时间:2024-07-28
陈梅芳,苏学斌,陈箭光,王旨儒,张传飞,刘 科,李召坤,程 威
(1.核工业北京化工冶金研究院,北京 101149;2.中国铀业有限公司,北京 100013;3.新疆中核天山铀业有限公司,新疆 伊宁 835000)
在地浸采铀矿床开拓技术研究与工程实践中,井间距是指抽出井与注入井之间的距离,合理井间距的研究一直是热点问题[1]。井间距的大小,关系到矿床开发钻井投资、铀矿体浸出速率、浸出铀浓度以及浸出率,直接影响地浸矿山开发的经济效益[2-3]。地浸开采井间距的确定需要考虑矿层厚度、连续性、渗透性、埋藏深度、矿体平米铀量、含矿含水层厚度、矿砂比、矿岩的耗酸量等因素,当矿层厚度大、连续好、渗透性好、埋藏深度大、矿体平米铀量小、含矿含水层厚度小(浸出剂稀释小)、矿岩的耗酸量小时,从浸采技术层面和钻井投资成本考虑,宜采用较大的井间距[4];反之,宜选取较小的井间距。
增大井间距可降低钻井投资成本,但会加大浸出剂的流失并增加耗酸,扩大“溶浸死角”范围,延长采区浸采年限,增加运行成本,造成单位铀金属浸出成本增加。缩小井间距可提高浸出剂流速加快铀矿体的浸出,但明显增加了钻井投资成本,同时溶浸路径短铀矿体浸出不充分,抽出井产出的浸出液铀浓度低,也会相应增加井场电力损耗及水冶成本等[5-6]。 国外地浸开采针对不同井型一般常用的井间距为10~80 m,最常采用的是30~50 m;国内地浸开采一般常用20~40 m,最常用的为25~30 m[10]。在合理井间距的选取上,国外多用构建地下水动力学模型的方法揭示不同井间距的溶液运移特征,结合技术经济对比法综合确定井间距;国内关于地浸开采井间距的选定,也有较丰富的研究,如采用井控制面积来计算井间距大小,再用生产能力和生产条件对估算的井间距进行验算;在地浸井场实践基础上,引入经济学投入与产出的因素,得出经济最佳井网密度计算公式,用迭代法求得经济最佳井网密度,进一步求得经济最佳井间距的方法[5];利用Visual Modflow软件建立地浸三维地下水流数值模型,通过不同井距的模型模拟井场抽注液运移状态,从浸出剂覆盖矿体范围的角度出发,确定地浸井场最优抽注液井距的方法[7-8]。以上方法,一般以经济指标、浸出率为核心,在工程实践中对地浸开采合理井距设计有重要指导意义。
在浸出剂配方一定的情况下,铀的迁移与沉淀、浸出液中铀元素的累积与溶浸路径的长短密切相关[9-10],本文从管状浸出(长距离浸出)实验入手,重点研究浸出液铀浓度与浸出剂运移距离的关系,探讨新疆某铀矿床Ⅰ-Ⅱ旋回低渗透矿体地浸开采合理井间距确定的问题。
地浸采铀过程是浸出剂与含铀矿岩之间的水岩作用及溶质对流、弥散运移的复杂过程,由于这一过程无法直接进行观测,因此,选取矿样在室内开展浸出实验,模拟浸出剂在含矿含水层中运移的物理化学过程,是研究地浸过程中浸出剂与矿石作用机理的有效手段。渗流状态下管状浸出实验是一种能较为客观地反映地浸的物理化学过程的实验研究方法,其水动力及水化学条件与实际地浸井场具有一定的可比性,是研究地浸过程中浸出剂与矿石作用关系的有效方法[9-11]。
针对采用硫酸浸出的管状实验,就可研究特定矿体硫酸溶浸开采的酸耗指标、铀浸出率指标、浸出剂与围岩的水岩作用、水动力作用下的酸与溶解铀的运移规律等,包括矿石的溶浸状态、pH值、铁离子浓度差异的时空变化规律,以及铀浓度上升的时空变化规律,从而研究铀浓度峰值与浸出剂运移距离的关系,为采区开拓过程中合理确定井间距提供依据。
管状浸出实验装置由进液口、管体、水头观测口、取样孔以及浸出液收集口五部分组成(图1),管体为一根内径80 mm、总长5 m(多段组成)的PVC管,端口用橡皮塞密封。 使用溢流集液瓶以恒定水头向管体内补给浸出剂,溢流口控制水头恒定。 由注液端向出液端,在管体的0.50 m、1.25 m、2.25 m、3.50 m、5.00 m处,顺序布设5个监测断面。
图1 实验装置示意图Fig.1 Experimental device
铀矿石样品来源为新疆某铀矿床Ⅰ-Ⅱ旋回,填装矿样经破碎充分混合后,采取分段填装逐一拼式。填装矿石量为25.37 kg,密度为1.58×103kg/m3,平均品位为0.023 9%。
第一阶段:管体饱水和无试剂浸出。采用蒸馏水对填装矿样后的管体进行饱水,并形成较稳定的渗流场,历时1 546 h。流场稳定后平均渗流流速为2.46 m/d。
第二阶段:酸法浸出。管体渗流达到相对稳定状态后,使用质量浓度为5 g/L的硫酸溶液作为浸出剂进行浸出,研究酸浸过程中铀及其他相关组分的浸出和运移规律;历时851 h,平均流速为3.13 m/d。
每8 h采集各取样口浸出液样品,对浸出液样品进行pH值、Eh值、U、Fe3+、∑Fe等参数分析;浸出液中的Ca2+、Mg2+、Na+、K+、Al3+、Si等参数可定期择样分析,本文未开展研究。
2.1.1 铀浓度变化及铀的运移
将酸法浸出过程中各断面浸出液的铀浓度变化情况绘制成图2。1#断面~5#断面呈现的峰值铀浓度见表1。因铀浓度峰值出现速度较快,受监测密度所限,未能监测到1#断面铀浓度的上升过程。
表1 各断面峰值铀浓度Table 1 Peak uranium concentration of each section
由图2铀浓度变化情况分析铀运移过程,主要特征如下所述。
图2 酸浸浸出各断面铀浓度变化图Fig.2 Variation of uranium concentration of each sectionin acid leaching stage
1) 浸出液铀浓度上升速度快。铀浓度锋面在24 h内通过了1#断面、2#断面,在36 h内通过3#断面;48 h内通过4#断面,72 h内通过5#断面。
2) 铀浓度峰值从进液向出液端顺序升高。 1#断面~5#断面铀浓度峰值呈现逐渐升高的梯度变化,并顺序出现,反映出在浸出剂的作用下,矿石中的铀逐步被浸出并随溶液流动向前运移累积的过程。
3) 浸出周期较短。各断面铀浓度在到达峰值以后下降速度较快,酸浸第11 d降至1.9 mg/L,并在此后25 d的持续浸出中保持在2 mg/L以下。可见,实验矿石样中能被5 g/L硫酸溶液浸出的铀在10 d这一较短的时间里基本已溶解进入溶液中,浸出周期较短。
另外,根据实验情况,在渗透路径为5.0 m处,浸铀前锋线出现在48~72 h之间,取均值60 h(2.5 d),则浸铀前锋线移动速度V=5.0 m/2.5 d=2 m/d,与实验过程中的浸出剂平均流速3.13 m/d的比值为0.64,与文献[9]和文献[10]中的关于浸出前锋线运移速度与渗滤速度为一定值0.67的结论较吻合。
2.1.2 pH值的变化及H+的运移
各断面浸出液pH值的变化总体上可以反映浸出剂在管体内渗流运移过程,但由于浸出剂与矿石发生的水岩作用而消耗损失部分H+,相对于浸出剂的对流运移而言,pH值的变化会略有滞后。实验过程中各断面pH值变化过程如图3所示。
图3 酸浸浸出阶段各断面pH值变化图Fig.3 Change of pH value of each sectionin acid leaching stage
酸法浸出阶段,各断面pH值变化比较快,具体变化情况如下所述。
1) 第5 h,1#断面pH值即降至1.82,2#断面及其下游pH值在6.34以上,浸出剂锋面已通过1#断面,但尚未抵达2#断面。
2) 第24 h,2#断面、3#断面pH值分别降至1.47和1.92,而此时4#断面、5#断面pH值分别为5.19和5.49,表明溶浸对流运移液锋面尚位于3#断面与4#断面之间,因弥散作用,少量酸液已运移穿透管体末端,集合液pH值也降至5.87。
3) 第48 h,位于管体末端的5#断面pH值降至2.05,可见浸出剂主体已运移至该断面。随后的3 d里pH值降速明显减缓,3 d末降至1.94(酸度约0.5 g/L),浸出剂从管体始端运移至末端,酸度从5 g/L降至0.5 g/L,90%的酸被矿石消耗。
pH值的空间变化规律与铀浓度相似,从进液端向出液端呈梯度变化,反映出酸法浸出期间浸出剂向前运移并且H+离子被矿石不断消耗的过程。根据水动力观测数据,酸浸初期3 d的浸出剂平均渗流速度为3.32 m/d,按此速度,浸出剂对流运移至5#断面所需时间为1.65 d,即:若仅是简单对流运移,5#断面水化学特征应在第1.65 d达到与入水端的浸出剂完全一致,但事实上,溶质在孔隙介质中的运移远比对流要复杂得多,还包括弥散、吸附与解吸、生化反应等。
由图3可知,浸出剂所携H+在运移过程中由于水动力对流和弥散,以及与耗酸矿物的化学反应等作用,其运移过程表现出两个主要特征。
1) 少量H+运移速度大于平均渗流速度,从而引起5#断面pH值早于1.65 d就出现下降,这主要是弥散作用所致。
2) 水动力弥散以及矿石的耗酸反应,致使H+的主体晚于1.65 d抵达5#断面,并形成H+含量向下游梯度递减的空间分布特征;至酸浸第10 d后,H+含量的空间分布差异逐步消除,5#断面pH值也与入水端大致相当,表明此时矿石表面绝大部分耗酸物质被浸出。
2.1.3 Fe3+、∑Fe浓度变化及运移
在硫酸的作用下,矿石中的铁矿物被侵蚀溶解,浸出液中Fe3+、ΣFe含量逐步上升,如图4和图5所示。从各断面Fe3+、ΣFe浓度变化过程可见,Fe3+、ΣFe是伴随着酸的运移而不断累积和运移的。Fe3+受pH值和氧化还原电位控制更为明显,呈现与ΣFe不同的变化特征,具体表现如下所述。
图4 酸浸浸出阶段各断面Fe3+浓度变化图Fig.4 Variation of Fe3+ concentration of each sectionin acid leaching stage
图5 酸浸浸出阶段各断面ΣFe浓度变化图Fig.5 Variation of ΣFe concentration of each sectionin acid leaching stage
1) Fe3+含量上升略滞后于ΣFe。实验第5 h,4#断面、5#断面ΣFe分别达310 mg/L和250 mg/L,Fe3+仍低于10 mg/L。该断面氧化还原电位较低(<250 mV),更主要的原因是pH值在5以上,Fe3+水解沉淀。
2) Fe3+与ΣFe浓度峰值的空间分布特征略有不同。Fe3+浓度峰值没有明显的从1#断面到5#断面的递增规律,除了1#断面相对较低外,其余断面基本相当;而5个断面的ΣFe浓度峰值呈递增的特征。这主要是由于氧化还原电位从1#断面到5#断面成梯度递减,抑制了Fe3+与Fe2+同步升高。
3) 酸浸期间浸出液中铁含量较高。浸出路径最长的5#断面ΣFe浓度峰值达到2.9 g/L,峰后稳定浓度为1.5 g/L;而即便最短的1#断面,ΣFe浓度峰值也达到了1.5 g/L,峰后稳定浓度也在1.3 g/L左右的水平。
在浸出的ΣFe中,Fe3+所占比例受氧化还原电位控制。实验期间Fe3+与ΣFe的比值为30%左右,实验初期接近入水端的位置,Fe3+/ΣFe略高一些(最高达到42%),但很快降至30%以下,如图6所示。前期两者比例偏高主要是由于试验未加入氧化剂,而试验初期近水端的浸出液含有一定量的溶解氧。
图6 酸浸阶段各断面Fe3+与ΣFe浓度比值变化图Fig.6 Variation of Fe3+ and ΣFe concentrationratio of each section in acid leaching stage
2.2.1 铀浓度峰值与溶浸距离的关系
本实验酸法浸出期间,各断面铀浓度峰值与浸出剂运移距离关系如图7所示。
因实验未监测到1#断面铀浓度峰值,以浸出剂初始浓度及2#断面~5#断面铀浓度峰值为纵坐标、以对应的浸出剂运移距离为横坐标做出两者之间的关系曲线,如图7所示。两者关系基本符合自然对数变化趋势,拟合趋势函数见式(1)。式中的决定系数R2达0.96,与断面峰值的实际观测值拟合程度较高。
f(x)=29.65ln(x)+135.98
(1)
从图7中还可以看出,随着溶浸距离增加,铀浓度峰值增速逐步减缓(图8),增速函数见式(2)。
图7 酸法浸出阶段各断面铀浓度峰值与溶浸距离关系图Fig.7 Relationship between peak uranium concentrationand leaching distance at each sectionin acid leaching stage
图8 铀浓度峰值增速与溶浸距离关系图Fig.8 Relationship between uranium concentrationpeak growth rate and leaching distance
(2)
根据式(2),当溶浸距离达30 m以上时,铀浓度峰值增速降低至1 mg/(L·m)以下,即铀浓度锋面每向前运移1 m,锋面铀浓度增加值低于1 mg/L。浸出剂运移距离在40 m以内,铀浓度锋面在不同位置浓度值相对于40 m处浓度值的百分比函数见式(3)。
y=12.08ln(x)+55.42
(3)
在铀浓度锋面运移过程中,铀浓度峰值逐步累积升高,但累积效率降低,式(3)反映了累积效率与溶浸距离的关系。 据式(3)计算,铀浓度锋面运移27 m即达到最终累积浓度(40 m所对应243.45 mg/L)的95.25%,在40 m的溶浸过程中,如果以累积率95%为评价指标,去除累积效率最低的5%的溶浸段,溶浸距离应该控制在27 m以内,如图9所示。
图9 铀浓度峰值与浸出剂运移距离关系分析图Fig.9 Relationship between peak uranium concentrationand leaching agent migration distance
2.2.2 铀浓度峰值与溶浸距离的探讨
铀浓度峰值的影响因素包括浸出剂渗流强度、溶质的弥散作用、固液相之间铀的势差等。定量区分出每一个影响因素很难做到,因此实践中往往将整个作用过程看作一个“黑箱”,铀矿化条件、渗流强度和浸出剂化学性质作为输入条件,而浸出液铀浓度是该“黑箱”作用后的输出结果,在既定条件下,各断面铀浓度峰值是一个基本可估计的值。本实验在1-5#断面上获得的铀浓度峰值随距离递增,即使是5#断面,其铀浓度峰值仍未饱和。与文献[9]和文献[10]中长距离浸出试验比较(新疆某铀矿铀品位0.152%,浸出剂为5 g/L H2SO4溶液),可得知以下两个方面的内容。①铀浓度峰值的大小与浸出剂浓度、铀矿石品位正相关,铀浓度峰值出现的快慢与渗透速度的大小成正比。②铀浓度峰值并不随着溶浸路径的增加而线性增加,因此,在地浸过程中就存在着如何确定合理抽注井的间距问题。距离短可以将浸出剂运移控制在铀浓度快速上升的高效率区间内,有利于提高浸出剂使用效率,但钻井工程成本增加;长距离有利于降低钻井工程成本,但增加了浸出剂在铀浓度上升缓慢的低效率区间运移,降低了浸出剂使用效率。
上述推算过程虽然是基于管状浸出实验条件下的理想一维流,而地浸采铀生产实践中浸出剂在含矿含水层中的渗流是三维流,但若将地浸流场中沿着每一条渗流路径看成是一个管流(绝大部分是弯曲的),则地浸可概化成大量不同长度、和不同流速以及不同品位矿石的管浸叠加,最终在抽液孔表现出来的铀浓度峰值是来自这些管浸的和依次陆续抵达抽液孔铀浓度峰值的总和。因此,管状浸出实验依然可用来研究地浸浸出液铀浓度与溶浸距离的关系,对确定合理井间距具有良好的指导意义。
1) 验证了地浸采铀过程是一个浸出铀逐渐累积的过程,且其累积速率受井间距控制。
2) 酸法浸出期间,铀浓度峰值与浸出剂运移距离呈对数关系,铀浓度峰值随着溶浸距离的增加而增加,但增速减缓。
3) 针对新疆某矿床Ⅰ-Ⅱ旋回矿体的管状浸出实验的研究,则有溶浸距离达到30 m以上时,铀浓度峰值增速降低到1 mg/(L·m)以下,浸铀效率显著降低;在40 m的溶浸过程中,铀浓度峰值的累积量的95%在前27 m内完成,因此该地段矿体地浸开采较合理的井间距为27 m左右。
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