时间:2024-07-28
李鹏翔,李 周,张 静,杨海兰,高泽全,姜 恺,韩玉虎
中国辐射防护研究院核环境科学研究所,山西太原 030006
食品及加工品中210po含量测定及内照射剂量估算
李鹏翔,李 周,张 静,杨海兰,高泽全,姜 恺,韩玉虎
中国辐射防护研究院核环境科学研究所,山西太原 030006
采用同位素示踪法对常见的18种食品及加工品中210Po含量进行了测定,并对其所致内照射剂量进行了估算。结果表明:茶叶、香烟中210Po比活度较高,分别为(16.1±0.5)、(29.9±1.0)Bq/kg(干重),表明这两种加工品对210Po有较强的浓集作用;其余16种食品的可食部分中210Po比活度约为0.029~4.78 Bq/kg(鲜重)。依据测定的数据,估算出我国居民由食品摄入210Po所致的年待积有效剂量约为95μSv/a,贡献相对较大的是粮食(37.7%)、蔬菜(28.8%)和水产品(27.1%)。
209Po示踪;α谱仪;210Po含量;食品;剂量估算
210Po是天然铀系衰变产生的放射性核素之一,属极毒组放射性核素,广泛存在于各种食品及加工品中,通过食物链转移进入人体。对于食入摄入量,世界居民所受平均待积有效剂量的59.1%来自210Po[1],是人体内照射剂量的主要来源,因此受到国内外研究者的广泛关注[2-11]。有报道[1]指出我国食物中谷类的210Po含量低于世界典型值,水果中的值大致与世界典型值相同,肉类、蔬菜和鱼类中的值明显高于典型值。杨孝桐等[2]指出了一些含天然放射性核素较高的食品,包括海产贝类、海产虾类和海产鱼类。廖运璇等[3]对环境水样、土壤和稻谷样品中210Po进行了分析测定,土壤中210Po比活度约为10 Bq/kg,稻谷中210Po比活度为0.28 Bq/kg,水样中210Po活度浓度处于10-3Bq/L的水平。朱洪达等[4]在20世纪90年代初期对我国膳食中90Sr、137Cs、226Ra、228Ra、210Pb、210Po含量及其所致内照射剂量进行了系统研究,指出天然核素是居民食入所致内照射剂量的主要来源,贡献较大的核素是210Pb和210Po。刘玉兰等[5]在1988年对我国部分地区食品中210Pb、210Po含量进行了测定,食品中210Po的比活度均值为0.242 Bq/kg,范围在0.013~2.54 Bq/kg,水产品中210Po比活度最高(0.582 Bq/kg),其次为大米(0.534 Bq/kg),还指出食品中210Pb和210Po含量较接近,比值为1.1±1.0,含量高于U、Th、226Ra。张聚敬等[6]研究了新疆主要食品中210Pb、210Po水平,食品中210Po含量以水产品为最高,鱼中210Po的比活度为0.410~0.808 Bq/kg,均值为(0.583± 0.169)Bq/kg。于凤义等[7]采用铜片自沉积的方法对烟草、茶叶以及北京地区主要粮食和蔬菜中210Po进行了测定,给出了210Po含量高低排序依次为茶叶>烟草>粮食>蔬菜。美国Lin等[8]利用同位素稀释α谱仪法对奶酪、烤牛肉等食品和人体尿液中210Po进行了测定,最小可探测比活度约为0.04 Bq/kg,Po回收率为85%。印度Marbaniang等[9]对该国Domiasiat铀矿区附近的环境和生物样品中210Po进行了测定,鱼类中210Po比活度为0.26~0.32 Bq/kg,牛肉为(0.43±0.05)Bq/kg,肉类为0.38~0.49 Bq/kg,大米为0.05~0.06 Bq/kg,土豆为0.02~0.03 Bq/kg。意大利Jia等[10]给出了环境生物样品中210Po的分析方法,该方法的探测限为1.4 Bq/kg。奥地利Matthews等[11]综述了各类环境介质中210Po的分析方法,包括样品预处理、分离纯化、源的制备和测量等。目前国内对于210Po的测量大多采用的是α计数器,未加入同位素作为示踪剂进行全程放化回收率的测定,只采用210Po标准样品的回收率作为待测样品的方法回收率,由于210Po属于易挥发核素,在化学操作过程中容易出现损失,回收率不稳定,这样对测定结果的准确性有一定的影响。本工作拟采用209Po同位素示踪法,用酸湿法消解食品及加工品中的有机物,在0.5mol/L盐酸中将210Po和示踪剂209Po一同自沉积在铜片上,用α谱仪测量。依据209Po、210Po的计数和209Po活度浓度计算样品中210Po含量。共测定18种主要食品及加工品,并对其所致居民内照射剂量进行估算。
1.1 试剂与仪器
硝酸,质量分数为65.0%~68.0%;过氧化氢,质量分数不低于30%;高氯酸,质量分数为70%~72%;HCl(配制成0.5mol/L)、抗坏血酸、盐酸羟胺(配制成w=25%),均为分析纯,国药集团化学试剂有限公司。示踪剂209Po标准溶液:美国E&Z公司,介质为2.0mol/L HCl,C= 0.038 7 Bq/L,参考日期为2013年7月29日,总不确定度为1.8%。实验用水为超纯水。
7200-8低本底α谱仪,美国Canberra公司;7753532冻干机,美国Labconco公司;THZ-82恒温振荡器,常州国华电器有限公司;铜质镀片,尺寸为φ20 mm×0.1 mm,材质为紫铜。
1.2 样品采样及预处理
在甘肃、山东、广西、辽宁等地分别采集了当地居民食用量较大的食品及加工品,共18种,包括粮食、蔬菜、水果、畜禽肉类、水产品以及茶叶、香烟等。将采集的样品(茶叶、香烟除外)进行清洗,沥干水分后取其可食用部分称重记录鲜重,然后放入冻干机中低温下进行水分抽干获得干样,记录干重,计算干鲜比。用粉碎机将冻干后的样品(茶叶、香烟除外)磨成粉末,供分析用。香烟是市售的香烟,将其烟丝取出直接进行分析;茶叶是市售成品茶叶。
1.3 分析方法
称取5~20g干样,准确加入209Po标准溶液,加入50 m L浓硝酸,在电热板上加热消解,不时滴加过氧化氢褪色,加热蒸至近干,冷却,加入15~20 m L高氯酸,置于电热板加热消解,直到溶液呈无色澄清状,蒸至近干,残渣呈白色盐状,冷
却至室温。加入50 m L 0.5mol/L盐酸溶液、0.5 m L质量分数为25%的盐酸羟胺、0.5g抗坏血酸,投入铜片,置于恒温振荡器中水浴条件下自沉积2.0 h,温度控制为(93±3)℃,振荡幅度为120 r/min。取出铜片,依次用蒸馏水和无水乙醇冲洗干净,室温下晾干。用α谱仪测量。根据209Po、210Po的计数和209Po活度浓度计算样品中210Po的含量。本方法的全程放化回收率为(81.6±5.1)%,样品的探测限为0.027 Bq/kg(鲜重)(测量时间为72 h)。每个样品中加入209Po标准溶液作为产额示踪剂,可以准确给出待测样品中210Po含量。
2.1 食品及加工品中210po含量
18种食品及加工品中a(210Po)的测定结果列入表1。由表1可知:16种食品中210Po比活度约为0.029~4.78 Bq/kg(鲜重),均未超过我国现行国标食品中放射性物质限制浓度标准[12]中210Po限制浓度(15 Bq/kg)。把本次测量值与我国食品中210Po含量[1](谷类:0.034 Bq/kg;肉类:0.124 Bq/kg;蔬菜:0.426 Bq/kg;水果:0.033 Bq/kg;鱼类:4.92 Bq/kg)和世界典型值[1](谷类:0.06 Bq/kg;肉类:0.06 Bq/kg;蔬菜:0.10 Bq/kg;水果:0.04 Bq/kg;鱼类:2.00 Bq/kg)进行比较,可知210Po含量基本处于同一水平。水产品中210Po含量比其他种类食品略高,尤其是鲅鱼和对虾。文献[13]报道蓝点鲅中210Po比活度为(4.44±1.08)Bq/kg(黄海)、对虾为(2.22±1.08)Bq/kg(渤海)、(0.37±0.12)Bq/kg(黄海北)、(3.48±0.63)Bq/kg(黄海南),本次工作的测量值与其非常接近。
表1 食品及加工品中210Po比活度Table 1 Specific activity of210Po in food and processed products
由表1还可知,茶叶、香烟中210Po比活度较高,分别为(16.1±0.5)、(29.9±1.0)Bq/kg,与文献[7]报道的测量值(茶叶:37.30~90.72 Bq/kg;烟草:27.59~87.69 Bq/kg)相比,本工作测得的茶叶中210Po含量略低,香烟与其基本接近。茶叶和香烟中210Po含量较高,可能是来源于210Po的母体210Pb(铀系衰变产物),这些天然核素可通过叶片表面的气溶胶沉降和根系吸收从土壤进入植物体内,对210Po有较强的浓集作用。
2.2 内照射剂量估算
经食入途径摄入210Po所致公众成员待积有效剂量,依据GB 18871给出的210Po待积有效剂量转换系数[14](成人:1.2μSv/Bq)和我国城镇和农村居民人均主要食品消费量[15](表2)估算,经食入途径所致的内照射剂量估算结果,全国居民按人口加权平均计算得出,结果列入表3。由表3可知:我国居民由食品摄入210Po所致的待积有效剂量分别为95.1μSv/a,农村居民为89.6μSv/a,城镇居民为98.9μSv/a;全国居民的210Po年摄入量为79.2 Bq/a,未超过现行国标[12]给出的210Po年摄入量限值(成人:2 200 Bq/a),但是如果单种210Po含量较高的食品消费量较大的情况下(如海产品),可能会超过该限值。
表2 我国居民人均主要食品消费量(2012年)[15]Table 2 Per capita major consumption of Chinese inhabitant(2012)[15]kg/a
各类食品中剂量贡献较大的是粮食(37.7%)、蔬菜(28.8%)和水产品(27.1%),羊肉贡献最小(0.15%),依次排序为:粮食>蔬菜>水产品>鲜瓜果>猪肉>家禽>羊肉。主要原因是粮食、蔬菜比其他种类食品的消费量大;水产品的消费量不大,但是水产品中210Po含量比陆地生物高,所以水产品对剂量贡献排名靠前。
本工作给出的内照射剂量估算主要考虑了16种食品,茶叶和香烟除外。这两种加工品中210Po含量很高,对内照射剂量的贡献不容忽视。有数据[7]显示茶叶经过多次浸泡后80%以上210Po留在残茶中,只有不到20%进入茶水,这说明茶叶中大部分210Po是在叶片基质中而不是吸附在叶片表面。有报道[16]指出香烟中210Po有24%转移到主流烟雾中,44%在烟灰中,17%在烟蒂中。由于这两种加工品进入人体的摄入途径与普通食品有所差别,应通过人体膳食暴露评估的方法,进行进一步研究才可得出结论。
表3 我国居民食品210Po年摄入量所致待积有效剂量Table 3 Annual intake of210Po and committed effective dose for Chinese inhabitant
(1)我国居民由食品进入人体的210Po年摄入量为79.2 Bq/a,所致的待积有效剂量为95.1μSv/a,未超过现行国标给出的210Po年摄入量限值。各类食品中剂量贡献较大的是粮食(37.7%)、蔬菜(28.8%)和水产品(27.1%),主要原因是谷类、蔬菜比其他种类食品的消费量大和水产品中210Po含量较高。
(2)茶叶、香烟中210Po比活度较高,分别为(16.1±0.5)、(29.9±1.0)Bq/kg,这两种加工品对210Po有较强的浓集作用。茶叶和香烟加工品对人体内照剂量贡献,应通过人体膳食暴露评估的方法,进一步研究才可得出结论。
(3)16种食品中210Po的比活度约为0.029~4.78 Bq/kg(鲜重),均未超过我国现行国标食品中放射性物质限制浓度标准中210Po限制浓度。
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Determination of210po in Food and processed products and Estimation of Internal Dose
LI Peng-xiang,LI Zhou,ZHANG Jing,YANG Hai-lan,GAO Ze-quan,JIANG Kai,HAN Yu-hu
Department of Nuclear Environmental Science,China Institute for Radiation Protection,Taiyuan 030006,China
The concentration of210Po in 18 kinds of common foods and processed products were determined by isotope tracing method.Then the internal dose was estimated.Results show that210Po content in tea and cigarettes are higher,and are(16.1±0.5),(29.9± 1.0)Bq/kg(dry weight)respectively.These two creatures have strong enrichment ability on210Po.The remaining 16 kinds of food,210Po content in the edible part are 0.029-4.78 Bq/kg(fresh weight).Based on the current measurement data,estimated annual effective dose of Chinese residents caused by food intake of210Po is about 95μSv/a,and relatively large contribution are grain(37.7%),vegetables(28.8%)and aquatic products(27.1%).
209Po as a tracer;α-spectrometer;210Po content;food;dose estimation
S124.2;O614.63
A
0253-9950(2016)02-0103-04
10.7538/hhx.2016.38.02.0103
2015-06-23;
2015-10-19
李鹏翔(1983—),女,山西大同人,助理研究员,从事放射化学分析工作
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