产额，用yX表示，则Nf个核裂变生成的裂变产物X在裂变时刻的原子核数NX(0)可表示为：

(1)

假设目标产物X共有p条衰变链，对于第m(m=1,2，…，p)条衰变链，其裂变产物总种类以mn表示。初始生成的裂变产物X按指数规律衰变，同时又由母体X1，X2，…，Xmn-1分别按递次衰变规律生成[2]。在t时刻，由第m条衰变链上前驱母体衰变得到的裂变产物X的核数Nm(t)可表示为：

(2)

(3)

可看出，式(2)第1项至第mn-1项分别为第m条衰变链上第1至第mn-1个前驱母体对目标裂变产物X的贡献。

(4)

令：

(5)

对所有链的Zm(t)(m=1,2，…，p)求和，即可得到裂变产物X的所有前驱母体在t时刻对其总原子核数的贡献：

(6)

进而得到裂变产物X在t时刻的总原子核数NX(t)及总活度AX(t)分别为：

(7)

(8)

1.4计算结果的不确定度

由于裂变产物活度计算过程较复杂，直接从理论上推导不确定度的代数表达式非常困难。

按照不确定度评定的一般原则，对于给定的输入量xi和xj(i，j=1，2，…，N，且i≠j)，当它们之间不相关，即相关系数r(xi，xj)=0(i，j=1，2，…，N，且i≠j)时，输入量的合成不确定度[3]为：

(9)

其中，∂f/∂xi为输出估计值y相对于输入估计值xi变化的灵敏系数，可由下式计算：

f(x1,x2,…,xi-Δxi,…,xn))/2Δxi

(10)

裂变产物活度计算值的不确定度主要来源于独立产额、半衰期和衰变分支比等，可认为它们之间互不相关。基于上述原则，采取数值计算的方法评定活度计算的不确定度，步骤如下：

1) 由各输入量计算得到该时刻裂变产物的活度；

2) 令某个输入量作微小的变化，而其他输入量保持不变，重新计算活度；

3) 由两次计算结果按照式(10)求灵敏系数；

4) 重复第2、3步的过程，直到处理完所有的不确定度引入量，得到其灵敏系数；

5) 按照式(9)计算合成不确定度。

2程序设计

以PowerBuilder 10.0为设计工具，编制了裂变产物活度的计算程序。首先，建立了3个数据库：独立产额数据库、半衰期和衰变分支比数据库、衰变路径数据库。数据库中包含了质量数为80～155共76个质量链上约760个裂变产物的独立产额、衰变数据和上述质量链上约300条衰变路径[4-5]。然后，按照所推导的通用公式设计活度计算的程序，给定裂变产物名称、起始时刻、终止时刻和时间间隔后，即可计算该裂变产物在指定时刻的活度及不确定度。图2示出了计算135Xe活度的界面。

3程序可靠性验证及应用

文献[1]给出了239Pu发生1.306×1017次裂变时，8种主要气体裂变产物85Krm、87Kr、88Kr、133Xe、133Xem、135Xe、135Xem、138Xe的原子核数随时间的变化关系，本文利用编制的程序进行了相同的计算，通过与文献的比较来验证程序的可靠性。图3示出了利用CENDL-3.0和ENDF/B-Ⅶ两种独立产额数据库[4]的计算结果。由图3可看出，由于两种独立产额数据库的差异，计算结果稍有不同。图3c为文献[1]由ENDF/B-Ⅶ手工计算的曲线，与图3b非常一致，从而验证了程序的可靠性。

本程序可为裂变产物测量分析中实验方案的设计提供理论指导。以133Xe为例，由图3可看出，在裂变反应发生的早期，其他Kr/Xe气体裂变产物的活度均远高于133Xe，如此时采用γ探测器测量，133Xe的能峰被完全淹没。由于133Xe及其前驱母体半衰期相对较长，随着时间的延长，其他裂变气体衰变减少，当样品放置时间超过5×105s时，133Xe活度显著高于其他气体裂变产物，此时采用γ探测器测量，则可在能谱中获得清晰的133Xe能峰。

图2　 135Xe活度计算程序的界面 Fig.2　Interface of calculation program for 135Xe activity

a——CENDL-3.0数据库下程序计算结果；b——ENDF/B-Ⅶ数据库下程序计算结果； c——ENDF/B-Ⅶ数据库下文献[1]的手工计算结果 1—— 138Xe；2—— 87Kr；3—— 88Kr；4—— 85Kr m；5—— 135Xe m；6—— 135Xe；7—— 133Xe m；8—— 133Xe 图3　8种气体裂变产物原子核数随时间的变化 Fig.3　Change of nuclear numbers for eight gas fission products with time

4结论

根据衰变规律推导了裂变产物活度的通用计算公式，以PowerBuilder 10.0为工具，建立了裂变产物独立产额、衰变路径、半衰期和衰变分支比等的数据库，编制了活度计算程序，可计算任意裂变产物在任意时刻的活度及其不确定度。利用该程序计算了8个主要气体裂变产物的原子核数随时间的变化，计算结果与文献结果非常一致，验证了程序的可靠性。作为该程序应用的一个实例，分析了采用γ探测器测量样品中133Xe活度的适宜时刻。

参考文献：

[1]王世联,常永福,王军,等. 气体裂变产物的活度计算[J]. 原子能科学技术,2004,38(3):210-212.

WANG Shilian, CHANG Yongfu, WANG Jun, et al. Calculation of gas fission products activities[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2004, 38(3): 210-212(in Chinese).

[2]卢希庭. 原子核物理[M]. 修订版. 北京:原子能出版社,2000:27.

[3]叶德培. 测量不确定度评定[M]. 北京:国防工业出版社,2010:22.

[4]刘运祚. 常用放射性核素衰变纲图[M]. 北京:原子能出版社,1982:62-216.

[5]Java-based nuclear information software (version 3.0)[DB/CD]. USA: OECD Nuclear Energy Agency, CSNSM-Orsay, University of Birmingham, 2007.