2016-2020年成都市大气质量变化特征及健康风险评价

卜兴兵 俸 强 廖 翀 冯元超 潘 敦

(1.四川省生态环境监测总站, 成都 610041；2.成都市第三人民医院, 成都 610000)

“十二五”期间，国民经济迅猛发展和城市化进程的快速推进，工业耗煤量、机动车拥有量以及农作物秸秆燃烧量不断增加，城市霾天气急剧增多，对人体健康、城市大气环境、交通运输等造成严重的影响[1-2]，环境空气质量问题已成为全球关注的焦点，成都平原地区尤为突出，大气污染已是中国日益突出的重要环境问题之一[3-6]。 “十三五”期间，各级政府采取一系列大气污染防治措施，取得优异成绩。大气污染物与排放、地理特征和气候特点关系密切，空气质量改善一方面取决于本地排放源的强度，另一方面也取决于当地大气的输送和扩散条件[6]。近年来，不少学者从气候特征、数值模拟、预测研究、源解析、健康风险评价等方面做了大量的研究，并取得了一系列成果[6-10]。孙丹丹等[7]依据2016年33个城市大气环境监测站6项污染物的小时浓度及4个省会城市的气象数据进行统计分析，研究了该地区O3和PM2.5浓度的时空分布特征及其影响因素。陈优良等[8]提出一种用最大相关最小冗余算法(MRMR)筛选最优特征值，高斯多项核函数(RPK)优化极限学习机(ELM)的PM2.5质量浓度预测模型。汪兵等[9]基于多源数据和理想模型，研究了长三角地区O3和PM2.5的复合污染机理。结果表明，PM2.5污染比O3污染更严重，且2种污染物呈现出不同的时空分布特征。张城瑜等[10]通过采集测定邯郸市2015年的PM2.5环境样品，分析了邯郸市PM2.5中重金属浓度的季节变化特征，并对重金属元素进行健康风险评价。大气污染物PM2.5、PM10中重金属通过手口摄食、呼吸吸入、皮肤接触等暴露途径进入人体，SO2、NO2主要通过呼吸吸入途径进入人体，超过人体可接受风险值，对人体健康危害很大[10]，长期暴露于空气污染物中，最终寿命会减短，也会引起呼吸道与心血管疾病。

本文基于成都市2016—2020年PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3浓度监测数据，运用主成分分析(PCA)和复合污染特征分析了污染物特征及来源，并采用美国环境保护署(USEPA)推荐的健康风险评价模型评估了PM2.5、PM10、SO2、NO2的健康风险，为有效控制成都市大气污染和开展区域联防治理提供参考。

1 研究区域概况及研究方法

1.1 研究区域概况

成都位于四川盆地西部的岷江中游地段, 地处成都平原，平均海拔约500米，东界龙泉山脉，西靠邛崃山。西部为纵贯南北的龙门山脉。平原地区西北高、东南低。平原面积占36.4%，丘陵面积占30.4%，山区面积占33.2%。属亚热带湿润季风气候,四季分明,夏无酷暑,冬无严寒,年平均气温16.7℃。从气象特征看，成都市冬季少雨多雾，静风和逆温天气频繁，而且光照较弱，日照时间短，该季节不利于大气污染物扩散和稀释，这是造成冬季污染较重的主要原因。夏季逆温天气较弱，太阳辐射强，温度高，大气对流活动旺盛，而且降水充足，对空气中的污染物起到清除和冲刷作用，故而夏季污染较轻。

1.2 数据来源与处理

PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3质量浓度数据均来自生态环境部全国城市空气质量实时发布平台和《2015-2020成都市环境统计公报》，时间范围自2016年1月至2020年12月，污染物年均质量浓度数据中PM2.5、PM10、SO2、NO2均为年均值，CO为日均值第95百分位数，O3为日最大8 h滑动平均值的第90百分位数。PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3单位为μg/m3，CO单位为mg/m3。成都市国家空气监测站点分布如图1所示，未包含对照点灵岩寺。

2020年成都市机动车保有量及增长率来源于《2020成都市统计年鉴》。用统计软件 Excel和SPSS 20.0对数据进行统计及处理。

1.3 评价与分析方法

1.3.1 主成分分析法

参考文献[11]，采用SPSS 20.0软件对数据进行主成分分析，具体步骤如下：

(1)选取大气评价指标，包括：PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3。

(2)对相关数据进行标准化，以消除不同指标间的量纲和数量级影响。

(3)采用Kaiser-Meyer-Olkin(KMO)检验统计量和Bartlett球形度检验判断指标间的相关性，以确定原始变量是否适合进行因子分析。当KMO值>0.5时，可进行因子分析。Bartlett球形度检验对应的显著性<0.05时 , 原始变量间存在相关性，可进行主成分分析。

(4)确定主成分个数。一般选取累计方差贡献率>70%，特征值>1的主成分。

1.3.2 暴露剂量计算方法

大气污染物 PM2. 5、PM10、SO2和 NO2主要经呼吸途径暴露且不同年龄和性别人群的日均摄入量不同，因此用公式(1)来计算SO2和NO2经呼吸途径的暴露剂量。

(1)

公式中：ADD为非致癌物经呼吸道的日均暴露剂量[mg·(kg·d)-1]；C为环境中该污染物的质量浓度(mg·m-3)；BW为人体质量(kg)；IR为呼吸速率(m3·d-1)；AT为平均暴露时间(d)；ED为暴露持续时间(d)。考虑到中西方和国内人群差异，参考文献[12]的模型的暴露参数值，见表1。

表1 经呼吸途径进入人体的暴露参数

1.3.3 健康风险评价模型及评价

由于成都市CO的污染水平较低，且USEPA等机构也还未公布O3和CO的健康风险参考剂量，因此 O3和CO的健康风险在本文中不进行评价。本文侧重于评估人群暴露于空气污染物(SO2、NO2、PM2. 5和PM10)的健康风险，SO2、NO2、PM2. 5及PM10为非致癌物质，研究采用 USEPA 推荐的非致癌物通过呼吸途径最终进入人体的非致癌风险评价模型[12]。

非致癌污染物即躯体毒物质(NO2、SO2)所致的健康危害按式(2)来计算：

(2)

式中：Ri为非致癌性污染物i经呼吸途径所引起的健康风险，无量纲；ADD为非致癌物质i经呼吸途径的日均暴露剂量[mg·(kg·d)-1]；10-6指非致癌性污染物i的可接受风险水平；RfDi为呼吸途径下非致癌性污染物i的参考剂量[mg·(kg·d)-1]；70 为平均寿命(年)。SO2的 RfD(呼吸途径)为 0. 023 mg·(kg·d)-1，NO2的RfD(呼吸途径)为 0. 029 mg·(kg·d)-1。

采用非致癌效应污染物健康风险评估模型对城市大气环境细颗粒物(PM2. 5、PM10)进行健康风险评价，其计算公式如下：

(3)

式中：R表示污染物产生的健康风险，无量纲；C为终生日均暴露剂量(浓度单位：μg·m-3)；RfC为待评价污染物的参考浓度(单位：μg·m-3)。PM2. 5和PM10的RfC值分别为25 μg·m-3和50 μg·m-3。

本文采用USEPA和英国皇家学会推荐的可接受风险值1×10-6～1×10-4/a，作为评判健康风险能否接受的依据。

2 结果与讨论

2. 1 大气污染物浓度特征

2016-2020年成都市空气质量改善明显，除O3外其余5种大气污染物浓度逐年降低，O3浓度总体呈上升趋势。如图2所示。PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO平均质量浓度均逐年降低， O3平均质量浓度2017年略高于2016年，2018年略低于2017年，但自2019年开始持续上升。相比2016年，2020年PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO平均质量浓度降低幅度为26.79%，30.44 %，50.00%，24.49 %，41.18%；O3平均质量浓度上升9.03%。PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3标准偏差分别为5.34%，9.87%，2.33%，4.34%，5.60%，0.26%。2016—2020年成都市大气质量AQI分级(按月统计)及优良率统计如表2所示，2016—2020年成都市大气质量AQI平均值分别为101、99、79、77、76，AQI等级逐年降低，2016—2019年空气质量达标天数比例持续上升，2020达标天数比例略有下降。

图2 2016-2020年成都市六种大气污染物浓度变化特征

表2 成都市大气质量分级及优良率统计

2.2 污染物相关性及来源分析

2.2.1 变量相关系数及相关性检验

采用SPSS软件对2016—2020年月均质量浓度数据进行预处理，KMO 和巴特利特检验见表 3， KMO统计量取值KMO=0.755>0. 5；巴特利特球检验值为 0. 000，检验值小于0. 001，拒绝单位相关阵的原假设。这说明变量间存在相互关系，不相互独立，符合主成分分析的要求。

表3 KMO 和Bartlett检验

2.2.2 初始因子载荷矩阵

由于2016—2020年成都市CO年均浓度变化不大，因此对其余5种大气污染物标准化数据进行相关性分析，解相关系数矩阵R的特征方程，结果见表4、5。发现6种污染物所代表的的全部信息可用1个主成分解释，累计贡献率73.321%来体现。因此，通过上述1个主成分分析，基本可实现对样本数据所代表的大部分信息分析。如表4所示，PM2.5、PM10、SO2、NO2与CO之间具有较好的正相关关系，这说明这5种污染物可能有共同的排放来源。O3与PM2.5、PM10有极强负相关关系，可能与孙丹丹等[7]和汪兵等[9]报道的长三角地区O3与PM2.5污染特征研究及复合污染机制研究类似，说明PM2.5、PM10参与转化了O3，消耗了部分污染物。同时O3与NO2之间的弱负相关关系表明臭氧的生成为VOC前驱物所控制。O3与SO2、CO无显著相关性。因此，成都市大气污染物主要来自以颗粒物为主贡献73.321%的第一主成分。

表4 6种大气污染物之间的相关性

表5 总方差解释

2.2.3 污染物来源分析

为了进一步分析相关的污染特征并识别污染物来源，利用复合污染特征[13]分析了2016—2020年成都市PM2.5和PM10、SO2和NO2质量浓度的比值，即ρ(PM2.5)/ρ(PM10)和ρ(NO2)/ρ(SO2)，复合污染特征ρ(PM2.5)/ρ(PM10)可反映一次污染源和二次污染源对污染贡献的变化，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)比值大说明二次污染源的贡献大，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)比值小说明一次污染源的贡献大。ρ(NO2)/ρ(SO2)来反映燃煤源和移动源对污染贡献的变化，ρ(NO2)/ρ(SO2)比值大说明燃煤源的贡献大，ρ(NO2)/ρ(SO2)比值小说明移动源的贡献大。结果如图3所示，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在0.60～0.64波动，PM2.5作为PM10的组成部分，其占PM10的比值可以判断大气中细颗粒物污染对颗粒物污染的贡献程度，近5年成都市ρ(PM2.5)/ρ(PM10)均大于0.6，因此可初步推断颗粒物污染主要以二次污染的细颗粒物污染为主。根据《环境空气质量标准》(GB3095-2012)，PM2.5和PM10年均二级浓度限值分别为35 μg/m3和70 μg/m3，成都市近5年PM2.5最小浓度为41 μg/m3，高于年均二级浓度限值，2019年PM10浓度为68 μg/m3首次达到二级标准，因此控制细颗粒物PM2.5污染是成都市大气污染整治的主要目标。ρ(NO2)/ρ(SO2)在3.79 ～6.99波动，NO2主要来源于汽车尾气排放等移动源，而SO2主要来源于煤炭燃烧和工业生产等固定源。ρ(NO2)/ρ( SO2) 比值越高，表明污染物主要来自于移动源，因此可初步推断成都市的移动污染源占主导地位。据《2020成都市统计年鉴》数据，截至2020年，成都市机动车保有量达到577.24万辆，与2015相比增加148.63万辆，增长34.7%，汽车尾气污染对NO2的贡献在逐渐增加。依据源解析结果[14-15]，NO2、SO2是硝酸盐和硫酸盐的气态前体物，而 PM2.5中含有的主要水溶性离子为硝酸盐和硫酸盐，因此 NO2、SO2对 PM2.5污染也有一定的贡献。控制机动车尾气污染是改善成都市空气质量的重要环节。

图3 SO2/NO2和PM2.5/PM10比值分析图

为了进一步评价6种污染物间相似性，以此来反映6种污染物分布特点，由于O3负相关性不服从其他污染物聚类，由图4可知，其他5种污染物因子相似程度聚类比较明显，可初步分为3大类。其中1代表PM2.5、2代表PM10、3代表SO2、4代表NO2、5代表CO，自上往下，1(PM2.5)和2(PM10)是第一类，3(SO2)和4 (NO2)代表第二类，4(NO2)和5(CO)是第三类，属于同一类的各污染物污染情况相近，不同类之间污染强度不同，类间距离相差越大，表明大气中污染物程度也相差越大。根据以上分析，可知2016—2020年间成都大气污染物来源具有同一性。

图4 6种大气污染物最短距离聚类图

2.3 大气污染健康风险评价

2016—2020年成都市PM2.5和PM10非致癌风险评价如图5所示。2016-2020年成都市PM2.5非致癌风险指数均大于PM10非致癌风险指数。PM2.5的健康风险指数分别为 2.52 ×10-6、2.21×10-6、1.78×10-6、1.7×10-6和1.63×10-6。成都市2016年PM2.5健康风险值最高，是2020年的1.55倍。PM10健康风险指数分别为 2.10 ×10-6、1.75×10-6、1.42×10-6、1.36×10-6和1.28×10-6。成都市2016年PM10健康风险值最高，是2020年的1.54倍。PM2.5和PM10非致癌风险指数均未超过 USEPA 规定的 1×10-6～1×10-4可接受风险范围。

图5 2016-2020年成都市PM2.5和PM10非致癌风险

2016—2020年成都市NO2和SO2非致癌风险评价分别如图6和图7所示。SO2和NO2的健康风险存在年龄差异，大气污染物的健康风险随年龄的增加而降低，大气污染物 SO2和 NO2对老人造成的健康风险最小，儿童最大。NO2的健康风险为 5.16 ×10-9～9.49×10-9，SO2的健康风险为 1.80×10-9～3.32×10-9。6～17岁和60岁以上人群，男性健康风险小于女性，其余年龄段男性健康风险均大于女性。男童(<6岁)SO2/NO2的2016年健康风险约是男性成人(18～60岁)的1.17倍，是60岁以上人群的1.84倍。女童(<6岁)SO2/NO2的2016年健康风险约是女性成人(18～60岁)的1.33倍，是 60 岁以上人群的1.73倍。成都市2016年男童和女童(<6岁)SO2/NO2健康风险值最高，是2020年的2.50/1.46倍。NO2和SO2非致癌风险指数均未超过 USEPA规定的 1×10-6～1×10-4可接受风险范围。

图6 2016—2020年成都市二氧化氮非致癌风险

图7 2016—2020年成都市二氧化硫非致癌风险

3 结论

(1)2016—2020年成都市除O3外其余5种大气污染物浓度逐年降低，O3浓度总体呈上升趋势。相比2016年，2020年PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO平均质量浓度降低幅度为26.79%，30.44 %，50.00%，24.49 %，41.18%；O3平均质量浓度上升9.03%。大气污染物来源具有同一性。

(2)2016—2020年成都市PM2.5非致癌风险指数均大于PM10非致癌风险指数。与其它年份相比，成都市2016年PM2.5和PM10的健康风险值均最高，分别为2020年的1.55倍和1.54倍。PM2.5和PM10非致癌风险指数均未超过 USEPA 规定的 1×10-6～1×10-4可接受风险范围。

(3)2016—2020年成都市SO2和 NO2的健康风险存在年龄差异，大气污染物的健康风险随年龄的增加而降低，大气污染物 SO2和 NO2对老人造成的健康风险最小，儿童最大。2016年男童和女童(<6岁)SO2/NO2健康风险值最高，是2020年的2.50/1.46倍。6～17岁和60岁以上人群，男性健康风险小于女性，其余年龄段男性健康风险均大于女性。NO2和SO2非致癌风险指数均未超过USEPA规定的 1×10-6～1×10-4可接受风险范围。