楚科奇海表层海水颗粒物组成与来源

于晓果 雷吉江 姚旭莹 朱继浩 金肖兵

0 引言

北冰洋为北美大陆和欧亚大陆环抱，是相对封闭的大洋，通过弗拉姆海峡（Fram Strait）和白令海峡与大西洋和太平洋连通；边缘海发育，陆架区占整个北冰洋面积的50%。楚科奇海是北冰洋的边缘海之一，南部通过白令海峡与太平洋的白令海相通，北部为楚科奇海台和加拿大深海平原，西部为东西伯利亚海，东部为美国阿拉斯加和波弗特海（Beaufort Sea）。楚科奇海是太平洋海水进入北冰洋的必经通道，表层洋流主要有来自太平洋的营养物质丰富的暖盐流及东西伯利亚海、拉普捷夫海（Laptev Sea）和喀拉海（Kara Sea）携带大量淡水和陆源物质的穿极流。北冰洋海域每年3月海冰覆盖面积最大，9月最小［1］。楚科奇海域季节性为海冰所覆盖，海冰7月开始消融，12月份完全被海冰覆盖［2］。

随着全球气候变化的加剧，近30年来，北极地区海冰终年覆盖区正在减少，低纬度地区的无冰期延长。同时，由于全球变暖，陆地的风化侵蚀作用增强，输入北冰洋中的陆源物质也在增加。进入新世纪以来，随着人们对北极地区环境生态变化的重视，先后有多个国家在北冰洋进行专项调查与研究。如2002年美国科学基金会资助的以全面了解楚科奇海／波弗特海的生态系统现状为目标的陆架-盆地相互作用项目（Western Arctic Shelf-Basin Interactions，SBI）；俄罗斯与美国合作开展了长期海洋生物普查（The Russian-American Long-term Census of Marine Life，RUSALCA），以及白令海峡环境观测（Bering Strait Environmental Observatory，BSEO）等项目。中国也于1999年开始了北极环境的综合考察，至今已进行了5次。在上述一系列综合考察与研究项目中，悬浮颗粒物的组成、来源与归宿都是其重要的研究内容。在这些研究中，颗粒物的有机碳、氮含量及其同位素组成和C／N比值，通常被用来判识有机质来源、输运与沉积过程，初级生产力及碳循环。Magen等［3］和 Nagel等［4］分别对加拿大北冰洋的波弗特海—阿蒙林湾（Beaufort Sea-Amundsen Gulf）地区以及喀拉海区鄂比河（Ob River）和叶尼塞河（Yenisei River）河口区与陆架区的颗粒物组成、来源与归宿进行了研究，认为虽然有东西伯利亚和育空（Yukon River）河的陆源物质输入，楚科奇海域有机碳源的贡献者主要为海洋有机质。科学家通过不同季节悬浮颗粒物组成与生物地球化学特征的差异，研究从陆架到北冰洋盆地区的有机碳输运以及海冰的初级生产力及其对碳循环的贡献［5-8］。此外，近10年来，海冰在北冰洋生物地球化学循环及其沉积过程中的作用，越来越受到人们的关注［9-11］。

中国科学家自20世纪90年代末开始北极海洋生物、海洋化学及海洋地质学方面研究，在楚科奇海域浮冰区夏季短期颗粒有机物通量［12］、浮游植物的种类与分布［13］、初级生产力、颗粒物的有机通量［14］、表层沉积物的生源组成与来源［15-17］以及北极现代与过去的气候变化［18］等方面取得了丰硕的成果。无论国内还是国外，因受考察区域的限制大多数研究集中于北冰洋陆架与河口区，75°N以北地区的研究较少见到。

本研究选取中国第五次北极科学考察所采集的楚科奇海域和北冰洋核心区11个站位（其中75°N以北的站位5个）表层海水中的悬浮颗粒物样品，对颗粒物浓度、显微组成、有机碳、氮含量及其同位素组成进行了分析，对颗粒物质的组成、来源及其海冰携带物（包括冰藻）对表层海水颗粒物的贡献进行了探讨。

1 材料与方法

1.1 颗粒物样品的采集与保存

样品来自中国第五次北极科学考察，采集时间为2012年7月中旬和8月底至9月初（表1）。7月楚科奇海区进入夏季，海冰覆盖范围逐步由南向北缩小，采集的样品包括 R02、CC2、CC5、CC7、R04和R05站，其中R05站处于冰区边缘。8月底至9月初北极处于海冰覆盖面积最小时期，采集站位包括ICE01、ICE05、SR18、SR15和 M01站，其中 ICE01站是第五次北极考察到达的最北点（86°47.994′N），为海冰覆盖区，ICE05站、SR18站和SR15站处于海冰边缘区，M01站处于开阔水域（图1）。

表1 楚科奇海及北冰洋核心区海域表层海水悬浮体浓度Table 1.The concentration of suspended particles of the Chukchi Sea and central Arctic ocean

滤膜选用直径为47 mm，孔径为0.7μm的Whatman®玻璃纤维滤膜（GFF）。称量前将膜置于马弗炉中450℃灼烧4 h，以去除有机质。

采用PALL过滤器，以抽滤的方式现场富集水体中的颗粒物质，过滤海水量一般为4 L。去离子水淋滤3次，每次20 mL，以去除盐分。过滤后的滤膜（悬浮颗粒物样品），平放于滤膜盒中冷冻（－20℃）保存。称量前滤膜冷冻干燥。

采用梅特勒X5电子天平称量滤膜（过滤前和过滤后），称量天平精度为0.01 mg。

公司辩称，因经营状况不好，公司做出了精简人员的决定。在此前提下，公司与成锐就调整其工作岗位和工资标准进行了协商，但双方未达成一致，故公司依法与其解除劳动合同。公司同意支付成锐2017年67个小时的延时加班费1406元，但不同意向其发放十三薪和住房补贴等费用。原因是其主张没有事实和法律依据。

1.2 扫描电镜与能谱分析

扫描电镜为ZEISSULTRA 55型，配备OXFORD X-MAX 20能谱仪；激发电压15 kV，Pt镀膜。分析由国家海洋局海底科学重点实验室完成。

1.3 颗粒物有机碳、氮含量及其同位素分析

1.3.1 样品前处理

称量后的滤膜，用分析纯浓度为36.5%盐酸，在玻璃质密闭容器中熏蒸24 h后，去离子水淋滤至中性，以去除其中的无机碳酸盐。将处理后的滤膜移至干净的培养皿中，冷冻干燥后待测。

1.3.2 碳、氮含量及其同位素分析

图1 采样站位与海流分布（灰色箭头线为表层流［19］）Fig.1.Location of stations sampled and distribution of currents（gray arrow-line representing surface current［19］）

Thermo NE1112型C N元素分析仪，经Conflo III与Delta Plus AD同位素质谱分析仪连接，在线进行样品分析。分别用USGS-24、GBW4408和IAEAN1标准物质对实验室钢瓶CO2和N2气进行标定。碳同位素以PDB国际标准为参考标准。选取20%的分析样品进行平行样分析，平行样分析双差δ13C和δ15N分别＜0.2‰和＜0.3‰。对于异常数据点，则采取了加做平行样品分析的方法，以确认分析数据的可靠性。分析由国家海洋局海底科学重点实验室完成。

2 结果

2.1 悬浮颗粒物浓度

研究区内悬浮颗粒物的浓度范围为0.56—4.01 mg·L－1，具有冰区边缘浓度高，近岸区浓度高于远海区的特点。陆架区近岸的R02、CC2、CC5和CC7与处于陆架区远海区的R04站，颗粒物浓度差别明显，冰区边缘的R05站颗粒物浓度是开阔水域R04站的2.5倍。陆坡区和北冰洋核心区的样品，除处于开阔水域的M01站外，均处于冰区边缘，具有高的颗粒物浓度，反映了海冰携带物和近岸陆源物质输入对海水表层颗粒物的贡献（表1）。

2.2 悬浮颗粒物显微组成

对研究区内陆架区、陆坡区以及北冰洋核心区的R02站、CC7站、R05站、SR15站、M01站和ICE05站的颗粒物进行了扫描电镜和能谱分析，以直观了解颗粒物的显微组成。结果表明，研究区表层海水中颗粒物主要由结构保存完好的完整生物个体（藻类）、生物碎片、陆源碎屑矿物颗粒和黏土矿物组成。陆架区与陆坡区和北冰洋核心区的颗粒物组成差别明显。陆架区的R02、CC7站和R05站生物颗粒含量高，藻类种类较为丰富，个体大多＜20μm，见有盘状、串珠状、柳叶状、球形等，大部分生物个体表面细微结构保存完好，展示了原地生活的特征。颗粒物中还含有部分陆源碎屑矿物颗粒和黏土矿物（图2a－2h）。

冰区边缘的ICE05站与SR15站颗粒物含量高，主要以陆源碎屑矿物为主，含有部分黏土矿物。碎屑矿物大小混杂，颗粒棱角分明，具有海冰携带搬运的特点。生物颗粒含量低，种类少，且多为碎片。完整个体即有直径＞40μm表面粘有细小颗粒的盘状硅藻，也有直径＜5μm细微结构保存完好的球状藻类；还见有放射虫个体及碎片。陆坡区开阔水域的M01站，颗粒物总体浓度低，与ICE05站相比，碎屑颗粒含量低，含有部分黏土矿物，生物颗粒含量相对高，完整的生物颗粒个体大（图2i－2p）。

图2 表层海水颗粒物扫描电镜照片.（a）—（h）为陆架区，（i）—（p）为陆坡及北冰洋核心区Fig.2.SEM photo of suspended particles.（a）—（h）Shelf area；（i）—（p）Slope aera and core aera of Arctic Ocean

2.3 悬浮颗粒物的有机碳、氮含量及同位素组成

但是，如果考虑颗粒物的浓度，单位体积海水中的颗粒TOC含量具有冰区边缘高，开阔水域低的特点；而TN的含量则展示了陆架区与北冰洋核心区相当，陆坡区（除SR15站外）低的特点（表2）。

颗粒物的有机碳、氮同位素组成具有非冰区的有机质相对富含13C和15N的特点，δ13C和δ15N的分布范围分别为：－23.29‰—－26.33‰ PDB和6.14‰—7.78‰；冰区边缘的有机质中12C和14N相对富集，δ13C和 δ15N的分布范围分别为：－26.93‰— －27.78‰ PDB和 3.65‰—4.84‰。这些数据与前人在相邻海域研究的结果相符［3，20-22］。

研究区颗粒物样品，无论是TOC含量和TN含量，还是其同位素组成都具有较好的相关性（图3a，3b），δ13C和 δ15N相关系数 R为0.928，TOC与TN的相关系数在剔除异常点 SR15站后，R为0.926。表明这些参数受相同的因素控制，总氮基本上可以代表有机氮，无机氮含量低，或者在去除无机碳的过程中一同被从颗粒物中移除。这种现象与该区及北冰洋 Yermak海台［23］和楚科奇海域［16］表层沉积物中，TOC与TN，δ13C和δ15N相关性较差、沉积物中无机氮含量较高明显不同；而与喀拉海和加拿大北冰洋海区水体中的颗粒物研究结果相似［3-4］。

表2 楚科奇海域表层海水颗粒物有机碳、氮含量及其同位素组成Table 2.TOC，TN，C／N ratio and isotopic composition of suspended particles

图3 颗粒物有机碳、氮含量及其同位素组成相关关系Fig.3.Relationship between TOC and TN，and their isotopic composition

虽然SR15站的颗粒物浓度与同处陆坡区的SR18站相近，但其颗粒物的有机碳、氮含量明显高于陆坡及北冰洋核心区的其他站位。为消除分析和颗粒物样品在滤膜上非均匀分布引起的误差，该样品分别对TOC和δ13C、TN和δ15N进行了5平行和2平行测试，TOC和 δ13C的范围值分别为：26.2%—28.9%（平均 27.9%），－27.6‰—27.9‰PDB（平均 －27.8‰ PDB）；TN和 δ15N的范围值分别为：1.15—1.21，3.56—3.75，表明分析结果误差在允许范围内，颗粒物在滤膜的分布基本均一（表3）。

表3 SR15颗粒物样品TOC、TN及其同位素组成平行分析结果Table 3.Parallel analysis of TOC，TN and their isotopic composition in SR15 suspended particles

3 讨论

有机碳、氮同位素及C／N比值通常被用来指示有机质的潜在物源分布、环境变化，追溯各种生物地球化学过程。一般来说，海洋浮游生物的δ13C值为－19‰— －25‰ PDB，δ15N值为 4‰—6‰，C／N比值是7—10；湖相藻类的 δ13C值为 －25‰—－30‰PDB；陆生 C3植物的 δ13C约为 －27‰ PDB，C4植物的δ13C约为－14‰ PDB，高等植物的C／N比值一般＞20，最高可达50以上；细菌等物质C／N比值分布为2—5。自然界中δ15N组成变化范围较大，海洋有机质通常具有比陆源有机质更高的δ15N值。由于北冰洋海域特殊的自然地理环境，与其他大洋相对隔离，海冰覆盖时间长，河流输运的陆源有机质以及生活于海冰内的冰藻对海水中悬浮颗粒物的贡献具有重要意义。同时，由于陆地植被、河流营养盐供给等生物地球化学条件的差异，拉普捷夫海、喀拉海与波弗特海的C／N比值及其有机碳、氮同位素组成差别明显［3-4］。

北冰洋海域影响海洋浮游植物（包括海冰中藻类）生长最重要的控制因素是表层海水的营养盐含量和光照度［6，9］。研究表明海洋中浮游生物的有机碳、氮同位素组成，与表层海水中营养盐的利用密切相关，通常浮游植物偏向吸收12C和14N。在营养物质受到限制的情况下，生物代谢过程中发生的同位素分馏会加大，使得浮游生物体内的13C和15N含量增加［9，16，18，23-24］。

3.1 悬浮颗粒物来源

一般来说，海洋中初级生产者浮游动植物的碳、氮同位素组成特征与水体中无机营养盐的碳、氮同位素组成密切相关。在北冰洋，开阔水域颗粒物的δ13Corg介于 －26‰— －21‰ PDB之间，δ15NTN介于3.5‰—10.6‰之间［9，23］。据俄美 RUSALCA第 2次联合航次的调查数据显示，表层海水颗粒物的δ13Corg东西伯利亚海为－24.5‰ PDB，楚科奇海介于－22.2‰— －23.4‰ PDB［21］。

研究区内无论是有机碳、氮同位素组成，还是C／N比值的分布，都可以分为陆架区（A）和陆坡与北冰洋核心区（B）2组（图3），颗粒有机质的来源具有混合特征。A组颗粒物的有机质中TOC和TN含量较高，δ13C和δ15N值较重，表明其中海洋自生有机质相对含量较高，含有一定比例的陆源有机质。而B组有机质TOC和TN含量较低，特别是TN含量，明显低于A组颗粒物，δ13C和δ15N值相对轻，展示了陆源有机质占绝对优势的有机质组成特征。该结果与扫描电镜观察结果，陆架区颗粒物中海洋浮游藻含量高，而陆架区与北冰洋核心区则以陆源颗粒为主的结果一致。

值得注意的是R05和SR15站颗粒物的有机碳、氮含量及其同位素组成。R05颗粒物的有机碳、氮同位素组成具有陆架区的样品特征，TOC与TN含量相对较低，与陆坡区和北冰洋核心区的样品相似。这可能与该站处于冰区边缘（采样时间为2012年7月20日，海冰处于融化期），且此时海洋浮游生物刚刚开始生长有关。同时由白令海峡输入的太平洋海流，由于南部非冰区浮游生物的消耗使其营养盐含量降低［15，25］，限制了海洋浮游生物的生长，致使该站位颗粒物中有机质含量相对低，而碳、氮同位素组成偏重。此外，这也反映了生活于海冰中的藻类等生物体对颗粒物的贡献（详见下文）。

SR15站颗粒物的C／N比值明显高于研究区的其他站位，TOC与TN的相关性亦远离其他样品的相关趋势，而颗粒物的δ13C与δ15N值相关性与其他样品一致（图3）。因此，该站颗粒物有额外的有机碳输入。SR15站位于陆坡边缘，根据北冰洋洋流分布（图1），源自东西伯利亚海、拉普捷夫海和喀拉海的穿极流流经此处，该洋流携带了大量的淡水和陆源物质输入北冰洋。Nagel等［4］研究结果显示，1999年和2000年夏天采集的喀拉海表层海水悬浮颗粒物 δ13Corg值介于 －25.2‰— －31.0‰ PDB，与水体的盐度密切相关，水体盐度越低，δ13C值越轻。拉普捷夫海颗粒有机质的 C／N比值为11.7—29.2，喀拉海为 11.7—17.5［3］；这些分析数据均与 SR15站具有可对比性，推断SR15站颗粒物中高含量的陆源有机质可能来自此洋流。

3.2 海冰对颗粒物的贡献

研究区表层海水颗粒物的来源主要包括河流输运的陆源物质、无冰区的大气飘尘、表层海洋生物活动形成的生源物质，以及由海冰携带的冰筏颗粒物质及生活于海冰中的藻类。近年来的研究表明，在海冰融化过程中，冰区边缘海冰、水体与底栖生物间相互作用增强。海冰融化，不仅导致表层海水淡化，海洋浮游植物开始生长，同时还向水体中释放生物体，为远洋和底栖动植物提供额外的食物［10］。楚科奇海域海冰融化时向水体中释放了数量可观的浮游植物有机质，它们既为浮游植物的繁盛提供了种子，也为浮游动物和底栖生物提供了营养物质［6］。本研究中，处于楚科奇陆架冰区边缘的R05站表层海水悬浮颗粒物浓度高，悬浮颗粒物中藻类丰富，细微结构保存完好（图2a－2h），推测与海冰融化释放出的生物体有关。而对于高纬度的陆坡区和北冰洋核心区来说，冰区边缘的颗粒物则主要源自海冰携带的、破碎的生物碎屑，碎屑矿物与黏土矿物（图2i－2p），活的生物体含量低。Tremblay等［9］对北冰洋高纬（75°N—80°N）地区的 Kane盆地的研究结果也表明，冰藻对海洋生物体的贡献很少。

悬浮颗粒物的碳同位素组成同样反映了生活于海冰中的藻类对颗粒有机碳的贡献。由于营养成分的限制，生活于海冰中的藻类与生活于水体的藻类相比 δ13C值明显偏重［9］，在 SBI项目调查区，2002年春季水体与海冰中颗粒物的δ15N值分别介于：5.2‰—12.6‰和 6.1‰—13.5‰之间，差别不明显；而 δ13Corg值前者为 －26.1‰— －22.4‰，后者为－25.1‰— －14.2‰，明显轻于海冰中颗粒物［6］。冰区边缘R05站颗粒物的δ13C值比相邻开阔水域R04站重约3‰；而陆坡区和北冰洋核心区冰区边缘站位的颗粒物δ13C值比开阔水域略重，δ13C值差别＜0.9‰，亦反映冰藻对于陆架区颗粒物的贡献显著，而陆坡区和北冰洋核心区贡献小。

4 结论

楚科奇海域表层海水颗粒物浓度具有陆架高于陆坡，冰区边缘高于正常海水区的特点。陆架区颗粒物中有机质含量高，藻类微细结构保存完好，具有原位保存的特点；陆坡区和北冰洋核心区有机质相对含量低，碎屑矿物、黏土矿物和生物碎片含量高，具有海冰搬运的特征。

研究区表层颗粒物有机质来源具有海陆混源特征，陆架区以海洋浮游生物为主，含有部分陆源有机质；陆坡区与北冰洋核心区则以陆源有机质为主。

海冰携带物对研究区的颗粒物具有重要贡献。在陆架区海冰的融化释放了大量生物体进入水体；而在陆坡区和北冰洋核心区，海冰释放进入水体的颗粒物则以碎屑矿物、黏土矿物和生物碎屑为主，生物体较少。

致谢 感谢中国第五次北极科学考察队后甲板作业组的队友在采样过程中给予的帮助，感谢南北极环境综合考察与评估专项CHINARE-03-02项目组同行在讨论过程中给予的启发和帮助，感谢审稿专家在论文评审过程中给予的建议与意见，他们的帮助使本文进一步完善和提高。

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