煤矸石淋滤液中污染物在GCL中的扩散性能

董兴玲，董书宁，周振方，王强民，刘 基



煤矸石淋滤液中污染物在GCL中的扩散性能

董兴玲1,2，董书宁1,2，周振方1,2，王强民1,2，刘 基1,2

(1. 中煤科工集团西安研究院有限公司，陕西 西安 710077；2. 陕西省煤矿水害防治技术重点实验室，陕西 西安 710077)

为验证土工合成黏土衬垫(Geosynthetic Clay Liners，GCL)作为煤矸石处置场衬垫层建设材料的可行性，采用垂直式双筒扩散装置进行室内扩散试验，研究了煤矸石淋滤液中典型污染物Zn2+、Mn2+和SO2– 4在人工钠化膨润土GCL中的扩散性能，使用有限层法模拟软件POLLUTE V7对污染物随时间变化的曲线进行拟合，确定3种污染物在人工钠化膨润土GCL中的扩散系数。研究结果表明，污染物在GCL中的扩散系数低于它们在传统压实黏土衬垫层中的扩散系数，从而能更有效地控制煤矸石淋滤液中污染物在GCL中的扩散迁移行为。

煤矸石淋滤液；土工合成黏土衬垫；扩散性能；重金属；硫酸盐

在煤炭开采和洗选过程中会产生大量的煤矸石，其排放量约占煤炭年产量的10%~15%[1]。据统计，露天堆放的煤矸石，其累积堆存量已经超过60亿t，且每年还在以数亿吨的速度不断增长[2]。煤矸石，特别是含硫量高的煤矸石，在长期露天堆积时，由于受到风化和降水淋溶的作用，会发生一系列的物理、化学和生物反应，进而形成煤矸石酸性淋滤液[3-4]。酸性淋滤液不断向外迁移，不仅污染矿区周围的地表水和土壤，还可以通过各种水力联系进入地下水环境，从而对矿区周围的地下水造成严重污染[5]。

为了降低煤矸石淋滤液对矿区周围环境的影响，通过在煤矸石处置场底部铺设衬垫层，减少淋滤液入渗到地下水环境，被认为是最有效可行的方法[6]。煤矸石处置场底部衬垫层通常由黏土材料建造，然而在大多数矿区周围很难获取能够满足质量要求的黏土资源，如果采取黏土外运的方式，衬垫层的建设成本将急剧上升。在此情况下，可以尝试采用土工合成黏土衬垫(Geosynthetic Clay Liners，GCL)作为煤矸石处置场的底部衬垫层。GCL是否可以作为煤矸石处置场的衬垫层取决于其截污性能大小，要对截污性能进行量化和评价，必须明确污染物在GCL中的迁移行为。目前，已有的研究主要关注各种污染物在GCL中的对流迁移过程，很少有研究涉及污染物在GCL中的扩散性能。事实上，当GCL用作防渗层时，由于上部存在巨大的荷载，GCL的渗透系数往往极低，此时分子扩散过程才是污染物向外迁移的主要方式[7-8]。为此，拟分析煤矸石淋滤液中重金属和硫酸盐在GCL中的扩散迁移行为，以期为GCL用于煤矸石处置场衬垫层提供理论依据和技术支撑。

1 研究背景

1.1 土体中的扩散现象

菲克(Fick)于1855年提出，溶质在溶液中的扩散现象与物理学中的热传导类似，并以此提出了分子扩散定律：单位时间内通过单位面积的溶质与溶质浓度在该面法线上的梯度成正比，可以用式(1)表示：

式中d表示分子扩散通量，ML–2T–1；为有效孔隙度；0为溶质在自由溶液中的扩散系数，L2T–1；表示浓度梯度；为渗流方向；负号表示溶质扩散的方向和溶质浓度增加的方向相反，即物质是由高浓度向低浓度的地方迁移。0可以由式(2)确定：

式中为通用气体常数，8.314 J/(mol∙K)；为法拉第常数96 485 C mol–1；||为离子化合价的绝对值；0为极限的离子传导率，其值在无限稀溶液中达到最大且随温度的升高而增大。

需要指出的是，式(1)只适用于扩散过程已达到稳恒状态，即∂∂与时间无关。在其没有达到稳恒条件下进行测定时，应考虑使用Fick第二扩散定律，见式(3)。

式中e为溶质在土体中的扩散系数，其往往小于溶质在纯水中的扩散系数(0)。因为在土体中，溶质的扩散迁移还受到孔隙弯曲度(e)、溶液黏滞度()以及负电荷所引起的阻滞作用()等多种因素的影响。S. R. Olsen等[9]将溶质在土体中的扩散系数表示为：

式中为容积含水率；为扩散的宏观平均路径，而e为溶质的实际迁移路径。由于上式的复杂性和实际测定困难，所以自20世纪80年代后关于扩散系数多采用式(5)表示[10]：

式中为弯曲因子，它表征的是载有溶质的流体在孔隙介质中运移时，其路径的弯曲程度。溶质在纯水中的扩散系数(0)可以通过化学手册查得；但土体的弯曲因子无法通过文献获得。所以，溶质在土体中的扩散系数，需要通过试验进行测定。

1.2 扩散系数求解

废弃物处置场的淋滤液从处置场不断通过扩散的方式经过黏土衬垫，并进入到底部砂砾透水层。在实验室内，可以通过图1所示的扩散筒(示意图)对污染物在衬垫层中的扩散过程进行描述。

图1 双筒扩散装置示意图(修改自C. D. Shackelford[11])

在上筒中注入含有污染物的溶液，在下筒中注入去离子水，并保证不存在水头差。由于上筒中污染物的浓度比下筒中污染物的浓度高出许多，所以污染物在浓度梯度的作用下不断向下扩散。随着试验的持续进行，上筒中污染物浓度不断降低，而下筒中污染物浓度持续升高。根据质量守恒定律，上、下筒中污染物的浓度变化可以分别用式(6)和式(7)表示：

式中0为上筒污染源中污染物的初始浓度，ML–3；r为污染源溶液高度(单位面积污染源的体积)，L；t()为时刻进入到衬垫层中污染物的量，ML–2T–1；c为每次溶液分析时从上筒污染源取出的溶液体积(单位面积、单位时间)，LT–1。

式中b0为下筒中污染物的初始浓度，ML–3；b为下筒高度(单位面积下筒的体积)，L；t()为时刻进入到下筒中污染物的量，ML–2T–1；c为每次溶液分析时从下筒中取出的溶液体积(单位面积、单位时间)，LT–1。

在试验时，定期从上筒和下筒中取出少量溶液(3 mL左右)，测定其中污染物的浓度。以时间为横坐标，以浓度变化为纵坐标绘制图。随后，使用POLLUTE V7软件对试验数据进行拟合，便可以确定污染物的扩散系数。POLLUTE V7(加拿大GAEA公司)是一种半解析解软件，是计算污染物扩散系数的经典软件。通过调整扩散系数，使模拟曲线与试验数据逐渐接近，当模拟曲线与试验数据最大程度接近时，此时所输入的扩散系数即为污染物在GCL中的扩散系数。

2 试验材料和方法

2.1 土工合成黏土衬垫层

试验所用GCL购自国内某土工合成材料制造商。该GCL的上表面为非织造土工布，下表面为塑料扁丝编织土工布，通过针刺法将人工钠化膨润土夹封在两层土工布中。本研究选择由人工钠化膨润土制成的GCL进行试验，因为这种GCL的价格偏低，在国内其使用范围较天然钠基膨润土GCL要广的多。试验所用GCL中人工钠化膨润土的基本性质和矿物组成见表1和表2。

表1 GCL试样的基本性质

表2 试验用膨润土的基本性质

根据D. E. Daniel等[12]的方法进行GCL扩散试样制备。制样时，在大块方形GCL样品上标记出直径为101 mm的圆，然后沿着圆周用刻刀割开GCL上表面的非织造土工布，为防止GCL内膨润土洒落，用洗瓶向割开的缝隙内注入少量蒸馏水，使膨润土水化粘结。随后，使用刻刀将GCL下表面的塑料扁丝编织土工布割断。将圆形GCL试样取出，并称重(其总质量减去水化时所用的1/2蒸馏水质量，即为GCL的质量)。在GCL圆周4个不同位置测定GCL厚度，取平均值作为GCL的厚度。

2.2 扩散溶液

将一定量分析纯ZnSO4和MnSO4溶于去离子水，配制模拟煤矸石淋滤液。选择Zn2+、Mn2+以及SO2– 4作为研究对象，是因为它们是煤矸石淋滤液中广泛存在的污染物。使用浓度为12.0 mol/L的浓硫酸将模拟淋滤液的pH调整至2.0±0.2，并测定配制后溶液中Cl–的质量浓度。溶液的基本性质见表3。

表3 扩散溶液的基本性质

注：Cl–为控制性离子，溶液配制后测定其质量浓度。

2.3 扩散试验

使用垂直式双筒扩散装置(Double Reservoir Method)进行扩散试验(图2)。扩散装置上筒盛装煤矸石淋滤液、下筒盛装脱气去离子水。使用水头调节杆调节下筒中去离子水的水头，以消除上、下筒之间的水头差，避免对流作用发生。参照C. B. Lake[8]、R. Rowe[13]、R. J. Lorenzetti[14]和S. Paumier[15]等人的研究，使用定体积法测定各污染物在GCL中的扩散性能。定体积扩散是指在整个试验过程中GCL的体积不发生变化的一种扩散系数测定方法。因为在试验过程中受到侧壁限制作用，GCL试样在水平方向上尺寸(直径)不会发生变化；因此，只要GCL的纵向尺寸(厚度)始终维持不变，GCL的体积便可以保持恒定。

在GCL的上、下两端从内到外依次放置滤纸和不锈钢多孔板，随后将其一起安装到扩散装置中，使用水化膨润土将GCL试样与扩散装置侧壁之间的空隙填满。调整拉杆长度，预留0.8 cm高度，供GCL膨胀。前期预备试验结果表明，在无荷载自由膨胀状态下，使用煤矸石淋滤液对GCL试样进行浸润时，其膨胀厚度在0.84 cm左右，所以预留高度不能超过此值，否则，在试验过程中GCL与上筒间不能形成紧密接触，容易发生渗漏。当GCL用作煤矸石处置场衬垫层时，随着煤矸石的逐渐填入，GCL所受的上部荷载必然随之增大，而上部荷载的增大将促使GCL的厚度减小，因此要研究煤矸石淋滤液中污染物在不同厚度GCL中的迁移行为[16]。

图2 扩散装置示意图

随后，使用脱气去离子水(De-ionized，De-aired water)对GCL进行预水化，预水化方法参照C. B. Lake[8]和V. Norotte[17]的方法进行。预水化时，通过水头调节管将脱气去离子水缓慢注入到扩散装置的下筒中，驱动去离子水从下筒向上筒流动，待去离子水流过GCL并使其完全水化后，停止向下筒中注入脱气去离子水。将水位调节管中的水头维持在特定位置。向扩散装置的上筒中注入脱气去离子水，其水头与水位调节管中水头相同。随后，定期从上、下筒中各取3 mL溶液，使用离子色谱仪分析所取溶液中Na+、K+、Mg2+、Ca2+、Cl–、SO2– 4、NO– 3和F–的质量浓度。取出后，补充同样体积的脱气去离子水。当上、下筒溶液中离子的质量浓度相同时(连续3次测定质量浓度相差10%)，停止预水化。

将上筒中的脱气去离子水移出，注入500 mL模拟煤矸石淋滤液，调整液位调节管中的水头，使上、下筒中无水头差，确保筒中无对流传输作用发生[13]。随后，定期从上、下筒中抽取3 mL溶液，使用原子吸收分光光度仪和离子色谱仪分别测定所取溶液中Zn2+、Mn2+、SO2– 4和Cl–的质量浓度(Cl–是非吸附性离子，在本研究中作为控制离子存在)；向上、下筒中注入3 mL去离子水，以维持筒中溶液体积恒定。绘制污染物质量浓度随时间变化曲线。

随后使用POLLUTE V7对扩散装置上筒中污染物随时间变化曲线进行拟合，计算污染物在GCL中的扩散系数。对于吸附性污染物，在衬垫层中扩散时容易受到吸附作用的影响，因此在使用POLLUTE V7软件计算Mn2+、Zn2+和SO2– 4的扩散系数时，必须输入上述污染物达到吸附平衡时的分配系数d，分别为9.3 mL/g、9.0 mL/g、0[18]。而Cl–在土体中的吸附性很小，可忽略其吸附性，不需要测定其分配系数[19]。

3 结果分析

3.1 重金属和硫酸盐在GCL中的扩散性能

图3—图6所示为Zn2+、Mn2+、SO2– 4以及Cl–在扩散装置上筒中质量浓度随时间的变化趋势。

图3 源溶液中Zn2+质量浓度随时间变化趋势及拟合结果

图4 源溶液中Mn2+质量浓度随时间变化趋势及拟合结果

同时，图中还给出了使用POLLUTE V7拟合的污染物质量浓度变化曲线，计算结果见表4。

图5 源溶液中SO2– 4质量浓度随时间变化趋势及拟合结果

图6 源溶液中Cl–质量浓度随时间变化趋势及拟合结果

如表4所示，Cl–的扩散系数为6.0´10–10m2/s，这一数值与C. B. Lake[8]和R. Rowe[13]等测定的Cl–扩散系数(1.3~3.7)´10–10m2/s相比偏大。本研究中Cl–的扩散系数偏大，是因为所用GCL具有较大的孔隙比(本研究中GCL的孔隙率为4.1，而C. B. Lake等研究中孔隙率为1.1~3.6)。C. B. Lake等指出，GCL的扩散系数与其孔隙比呈线性正相关。S. Paumier[15]等在研究中也提到，污染物在GCL中的扩散系数与GCL的孔隙比有直接关系，孔隙比越大，扩散系数越大。

Zn2+、Mn2+和SO2– 4的扩散系数分别为0.2´10–10m2/s、0.16´10–10m2/s和1.3´10–10m2/s。需要指出的是，在水溶液中，Mn2+的扩散系数高于Zn2+，但在本研究的GCL中，Mn2+的扩散系数要低于Zn2+。离子半径的不同是产生这一现象的主要原因：Zn2+的离子半径为74 pm，较Mn2+的离子半径67 pm大，对于同价离子，离子半径越大其表面电荷密度越小，所受膨润土引力便越弱，其扩散速度就越快。

将污染物在GCL中的扩散系数与其在压实黏土衬垫层中的扩散系数进行比较后(表5)可以发现，各污染物在GCL中的扩散系数要比它们在压实黏土衬垫层中的扩散系数小得多。这一结果表明，GCL比压实黏土衬垫层能更有效地阻隔污染物的分子扩散。GCL中主要含有膨润土，遇水后迅速膨胀，由于受到两侧土工织物的限制，水化后的膨润土成为了致密的污染物阻隔屏障。与压实黏土衬垫层相比较，这种屏障不仅具有更小的可供污染物扩散的截面积，其可供污染物迁移的孔隙往往也更加曲折。

表4 污染物在衬垫层中的扩散系数及分配系数

注：a. 阴离子，认定其分配系数为0；b. 数据来自Y. H. Li和S. Gregory[20]。

表5 污染物在GCL和压实黏土衬垫层中的扩散系数

注：Cl–为控制性离子。

3.2 扩散系数预测

通过扩散试验可以测得各类污染物在GCL中的有效扩散系数(e)，但试验中使用的污染物(特别是重金属)容易对人体和实验室环境造成危害。另外，由于重金属容易被膨润土吸附，导致其在GCL中的迁移速度较慢，所以扩散试验往往需要持续较长时间，耗费大量人力物力。根据式(5)，污染物在土体中的有效扩散系数(e)可以通过其在水中的自由扩散系数(0)和土体的弯曲因子()相乘求得[25-26]。各种污染物在水中的自由扩散系数(0)可以通过查找化学手册或已发表文献得到，所以只要sssp得到土体的弯曲因子()便能够获得污染物在土体中的扩散系数。对于所有离子，土体的弯曲因子()都是一样的，因此考虑使用Cl–来确定GCL的弯曲因子，再将土体弯曲因子()与化学手册中所查得的污染物自由扩散系数(0)相乘，计算其他污染物在土体中的有效扩散系数。Cl–无毒，便于实验室操作；另外，Cl–不易被膨润土吸附，在GCL中的迁移速度较快，可以缩短试验时间。

表6中所列为本研究中实测污染物的扩散系数和通过计算得到的扩散系数。可以看出，通过计算所得污染物扩散系数比实测污染物扩散系数大的多。显然，通过自由扩散系数和GCL的弯曲因子计算其他污染物扩散系数的方法并不可行。因为除了弯曲因子以外，还有其他因素，如电荷平衡、阴离子排斥等多种因素影响污染物的扩散过程，而这些因素在上述计算中都没有考虑。因此，为获得污染物的扩散系数，必须开展室内试验。

表6 计算扩散系数与实测扩散系数

注：a. 水温25℃时各离子在纯水中的自由扩散系数；b. 采用式(5)计算。

4 结论

a. 使用有限层法模拟软件POLLUTE V7对煤矸石淋滤液中污染物随时间变化的曲线进行拟合，确定了3种污染物在人工钠化膨润土GCL中的扩散系数：Zn2+、Mn2+和SO2– 4在GCL中的扩散系数分别为0.2´10–10m2/s、0.16´10–10m2/s和1.3´10–10m2/s,它们在GCL中的扩散系数低于其在传统压实黏土衬垫层中的扩散系数，因此能够更加有效地控制污染物的扩散迁移行为。

b. Mn2+的扩散系数要低于Zn2+，离子半径的不同是产生这一现象的原因：Zn2+的离子半径为74 pm，较Mn2+的离子半径67 pm大，对于同价离子，离子半径越大其表面电荷密度越小，所受膨润土引力越弱，其扩散速度越快。

c. 煤矸石淋滤液中污染物在GCL中的扩散系数不能通过自由扩散系数(0)和GCL的弯曲因子()求得，电荷平衡、阴离子排斥等多种因素均会影响污染物的扩散过程。

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Diffusion ability of contaminants of coal gangue leachate in geosynthetic clay liners

DONG Xingling1,2, DONG Shuning1,2, ZHOU Zhenfang1,2, WANG Qiangmin1,2, LIU Ji1,2

(1. Xi’an Research Institute Co. Ltd., China Coal Technology and Engineering Group Corp., Xi’an 710077, China; 2. Shaanxi Key Laboratory of Coal Mine Water Hazard Prevention and Control Technology, Xi’an 710077, China)

To verify the feasibility of geosynthetic clay liners(GCL) as liners material for coal gangue impoundment, diffusion tests were conducted with vertical double reservoir method to determine the diffusion ability of heavy metals(Zn2+、Mn2+) and sulfate from coal gangue leachate in GCL-S(Sodium-activated bentonite), and POLLUTE V7 based on finite layer method was used to draw the fitting curve of pollutant changing with time in the diffusion device, which calculated the diffusion coefficient of contaminants in GCL. The data show that the diffusion coefficient in GCL was lower than that in compacted clay liners, so GCL could control the diffusion and migration of pollutants more effectively.

coal gangue leachate; geosynthetic clay liners; diffusion ability; heavy metals; sulphate

Tiandi Science and Technology Co. Ltd. Science and Technology Innovation Venture Capital Special Project(2018-TD-MS073)；National Key R&D Program of China(2017YFC0804103，2016YFC0501104)；National Natural Science Foundation of China(41807221)；Science and Technology Innovation Fund of Xi’an Research Institute of CCTEG(2015XAYMS21)

董兴玲，1982年生，女，山东枣庄人，博士，助理研究员，从事矿区水环境保护与生态修复方面的研究工作. E-mail：dongxingling@cctegxian.com

董兴玲，董书宁，周振方，等. 煤矸石淋滤液中污染物在GCL中的扩散性能[J]. 煤田地质与勘探，2019，47(3)：124–129.

DONG Xingling，DONG Shuning，ZHOU Zhenfang，et al. Diffusion ability of contaminants of coal gangue leachate in geosynthetic clay liners[J]. Coal Geology & Exploration，2019，47(3)：124–129.

1001-1986(2019)03-0124-06

X52

A

10.3969/j.issn.1001-1986.2019.03.020

2018-08-24

天地科技股份有限公司科技创新创业资金专项项目(2018-TD-MS073)；国家重点研发计划项目(2017YFC0804103，2016YFC0501104)；国家自然科学基金项目(41807221)；中煤科工集团西安研究院有限公司科技创新基金项目(2015XAYMS21)

(责任编辑 周建军)