铀煤叠置矿区对煤矿开采环境氡影响的探讨

冀 东，刘 颖，苏晓书，李元岗，周 炬

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413； 2.中核第四研究设计工程有限公司，石家庄 050021；3.南华大学机械工程学院，湖南 衡阳 421001)

在我国内蒙古地区多处存在铀煤共生的矿产资源，铀上煤下且存在一定的空间距离。鉴于目前内蒙地区铀矿床采用原地浸出的方式，采冶过程中势必会对铀矿含水层中放射性核素产生扰动，从而致使放射性核素随地下水流场进行迁移。铀煤开采的方式已有学者进行探讨[1-2]，然而煤矿开采过程中由于放水所致铀矿层放射性气体氡对开采环境的影响鲜有研究。本文以先铀后煤采冶方式，即铀矿采冶完毕，地下水修复前煤矿开始开采，考虑铀矿含水层中氡渗流对煤矿开采工作面附加辐射影响，其途径包括铀矿含水层中氡通过气液两相渗流及扩散[3]、水中溶解镭衰变产生的氡以及铀矿含水层疏干后镭衰变产生的氡三部分的叠加影响。

1 铀煤叠置区的基本概况

根据地质勘查报告揭露[4]，地层层位自上而下分别为白垩统(K1)、中侏罗统直罗组(J2z)[又分为上亚段(J2z1-2)和下亚段(J2z1-1)]、延安组(J2y)。其中铀矿层位于直罗组下亚段，煤矿层位于侏罗系延安组，如图1所示。从垂直关系整体表现为“上铀下煤”，鉴于铀矿床含水层正是煤矿开采放水降压的目标层，因此煤矿开采放水势必导致铀矿含水层水位的持续下降甚至疏干铀矿含水层。

2 铀煤叠置区氡渗流模拟景象及参数

2.1 氡渗流数值模拟景象设置

1—下白垩统；2—安定组-直罗组上段；3—直罗组下段；4—延安组；5—含水层顶界；6—含铀层；7—煤层；8—隔水层；9—含水层。图1 某地区水文地质剖面示意图Fig.1 A hydrogeological profile of an area

氡渗流数值模拟景象是以分析铀煤叠置区铀矿退役后、地下水修复前对煤矿开采的辐射影响为基础，根据叠置区的数据材料，平面上煤矿与铀矿区西边界重合，垂直上叠置区煤矿与铀矿之间为90 m。煤矿采掘进度为300 m/月，掘进的宽度为300 m，随着煤矿每月依次开展采前放水、开采、采完顶板垮落等生产活动，煤矿开采21个月后会导致铀矿含水层疏干，每个月的放水量如图2所示。由于煤矿放水口以月的掘进进度而改变，因此在氡渗流数值模拟过程中需要不断调整放水口的位置。氡渗流数值模拟过程中主要考虑三个方面的条件：①煤矿开采工作面涌水中溶解的气、液两相氡对工作面的影响；②煤矿开采工作面涌水中溶解的镭衰变产生的氡对工作面的影响；③煤矿开采的前两个月，铀矿层全部浸在地下水中，从第三个月开始，铀矿层开始局部裸露在地下水之上，考虑裸露层中镭衰变产生的氡扩散至煤矿开采工作面的影响。其中，水中溶解的液相氡、随水流一起迁移扩散的气相氡、涌水中由镭衰变产生的氡以及铀矿区由镭衰变产生的氡，统称为铀矿对煤矿开采面的附加氡。

图2 煤矿开采月放水量Fig.2 The average daily water release ina coal mine of every month

2.2 氡源项及运移模型

2.2.1氡源项

(1)铀矿含水层中氡浓度

铀矿采冶完毕，煤矿开始开采，铀矿含水层中镭的浓度2.5 Bq/L，氡浓度为250 Bq/L(依据某地浸矿山核素浓度监测报告)。铀矿含水层中氡的溶解系数取0.23[5]，即假设铀矿含水层中氡浓度处于饱和状态，且气液达到平衡状态即气液饱和状态，其中约81%的氡溶于水，19%氡在空气中。

(2)铀矿含水层中溶解镭衰变产生氡活度ARn：

(1)

式中，A为核素活度，Bq；λ为核素的衰变常数，a-1。

(3)铀矿含水层疏干后镭衰变产生的氡浓度

依据该地区的勘查报告[4]，铀矿床平均厚度3.51 m，铀镭平衡系数为0.86，镭氡平衡系数为0.82，矿石密度为2.08×103kg/m3，孔隙度为0.3，保守考虑，铀矿开采过程中镭并未进入水中，则估算出氡在铀矿层中的质量浓度为1.38×10-7kg/m3。

2.2.2氡运移模型

氡运移概念模型的建立主要包括4个模块：氡运移参数模块、氡源项数学模型、多孔介质(铀矿层)参数模块及模拟对象边界条件模块(有限元模型范围)，在4个模块建立的基础上运用CFD中的有限元处理器进行估算，并进行后处理。其中氡运移参数模块主要考虑研究对象岩性介质中氡射气系数、扩散系数以及由于压力差而引起的氡渗流速度；氡源项模型主要对气液两相流中氡浓度、水中溶解镭衰变产生的氡、铀矿层中镭衰变产生的氡进行估算，同时分析适用于氡在水介质和孔隙介质中的运移微分方程；模拟对象边界条件(有限元模型)主要依据地质特征及水文参数确定本次模拟对象的边界条件；多孔介质参数模块主要分析地质条件的动力学参数。氡运移模型框架图如图3所示。

图3 氡运移模型的框架图Fig.3 Frame diagram of the radon transport model

铀矿含水层中氡的迁移过程可以认为是在遵循Fick定律条件下分析含水层中自由表面氡的迁移问题。以氡向煤矿层迁移为运移方向，则溶液中的氡运移过程计算公式见式(2)～式(5)[6]。公式描述了3个过程：①氡随时间的行为；②氡在水或空气中的扩散运移；③氡在水和空气中的衰变。

(2)

(3)

(4)

J=B(Cw(0-)-αCa(0+))

(5)

式中，Cw为溶液中氡浓度，Bq·m-3；Ca为溶液表面上的气体氡浓度，Bq·m-3；Dw[5]为溶液中氡的扩散系数，0.82×10-9m2·s-1；Da[5]为气体中氡的扩散系数，1.05×10-5m2·s-1；λ为氡的衰变常数，2.1×10-6s-1；n为铀矿层的孔隙率，取0.3；J为溶液表面氡析出率，Bq·m-2·s-1；α为气体交换系数，Ostawald’s系数，无量纲，取0.25；z为介质厚度，m；h为以气液交界面为0点，水层厚度，m；H为以气液交界面为0点，空气厚度，m；B为气液两相间的氡传输速度，m·s-1；Ra为镭产生可运移氡的浓度率，Bq·m-3·s-1。

氡在多孔介质运移是基于达西定律而建立，对于多相流体，达西定律需将渗透率修正为该相的相渗透率。使用压力梯度代替无量纲量水力坡度J，故达西定律变为：

(6)

式中，p为压强，Pa；l为多孔介质厚度，即本研究中铀矿层的厚度，m；Δp为厚度为L的多孔介质上下表面压强差，Pa；ρ为地下水密度，g/cm3；g重力加速度，m·s-2；J为水力梯度，无量纲；K为渗透率，m2；μ为动力粘度，N·s/；v渗流速度，m/s。

定义穿过厚度为L的多孔介质的二次阻力系数为Kq，一般资料多半以渗流系数Kb的形式规定多孔介质材料，根据多孔介质理论，二者关系为Kq=Kbρ/2L，ρ为水的密度。不同岩层的水渗透系数一般在水平方向为10-5m3·s·kg-1，垂直方向为9×10-4m3·s·kg-1。本次研究过程中多孔介质的二次阻力系数Kq取10-4kg4·s-1。

2.2.3氡运移的边界条件

氡运移模型建立过程中，点位数据均采用铀矿层、煤矿层水文地质勘查资料[6-7]，含水层中地下水的输入、输出随时间变化，为非稳定流；水文地质参数随空间变化，为非均质含水层。考虑煤矿的放水，随着煤矿放水含水层性质由承压变为部分无压含水层。因此，地下水系统的概念模型可概化为非均质、非稳定、承压转无压地下水流系统，模型如图4所示。模型是基于流体力学计算软件(CFD)建立，是将流体试验用计算机数值模拟仿真求解的过程。CFD计算过程中基于流体三大控制方程：质量守恒、动量守恒和能量守恒，利用有限差分法将离散到模型网格节点上求其数值解。在CFD软件中进行划分网格，共有5 036 030个单元，网格质量平均值为0.826。

图4 氡渗流研究区模型Fig.4 Model diagram of the radon seepage study area

(1)入口边界(采铀区四周边界)：在铀矿含水层中加载水质流速和氡源项，方向朝向为放水口。

(2)出口边界(煤矿放水口)：在煤矿采区放水口加载开放式出口水压力，开放式出口水压力约为0 Pa。

3 铀煤叠置区致煤矿开采环境的附加氡影响分析

3.1 地下水中溶解的气液两相氡所致煤矿开采工作面的影响

按照上述煤矿开采景象，煤矿放水口处某一时刻氡和水的质量流量和流速分布如图5所示。

图5 出水口氡和水的质量流量和流速分布图Fig.5 Massflow rate and relocity distribution of radon and water at outpet

随着煤矿的开采，考虑气液两相氡在铀矿含水层孔隙介质中的迁移衰变，假设含水层中10%液相氡和100%气相氡释放到铀矿开采工作面，根据CFD模拟结果，煤矿放水区工作面的氡浓度变化情况如图6所示。

氡渗流所致煤矿开采工作面的附加氡浓度变化情况如图6所示。从图6可以看出，地下水中氡所致煤矿开采期内工作面氡活度浓度变化范围为36.75～596.24 Bq/m3，最大值出现在煤矿第6个月开采工作面，其中气相氡的贡献值在24.08～390.64 Bq/m3之间，液态氡的贡献值在12.67～238.64 Bq/m3之间。所致煤矿工作面的氡主要与地下水中气液两相氡的流速有关，在第6个月气液两相氡的流速均达到最大值，分别为2.10×10-14kg/s和8.94×10-14kg/s。另外，在前2个月液相氡所致煤矿开采区的附加氡浓度要大于气态氡的影响，主要是因为地下水含水层基本处于饱和状态。

图6 氡渗流所致煤矿开采工作面的附加氡浓度变化情况Fig.6 Variation of additional radon concentration in coalmining working surface caused by radon seepage

3.2 煤矿开采工作面涌水中溶解的镭衰变产生的氡对工作面的影响

根据上述提供的数据，铀矿采冶完成地下水修复前，地下水中226Ra的活度浓度为2.5 Bq/L，经公式(1)计算，假设水中226Ra衰变产生的222Rn 100%释放到煤矿工作面，所致煤矿工作面附加氡活度浓度在0.66～1.67 Bq/m3之间，相比上述地下水中气液两相氡所致煤矿工作面的浓度可忽略不计。

3.3 铀矿含水层疏干后铀矿区中的镭衰变产生的氡对煤矿工作面的影响

煤矿层开采过程中工作面不断放水，铀矿含水层的水位在不断下降，在煤矿层开采第3个月开始，铀矿层逐步暴露在含水层之外，直到煤矿开采至第21个月，铀矿层含水层完全疏干。铀矿层中镭衰变产生的氡气通过多孔介质进入煤矿工作面，从煤矿第3个月到21个月，源项参数见第2.2.1节，按照月度放水降低厚度进行计算，气态氡进入煤矿开采工作面的浓度变化情况如图7所示。

图7 煤矿开采中由镭衰变产生的氡扩散至煤矿开采工作面的浓度Fig.7 Concentration of radon from radium decaydiffuses to the working surface in coal mining

从图7可知：随着煤矿工作面的放水，裸露在地下水之外的铀矿层区域不断扩大，扩散至工作面的氡浓度也不断增大，工作面附加氡活度浓度在31.77～393.13 Bq/m3之间。

3.4 铀矿退役地下水未修复前所致煤矿开采工作面氡影响综合分析

根据2.1节的预测景象可知，煤矿开采工作面的附加氡浓度主要来自地下水渗流产生的气液两相氡、溶解态镭衰变产生的氡、铀矿含水层梳干过程中矿层残留放射性核素镭衰变产生的气态氡3个部分，上述3部分所致煤矿开采工作面氡浓度随开采进度的变化情况如图8所示。

从图8可以看出，煤矿工作面氡活度浓度随开采时间整体呈先升高后降低的变化规律，氡活度浓度的变化区间在263.22～645.54 Bq/m3之间。由图6可知，在1月～15月的时间内，铀矿对于煤矿开采面的附加氡浓度主要受气相氡的影响，其变化规律大致与气相氡的变化规律相同。在15月～21月的时间内，随着疏水的减少，气相氡与液相氡的浓度均较小，铀矿区逐渐裸露，铀矿中的镭会衰变产生氡，该部分氡会通过岩层中的孔隙或裂隙扩散至煤矿开采工作面，且该部分氡的浓度值变化较大，导致疏水15月之后，煤矿开采工作面的氡浓度逐渐上升。

参照《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871—2002)可知，“工作场所中氡持续照射情况下补救行动的行动水平是在年平均活度浓度为500 Bq222Rn/m3～1 000 Bq222Rn/m3(平衡因子0.4)范围内，达到500 Bq222Rn/m3时宜考虑采取补救行动，达到1 000 Bq222Rn/m3时应采取补救行动。”不考虑铀矿的影响，该矿山正常开采期间产生的井下氡活度浓度在100～500 Bq/m3之间不等。铀矿停产后地下水未修复前所致工作面氡活度浓度最高达到645.54 Bq/m3，叠加本底氡活度浓度将达到1 000 Bq/m3以上，从辐射防护最优化角度来讲，需要采取一定的补救措施。应按照现行法规要求降低氡浓度的影响，主要通过加强井下通风，严格按照有关矿山标准足时足量通风，或氡浓度很高时可采取岗位轮换等措施，减少井下工作时间。

4 结论

针对铀煤叠置的特点，以铀矿先采煤矿后采的景象为前提，分析了气液两相氡通过地下水溶质运移所致煤矿开采工作面附加氡的影响，得出如下结论：

(1)铀矿采冶完成地下水修复前，煤矿开采工作面氡浓度的控制主要考虑铀矿含水层中气液两相氡渗流、溶解镭衰变产生氡以及含水层疏干过程中裸露放射性核素镭衰变产生氡三方面的综合影响，根据预测结果对煤矿开采工作面产生附加氡活度浓度在263.22～645.54 Bq/m3之间，对照现行标准应采取相应措施进行降氡，如加大煤矿开采面的通风量、增设局部排风，对放水口进行封堵等等，还需进一步深入研究。

(2)针对铀煤叠置区的特点，建议铀矿采冶完成后首先对地下水进行修复治理，降低水中游离态放射性核素，从源头降低氡渗流对煤矿工作面的辐射影响。