氡浓度对气溶胶监测仪判断限的影响及分析

张富国，张志龙，杨 屹，傅翠明

(中国辐射防护研究院，太原 030006)

监测长寿命放射性核素导致的人工放射性气溶胶时，现场空气中天然存在的氡钍子体气溶胶也会一起被采集到滤纸上引起计数，这种本底放射性气溶胶成为监测过程的主要干扰源。一般空气里钍子体的活度浓度比氡子体的要低很多，可以忽略，只需考虑氡子体的干扰即可。

常见人工α放射性核素发射的粒子能量低于6 MeV，对于氡钍子体则要高于6 MeV，监测时这部分能量较高的α粒子会因为采样滤纸的性能、灰尘和空气层的衰减等因素而产生能量损失，最后它们的计数落在人工放射性核素所在的低能区，能谱上出现“拖尾”现象，对监测真正的人工放射性气溶胶浓度造成干扰。一般可以通过能量甄别法、α/β比值法、α-β假符合法等对这种天然本底的影响进行扣除或修正[1]，但实际情况是不论采用何种方法，都不能将其彻底清除，它们或多或少会对结果造成影响。

判断限是评估放射性气溶胶连续监测仪性能的一个极为关键的指标，当监测的样品计数高于这个指标时，可以在一定程度上判定有人工放射性的存在，但如果计数低于这个指标，并不能判定样品中就不存在人工放射性，也有可能是仪器监测能力不足而无法作出正确判断[2]。它既关系到监测结果的可信度，也涉及到仪器警告阈、报警阈的设置，避免漏报和误报。实际的监测环境与标定仪器的环境会存在差异，且现有的仪器大多只适用于氡浓度较低的情况，高氡环境下仪器判断限往往很高。中国辐射防护研究院气载放射性物质试验平台具备气载放射性物质全套实验能力，笔者以其中氡及子体发生系统为基础，通过简单改造并搭载国内外六种具有代表性的放射性气溶胶监测仪，探究了不同氡浓度对气溶胶监测仪判断限的影响。

1 实验方法

实验是通过图1所示的测量回路来进行的。利用气溶胶监测仪上的气泵提供动力以设定的稳定流率从氡子体稳定室内抽气采样，然后再将气体输送回去，这样往复循环得到同一氡浓度水平下气溶胶监测仪的多组监测数据；通过搭配不同活度的放射源(226Ra)、设置氡浓度不同累积时间、以及调节回路流量等办法可以在回路中分别建立不同的、稳定的氡浓度环境，记录下气溶胶监测仪人工α放射性活度浓度测量值和对应的氡浓度测量值以及其它关键数据。

图1 监测装置简图Fig.1 Flow chart of the monitoring process

本实验在不含人工放射性气溶胶而只有氡子体气溶胶的环境中进行，理论上监测仪测量结果应该为零，但实际数据会在零左右摆动，呈现出一种有正亦有负的涨落，那么该监测仪的判断限就应该是在这个涨落范围之内。

在每一个氡浓度水平下均选取氡浓度至少稳定一个测量周期时间后的人工α放射性活度浓度监测数据，计算其标准偏差，然后按照扩展系数k取1.645即置信水平为95%的情况下计算出判断限[3]，最后通过氡浓度值与对应的判断限值分析二者之间的关联及影响，达到探究目的。

2 实验结果

2.1 CAM-1型气溶胶连续监测仪

中国辐射防护研究院CAM-1型气溶胶连续监测仪选用离子注入式(PIPS)探测器，同时采用能量甄别法和α/β比值法高效剔除天然本底的计数，采用单次测量模式，先采样后测量，独立进行，探测周期可调，本次实验时间设置为2小时，采样和测量时间相等，均为1小时。CAM-1监测仪不具备输出氡浓度值的功能，本组实验中氡浓度值由法国SAPHYMO公司DF2000测氡仪测得。将CAM-1接入测量回路，按照前述实验和数据处理的方法，得到一系列氡浓度值和对应的气溶胶监测仪判断限值，将结果绘制于同一散点图中，并选择效果最优的拟合方式，如图2所示。

图2 DF2000氡浓度与对应的CAM-1判断限Fig.2 The radon concentration of DF2000 andthe decision threshold of CAM-1

由图2可见，氡活度浓度和对应的判断限具有较为明显的线性关系，相关系数超过0.88。实验中可能给结果带来误差的一个原因是读数周期时间的设置，两台仪器都是反馈前一个小时内测量的平均值，如果在这个时间段内环境变化幅度较大，根据仪器的监测数据是无法反应出来的；由于两个仪器同时监测运行，它们之间的时间差成为引起误差的另一个原因，尽管CAM-1和DF2000都是60分钟输出一组数据，但两仪器上一周期结束与下一周期开始之间的间隔时间不尽相同，在长时间连续运行的情况下这个间隔差不断累积会越来越大，使得测量时间段错位，从而氡活度浓度值与人工α放射性活度浓度值不是严格的一一对应。

2.2 CAM-2型气溶胶连续监测仪(通用型)

中国辐射防护研究院CAM-2型放射性气溶胶连续监测仪使用移动式累积测量模式进行实时监测，同样设置周期为120分钟，但每6分钟可以输出一组监测数据，响应更加及时，它能同时监测并记录环境中222Rn和220Rn及它们子体的浓度，本组实验采用其自身氡活度浓度测量值。

以CAM-2型代替CAM-1型接入测量回路，用同样的方法进行实验。本次实验将氡活度浓度在0～2 700 Bq/m3范围内进行了连续地、较为细致地划分，共取得41组结果。将CAM-2氡活度浓度与对应的判断限绘制散点图，根据实测数据点的分布形态，考虑对CAM-2的监测数据采用幂函数方法拟合。如图3所示，数据点较为均匀地分布在趋势线两侧，相关系数达0.972 7，但氡活度浓度超过2 000 Bq/m3时，趋势线上翘，离开数据点，误差将随之增大。

图3 CAM-2氡活度浓度与对应的判断限Fig.3 The radon concentration of CAM-2and its decision threshold

本节实验与2.1节有一个区别是本次选用了CAM-2自身的氡活度浓度值，为了充分证明判断的正确性、增强说服力，实验过程中DF2000同步对氡活度浓度进行监测。后期通过数据对比，CAM-2与DF2000的氡活度浓度测量值接近，存在稳定的比例关系，呈现出大致相同的变化趋势，利用DF2000氡活度浓度值和CAM-2监测仪对应的判断限进行统计，能得到相同的结论：氡活度浓度与CAM-2对应的判断限存在幂函数关系。

2.3 CAM-2型气溶胶连续监测仪(粒度分离模式)

中国辐射防护研究院针对高氡环境中放射性气溶胶的测量，在CAM-2型的基础上，加装粒度分离装置，以1 μm为切割直径，利用氡子体气溶胶与人工α放射性气溶胶粒径大小的不同，可实现绝大部分氡子体气溶胶的物理分离，并将人工α放射性气溶胶收集，对其进行高灵敏度、快速、连续的在线式监测。

将装有粒度分离装置的CAM-2型气溶胶连续监测仪接入测量回路进行实验，过程中使用美国TSI公司3321型粒度谱仪同步对测量腔内气溶胶粒子的粒径进行测量，结果显示绝大多数气溶胶粒子的粒径在0.6 μm至0.7 μm之间，属于粒度分离装置工作范围，本组实验在氡活度浓度0～4 000 Bq/m3范围内共取得50组监测结果，如图4所示，其中氡活度浓度由DF2000测得。

图4 DF2000氡活度浓度与对应的CAM-2(粒度分离模式)判断限Fig.4 The radon concentration of DF2000 and thedecision threshold of CAM-2 (granularityseparation mode)

由监测结果可以看出，氡活度浓度水平相当时，装有粒度分离装置的CAM-2监测仪判断限明显降低，在不影响稳定性和响应速度的情况下，有效提高了灵敏度，适用范围也更加广泛。观察图4，可以得出与上一节CAM-2通用型完全相同的结论：在这种累积测量模式下，环境氡活度浓度与气溶胶监测仪的判断限存在幂函数变化关系。

2.4 CAM-2型气溶胶连续监测仪(真空测量模式)

基于氡子体和人工放射性气溶胶粒子α辐射能量上的差异，能谱分析时还不足以完全将它们分开，探测器和气溶胶滤膜样品中间的空气层会削弱α粒子的能量，中国辐射防护研究院CAM-2型放射性气溶胶连续监测仪可通过真空测量模式来减小这种影响。它是在单次测量模式下，先进行气溶胶的采样，采样结束后将测量室的空气抽走，形成“真空”状态，然后进行短时间的高能量分辨率测量，进而计算得到人工气溶胶浓度，这样能大幅减少氡子体气溶胶的拖尾现象。将其接入测量回路，在氡活度浓度0～3 400 Bq/m3范围内，共取得39组监测结果，如图5所示，其中氡活度浓度由DF2000测得。

图5 DF2000氡活度浓度与对应的CAM-2(真空测量模式)判断限Fig.5 The radon concentration of DF2000 and thedecision threshold of CAM-2 (Vacuum mode)

由实测数据反映，CAM-2采用对测量室抽真空的方式可以提高分辨率和监测仪对α放射性气溶胶的甄别能力，降低判断限值，这种模式下判断限与外界氡活度浓度呈线性相关关系。

2.5 美国某型气溶胶监测仪

美国一家知名公司生产的某型智能化α/β连续空气监测仪搭载了可清洗PIPS探测器，采用专利技术排除氡钍及子体以及采样微尘沉积对气溶胶测量的干扰问题，使用固定的卡片式滤纸进行累积采样测量。由于仪器响应时间的关系，本次实验采用CAM-2的氡测量值。将美国某型气溶胶监测仪与CAM-2并联接入测量回路，以同样的处理方法得到图6。

图6 CAM-2氡活度浓度与美国某型监测仪判断限Fig.6 The radon concentration of CAM-2 and thedecision threshold of an American-made monitor

与其他监测仪相较，美国某型的判断限值水平要略高一些，它的判断限与氡浓度为线性关系。

2.6 英国某型气溶胶监测仪

英国产的某型空气气溶胶连续监测仪配有两个450 mm2的离子注入硅PIPS探测器，具有实时谱量分析技术，采用核素峰值拟合测量法，对感兴趣能区和高能核素拖尾影响的测量更精确，测量结果更快速，它同样为固定的卡片式累积测量。本节用其代替美国某型，同样和CAM-2并联接入回路，监测结果整理得到图7。

图7 CAM-2氡活度浓度与英国某型监测仪判断限Fig.7 The radon concentration of CAM-2and the decision threshold

由图7可知，英国某型监测仪的判断限与氡活度浓度并不像之前几个仪器那样存在很明显的相关关系。观察发现，这是由于氡活度浓度高于1 000 Bq/m3的情况下，仪器判断限仍保持在比较低的水平，由于没有相关的公开资料，笔者猜想该型监测仪算法中对氡的补偿方法不是固定的，而是会根据变化不断进行修正，进而提供一个良好的测量环境，所以仪器能在环境氡活度浓度较高的情况下维持更好的判断限水平。试将数据中判断限偏低的高氡数据去除，单独考量，如图8所示，此时判断限与氡浓度仍为线性。

图8 CAM-2氡活度浓度与英国某型监测仪判断限(部分)Fig.8 The radon concentration of CAM-2 and thedecision threshold of a British-mademonitor (Part of data)

3 结论

将实验中六台气溶胶监测仪的实测数据统计列于表1。

表1 实验结果统计Tab.1 Statistics of experimental results

通过长时间监测和大量数据统计，充分说明在本次实验涉及到的氡活度浓度区间内，气溶胶连续监测仪的判断限与环境氡活度浓度存在一定的定量关系，在实际应用中，建议按照仪器的测量模式选择更加适用的规律：

(1)单次测量模式和固定式累积测量模式的气溶胶监测仪判断限与氡活度浓度存在线性关系，建议选用。

(2)移动式累积测量模式的气溶胶监测仪判断限与氡活度浓度为幂函数关系，建议选用。

标定与使用气溶胶监测仪的环境条件往往存在差异，监测场所与氡实验室相比环境要更加复杂多变，准确、快速、有效地给出场所中人工放射性气溶胶的浓度有着相当重要的实际意义，希望笔者做的这项研究工作能为正确评估气溶胶监测仪的指标提供帮助，以及为新型气溶胶监测仪的研发提供参考。