阳泉矿区寺家庄井田太原组煤层气地球化学特征及成因

于振锋，郝春生，杨昌永，姚晋宝，王 维，季长江



阳泉矿区寺家庄井田太原组煤层气地球化学特征及成因

于振锋1，郝春生2,3，杨昌永2,3，姚晋宝2,3，王 维2,3，季长江2,3

(1. 山西蓝焰煤层气集团有限责任公司，山西 晋城 048204；2. 煤与煤层气共采国家重点实验室，山西 晋城 048000；3. 易安蓝焰煤与煤层气共采技术有限责任公司，山西 太原 030006)

为了研究阳泉矿区寺家庄井田煤层气地球化学特征及成因问题，系统开展了石炭–二叠系太原组主力产气煤层(8、9和15煤)煤心样品的现场解吸实验，并收集气样进行组分和碳同位素分析。结果表明：8煤含气量高于9煤，平面上15煤含气量不均匀，部分地区几乎不含气；整个解吸过程中，8煤和9煤气体组分含量及变化规律相近，CH4含量呈先增加后降低、N2含量呈先降低后升高的趋势，而15煤CH4含量呈近线性降低、N2含量呈线性增加趋势；其中，9上煤CH4体积分数为27.82%~76.12%，N2体积分数为21.49%~72.20%，15煤CH4体积分数38.15%~89.41%、N2体积分数为6.55%~61.82%；随着解吸的进行，8煤和9煤中的煤层气碳同位素13C1值总体呈增加的趋势，15煤中的煤层气13C1值总体呈现为3个逐渐增加序列，13C(CH4)与13C(CO2)变化无相关关系。研究区煤层气主要为热成因气，生物作用不明显。另外，关于煤层气组分中CH4含量低异常和N2含量高异常的原因有待进一步研究。

阳泉矿区；寺家庄井田；太原组；煤层气；碳同位素

众所周知，沁水盆地煤层气开发效果差异性较大，其中以沁水盆地南部产气量最大，而在其他区块仍然没有获得较大的突破。因此，有必要针对最有可能增产的区块进行系统研究，寻找煤层气增产的关键层位、技术与方法。

阳泉矿区寺家庄井田为典型的高瓦斯突出矿井[1-3]，该井田煤层气开发也引起国内学者的关注[4-5]。鉴于目前煤层气需求的压力不断增大，山西蓝焰煤层气集团有限责任公司抓住阳泉矿区寺家庄井田有气无法有效开采的现状，自2015年开始和煤与煤层气共采国家重点实验室合作，针对阳泉矿区寺家庄井田开展了含煤地层煤层气赋存规律研究。气体地球化学分析是煤层气成因及其赋存规律研究的重要内容。前人虽然针对研究区做了部分气体碳同位素的分析[6-7]，但气体多采集于15号煤层的生产井，同时未能获得完整的煤层气解吸过程中气体组分和同位素数据。本次研究针对蓝焰公司于2016—2018年布置的5口太原组取心井，系统开展太原组煤样现场解吸，并收集气样做组分和同位素分析，为煤层气的赋存规律研究提供地球化学依据。

1 区域地层

寺家庄井田位于沁水盆地的东北边缘。下石盒子组地层广泛分布，二叠系石千峰组，三叠系刘家沟组地层出露于本井田西缘；新生界覆于各个时代基岩之上。

石炭–二叠系上统太原组，为研究区主要含煤地层之一，以K1砂岩为基底，连续沉积于本溪组之上。全厚90.30~143.80 m，平均约110 m，主要由砂岩、泥岩、灰岩和煤层组成，含7、8、9、11、12、13、14、15和16号煤层；灰岩3~4层，K2、K3为全区比较稳定的灰岩，K4灰岩在井田东部普遍发育。本组地层岩性稳定，全区变化不大，沉积环境差异显著，自下而上由浅海相演化为海陆交互相。

2 主要煤层煤质特征

寺家庄井田太原组主要煤层为8号、9号和15号(表1)。

①8号煤层 本煤层含81和84两个煤分层。81煤位于K7砂岩下7 m左右，煤层厚度为0~2.37 m，平均0.88 m。84煤位于81煤下9.40 m左右，中东部可采，煤层厚度为0~2.10 m，平均0.92 m。2个分层均属局部可采的不稳定煤层，属中灰、中高硫、低磷煤。

表1 8煤、9煤和15煤工业分析及主要元素值

②9号煤层 本煤层含9上和9下两个煤分层。9上煤位于K4灰岩之上10 m左右，距84煤层2.50~20.80 m，平均5.57 m。9下煤层位于K4灰岩之上4 m左右，距9上号煤层1.50~9.20 m，平均4.83 m，两分层均属大部可采的较稳定煤层。属中灰、中高硫、特低磷煤。

③15号煤层 该煤层位于K2灰岩下18 m左右。煤层厚2.79~7.40 m，平均5.15 m。该煤层属于全区可采的稳定煤层。属中灰、中硫、低磷煤。

3 煤层气样品采集与测试

3.1 样品采集及测试方法

煤层气样来自于煤心解吸气，气体采集原理为排饱和盐水取气法。瓶口处留一定量饱和盐水，用以封堵收集的气体，防止气体逸散和外界发生化学交换。

为保证实验数据的准确性和可靠性，所有气体组分和气体碳同位素测试均制平行样在不同测试单位完成。其中，气体组分分别在中国石油大学(北京)石油地质实验室、山西省地质矿产研究院和煤与煤层气共采国家重点实验室测试，所用设备分别为美国Agilent 6890N、PE-XL和Agilent 7890N。气体碳同位素分别在中国石油大学(北京)石油地质实验室和山西省地质矿产研究院测试，所用设备分别为美国Thermo公司产品MAT253和delta v advantage，连接在碳同位素质谱仪上的色谱仪均为Trace GC。

3.2 煤层气含量

为了对研究区太原组煤层气含量、煤层气组分特征和碳同位素特征作详细研究，在研究区不同位置布置了5口取心井，YQ-X-01井、YQ-X-02井和YQ-X-04井位于研究区北部，YQ-X-03井和YQ-X- 05井位于研究区南部。现场解吸实验依据GB/T 19559—2008《煤层气含量测定方法)》[8]完成。煤样解吸气量测定结果如表2所示。

由表2可知：研究区北部3层煤含气量明显高于南部，南部各煤层含气量均较低，这与产气井的实际产量相一致。整体上8煤含气量高于9煤，其中84煤大于81煤，9上煤大于9下煤。15煤各井之间差异较大，反映了研究区15煤含气量的极度不均匀，部分地区几乎不含气。研究区北部81煤和84煤可以作为开发潜力层位，尤其是84煤；15煤仅在局部地区可以作为开发层位；9煤开发潜力相对较低。

表2 8、9和15煤含气量解吸测试结果

3.3 煤层气组分

为了获得详细的煤层气组分和碳同位素特征，气体采集规则为每解吸1 L气体，取一瓶气样，直至解吸完成。因8煤和9煤气体组分及变化规律相近，且与15煤截然不同，因此，本文选取YQ-X-02井9上煤和15煤进行气体组分和碳同位素特征对比分析(表3)，编号规则为煤层号加取样次，如9上-2表示9上煤所取第2回样。氮气含量高可能是因为研究区裂隙发育，煤层与地层氧化带沟通所致。

表3 YQ-X-02井9上煤和15煤部分气体组分

①9上煤 煤层的解吸数据显示9上煤层完整解吸过程中，CH4、重烃和CO2含量先增加而后逐渐降低，N2含量先降低而后逐渐增加(图1)。CH4和N2呈很好的负相关，可归为一类；重烃与CO2变化趋势相似，可归为一类。CH4、重烃和CO2含量虽然均为先增加而后逐渐降低，但并不同步。重烃和CO2含量达到最高值时，CH4含量已经开始下降，也就是说重烃和CO2达到最高阶段的时期要晚于CH4含量达到最高阶段的时期。

②15煤 15煤完整解吸过程中，CH4含量逐渐降低，N2含量逐渐增加，重烃和CO2含量整体呈降低趋势，间或有增大的情况(图2)。CH4与N2呈很好的负相关，重烃与CO2变化趋势相似。CH4、重烃与CO2最大值均出现在解吸开始阶段。

图1 YQ-X-02井太原组9上煤煤层气组分体积分数

图2 YQ-X-02井15煤煤层气组分体积分数

单组分和众多二元混合气体吸附/解吸实验证明：煤对N2、CH4和CO2的吸附性能为CO2>CH4> N2[9-16]。按照这个规律，在整个解吸过程中这3种组分含量变化应为：N2含量逐渐降低，CH4含量先增大后降低，CO2含量逐渐增大。也有学者通过研究认为多组分解吸时，往往是CH4优先解吸，但因煤级差异，也有CO2优先解吸的情况[17-18]。

研究区太原组煤主要为无烟煤，这就排除了煤级的影响。9上煤甲烷的含量变化规律符合前人研究揭示的规律，但N2和CO2含量变化与前人研究的普遍规律不同。15煤CH4、N2和CO2的含量变化均与前人研究揭示的规律不同。9上煤和15煤各组分解吸上的差异反映了不同组分的解吸规律还与煤储层中各组分含量及煤岩本身性质有关，这3个组分均有优先解吸的可能。

3.4 煤层气碳同位素

气体碳同位素值(13C1)是判识天然气成因、类型和演化程度的最有效的方法之一[19-21]，影响煤层气13C1的因素可以归纳为成因类型和后期作用两大类[22-24]。成因类型包括热力分馏和微生物分馏，后期作用影响主要包括解吸–扩散、CO2同位素交换和溶解分馏[25-30]。本文主要探讨煤层气的成因类型和解吸–扩散作用对煤层气13C1同位素的影响，因此需要校正溶解分馏作用。溶解分馏作用主要表现为流动的水把气体中13CH4溶解带走[22,31]，使剩余的煤层气变轻，12CH4在CH4中所占比例增加。研究区太原组含水层为灰岩层，煤层几乎不含水，因此溶解分馏效应可以忽略。因8煤和9煤气体同位素特征变化规律相近，且与15煤截然不同，依然以YQ-YY井9上煤和15煤为例进行分析(表4)。

由表4可以看出，随着解吸的进行9上煤层CH4碳同位素值总体呈增加趋势，这是因为煤对13C1的吸附能力强于12C1；15煤CH4碳同位素值总体呈现为3个逐渐增加的序列，可能是因为15煤的煤层气除自身形成外还存在多期异源气。9上煤层CO2碳同位素值整体变化不明显，间或出现13C值变大的现象；15煤层CO2碳同位素值呈减小趋势。以上结果表明：CH4碳同位素变化与CO2碳同位素变化无相关关系，反映出CO2碳同位素交换作用对本区CH4碳同位素的影响较弱。戴金星等[23]认为，在CO2含量低的情况下CO2和CH4的碳同位素交换作用小，即使CO2含量高，这种交换作用也非常有限，本文研究结果与其结论相一致。

表4 YQ-X-02井9上煤和15煤煤层气碳同位素

对CH4—CO2碳同位素的煤层气成因进行分类(图3)，由图4可知，各煤层的数据点均落于热成因区内，CH4和CO2的13C并没有明显的正相关性，反映了研究区各煤层生物作用对煤层气影响不明显(次生生物成因气中CH4和CO2的13C具有正相关性。

图3 8、9和15煤煤层气基于CH4–CO2碳同位素成因分类(据文献[32]，修改)

4 结论

a. 8煤、9煤和15煤为研究区石炭–二叠系太原组主力产气煤层，整体8煤含气量高于9煤，其中84煤大于81煤，9上煤大于9下煤。各煤层气井之间15煤差异较大，反映了研究区15煤含气量的极度不均匀，部分地区几乎不含气。

b. 在完整解吸过程中，8煤和9煤气体组分及变化规律相近，且与15煤截然不同。随着解吸的进行，8煤和9煤中CH4、重烃和CO2含量先增加而后逐渐降低，N2含量先降低而后逐渐增加。重烃和CO2达到最高阶段的时期要晚于CH4。15煤CH4、重烃和CO2含量逐渐降低，N2含量逐渐增加。

c. 随着解吸的进行，8煤和9煤13C1值总体呈增加的趋势，二氧化碳13C值整体变化不明显；15煤层13C1值总体呈现为3个逐渐增加序列，二氧化碳13C值呈减小的趋势。

d. 研究区太原组煤层气主要为热成因气，13C1变化与13C(CO2)变化无相关关系，反映了生物作用不明显。

e. 研究区煤层气组分中CH4体积分数出现低异常(9上煤为27.82%~76.12%，15煤为38.15%~ 89.41%)；N2体积分数出现高异常(9上煤为21.49%~ 72.20%，15煤为6.55%~61.82%)，其异常原因有待进一步研究。

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Genesis and geochemical characteristics of coalbed methane from Taiyuan Formation in Sijiazhuang mine field of Yangquan mining area

YU Zhenfeng1, HAO Chunsheng2,3, YANG Changyong2,3, YAO Jinbao2,3, WANG Wei2,3, JI Changjiang2,3

(1. Shanxi Lanyan CBM Group Co.,Ltd, Jincheng 048204, China; 2. State Key Laboratory of Coal and CBM Co-Extraction, Jincheng 048000, China; 3. Yi’an Lanyan Coal and CBM Co-Extraction Technology Co. Ltd, Taiyuan 030006, China)

In order to study the geochemical characteristics and the genesis of CBM of Sijiazhuang mine field in Yangquan mining area, the in-site desorption test of coal core samples from the main gas-producing seams(seams 8, 9 and 15) from Permo-Carboniferous Taiyuan Formation was carried out systematically, gas samples were collected to conduct component and carbon isotope analysis. The results indicated that the gas content of seam 8 was higher than that of seam 9, on the plan the gas content of seam 15 was uneven, in some parts there was almost no gas. During the whole desorption, the gas component content and the variation regularity of seams 8 and 9 were similar, CH4content increased firstly and then decreased, N2content showed the trend of decreasing firstly and then increasing, while the CH4content of seam 15 showed the trend of nearly linear decline and N2content showed the trend of linear increase. The CH4volume fraction of seam 9upwas 27.82%~76.12%，N2volume fraction was 21.49%~72.20%. The CH4volume fraction of seam 15 was 38.15%~89.41%, the N2volume fraction was 6.55%~61.82%. With the process of desorption, the carbon isotope13C1of seams 8 and 9 showed generally the trend of increase, the overall13C1of seam 15 appeared as three series of gradual increase. There was no correlation in the variation of13C(CH4) and13C(CO2)。The CBM in the study area was mainly thermogenetic gas without obvious biological action. In addition, for the low CH4content and high N2content in the CBM components, further study is needed.

Yangquan mining area; Sijiazhuang mine field; Taiyuan Formation; CBM; carbon isotope

Natural Science Foundation of Shanxi Province(2015012003，2016012012)；Science and Technology Major Project of Shanxi Province(MQ2015-02)

于振锋，1986年生，男，山西晋城人，工程师，从事煤层气勘探工作. E-mail：yzf860206@sina.com

于振锋，郝春生，杨昌永，等. 阳泉矿区寺家庄井田太原组煤层气地球化学特征及成因[J]. 煤田地质与勘探，2019，47(3)：91–96.

YU Zhenfeng，HAO Chunsheng，YANG Changyong，et al. Genesis and geochemical characteristics of coalbed methane from Taiyuan Formation in Sijiazhuang mine field of Yangquan mining area[J]. Coal Geology & Exploration，2019，47(3)：91–96.

1001-1986(2019)03-0091-06

P618.11

A

10.3969/j.issn.1001-1986.2019.03.015

2018-05-25

山西省自然科学基金项目(2015012003，2016012012)；山西省科技重大专项项目(MQ2015-02)

(责任编辑 范章群)