基于激光诱导荧光法的同轴射流火焰中羟基自由基、甲醛、发热率与一氧化氮的二维可视化测量

陈晓丽，金 川，苏秋成，蒋利桥

(1.中国科学院 广州能源研究所，广东 广州 510640；2.中国科学院 可再生能源重点实验室，广东 广州 510640；3.广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室，广东 广州 510640；4.中国科学技术大学 纳米学院，江苏 苏州 215123)

平面激光诱导荧光法(planar laser induced fluorescence, PLIF)燃烧场参量二维成像测量主要面向燃料的高效清洁燃烧利用领域，可广泛用于氢气、碳氢燃料、含氧替代燃料、汽油、柴油、煤油与航空燃料等的燃烧反应动力模型验证、燃烧装置中火焰结构表征、湍流与燃烧不稳定性机理揭示，以及真实发动机内燃烧过程诊断等研究.在燃烧基础理论模型验证、新型燃烧技术开发，以及先进燃烧装备研制中发挥着关键作用[1-2].该方法能够测量火焰中关键中间组分的二维分布，如羟基自由基OH-PLIF、CH-PLIF和一氧化碳CO-PLIF等，已经在各种标准火焰、燃烧器、激波管甚至光学发动机中获得了广泛的应用[3].

在进行单一组分场测量的同时，国外的科研机构还开发了基于PLIF的多参量同时测量，如开展OH-PLIF与甲醛CH2O-PLIF同时测量，以及开展氢自由基与CH2O的同时测量，再利用所测量得到的两个组分荧光信号进行代数运算间接测量火焰中发热率(heat release rate，HRR)分布，实现HRR的间接测量[4-6].由于CH2O组分的激发波长和检测范围均比较广，国内外目前测量CH2O时采用的激发和检测波长并不统一[4-7].因此，为实现HRR的PLIF测量，通常需要两套不同激光光源及成像系统共同工作来实现，增加了设备投入与操作复杂性.火焰中一氧化氮(NO)的分布是研究者普遍关心的另一个重要参量，NO-PLIF测量通常采用单独的KrF激光器产生的250 nm左右波长激光源实现[8].该方法缺点是KrF激光系统只能进行NO单一组分的测量，无法兼顾其他参量测量.目前，基于PLIF技术的燃烧场多参量测量还处于探索发展阶段，国际上近几年才集中开展了利用PLIF系统同时开展OH、CH2O和HRR测量的相关工作，且测试对象侧重湍流火焰.国内如国防科技大学[9]与天津大学内燃机重点实验室[10]也开展了同时测量OH和CH2O的研究，这些均是基于两套以上激光器及探测系统实现.目前，国内外对利用同一套PLIF系统开展OH、CH2O、HRR和NO多参量测量研究工作开展的很少.

本研究对现有的一套燃烧场PLIF测试系统进行功能拓展，在不增加激光器和探测器的情况下，将单一组分OH二维成像测量PLIF系统扩展为可进行CH2O、HRR和NO的多参量二维成像测试平台.功能升级后的测试系统形成了新的多参量的燃烧场激光测试平台，有助于对燃烧场特性开展更全面激光诊断研究，在燃料清洁、高效燃烧利用研究中发挥关键作用.

1 燃烧场多参量PLIF测试系统的建立

1.1 燃烧场多参量PLIF测试装置的搭建

图1为实施改造的燃烧场多参量PLIF测量装置示意图.图2为实验系统实物图，实验系统共用Nd:YAG激光器、染料激光器[图3(a)所示]和像增强型CCD(ICCD)相机等大型设备.激光器分别产生激发OH、CH2O和NO的光源，荧光信号分别由ICCD相机系统记录，通过对OH与CH2O荧光信号进行代数运算获得HRR，最终实现扩展的CH2O、HRR和NO三个物理量的二维测试.系统中的OH-PLIF为系统已有功能，本次扩展需要增加CH2O、HRR和NO三个参量的二维测试功能.

图1 基于激光诱导荧光的OH、CH2O、NO和HRR测量装置示意图

图2 实验系统实物图

通过设计光路和搭建系统平台实现该方案，然后，进行燃烧场多参量PLIF测试系统在同轴射流燃烧试验台上的验证.燃烧场多参量PLIF测试装置新增加的配件与材料包括:(1)用于对激发CH2O、NO产生荧光信号的激光光源进行光谱分析的高分辨率光纤光谱仪2台，如图3(b)所示，它们的联用可覆盖波长范围为200～800 nm，最高分辨率为0.3 nm.(2)NO-PLIF专用染料泵子系统，包括染料泵、染料盒及对应染料.(3)CH2O与NO荧光信号检测专用窄带滤波片,如图4所示.(4)激光系统光路元件.

图3 关键设备

1.1.1 CH2O-PLIF测试模块搭建

火焰中CH2O的测量采用355 nm波长激光激发，该波长激光由系统的Nd:YAG激光器直接输出，通过分光镜及片光整型后引入待测火焰区，激发产生荧光信号通过CH2O检测专用滤波片配合ICCD进行二维成像.激发波长及荧光检测波长范围确定需要进行波长检测，硬件上通过添加光谱仪、升级分光镜、滤波片实现了技术升级改造.通过改造激光测试平台光路并搭建测试系统，然后进行火焰中单一CH2O组分的激光诱导荧光测试.

1.1.2 NO-PLIF测试模块搭建

火焰中NO测量需要更改激发光源波长，现有染料激光器具备该功能的扩展条件，NO-PLIF专用染料泵和检测滤波片如图4所示.通过更换染料种类和供给系统，在现有355 nm泵浦输入激光光源条件下，可以调谐染料激光器输出波长为226 nm光源.通过将226 nm光源引入火焰反应区，产生的荧光信号由对应NO滤波片和ICCD相机检测形成二维分布测量.研究中需要确定NO的激光波长与选用染料，通过选择合适的染料及供给系统，进行染料系统更换和光路调整，然后开展火焰的NO-PLIF测量.

图4 NO-PLIF专用染料泵和检测滤波片

1.1.3 同轴射流火焰装置研制

研制了先进的同轴射流火焰燃烧装置，如图5所示.同轴射流燃烧器形成的火焰具有轴对称二维火焰结构特征，特制的中心喷嘴高于多孔板出口使得火焰测试区高于壁面，可以有效减少壁面激光散射与反射信号对测量结果的干扰.同时，同轴射流火焰具有高的稳定性，非常适合于燃烧场多参量的测量.

图5 同轴射流火焰燃烧器

1.1.4 HRR测试方法建立

建立了基于PLIF测量火焰中HRR的方法，通过火焰中[OH]×[CH2O]的PLIF测量来间接测量HRR的分布特征.在现有OH-PLIF测量系统基础上，结合本项目扩展后的CH2O-PLIF测试，分别由OH和CH2O的PLIF测量来实现HRR的间接测量.本部分技术改造，需要对测试软件及获得结果图像进行数据的后处理完成.

1.2 正丁烷/空气同轴射流火焰多参量PLIF测试应用实例

1.2.1 激发光源特性

OH-PLIF测试光源由Nd:YAG激光器产生的355 nm波长经过染料激光器倍频后输出283 nm附近激发，检测波长为(307±10) nm，该功能PLIF系统已经具备.CH2O-PLIF测试采用355 nm波长激发，这个波长可以直接利用Nd:YAG激光器的输出实现，检测波长为可见光范围大于390 nm(高通滤波片).用于NO-PLIF测试时激发光源需要将355 nm泵浦光源在染料激光器内实现波长转换，通过替换染料循环系统，输出226 nm波长的激光，NO荧光信号检测波长为(250±10) nm.光谱仪检测到的三个关键组分的激发波长特性如图6所示，其中各个小图对应为放大后的波长半高宽(FWHM).光源波长检测结果表明与文献[6, 8]使用波长一致，可以实现本文需要的对应组分PLIF测量.试验中对泵浦光源能量进行检测，结果如图7所示，355 nm Nd:YAG激光器输出能量在经过30 s后比较稳定.

图6 用于OH/CH2O/NO-PLIF测试的激光光源光谱特性

图7 Nd:YAG激光器输出能量监测结果

1.2.2 自发光OH*, OH-PLIF、CH2O-PLIF、HRR和NO-PLIF测量

在分别调整好的OH、CH2O与NO激发光源条件下，分别对同一火焰开展了多参量的PLIF测量.图8分别为同轴射流正丁烷/空气预混火焰的直接拍照(a)、自发光OH*信号(b)、OH-PLIF(c)、CH2O-PLIF(d)、HRR(e)和NO-PLIF(f)的测量结果.

图8 正丁烷火焰的测量结果(当量比Φ =1.1，流速Umix=1.6 m/s)

特别值得注意的是，OH*自发光与OH-PLIF分布完全不同，OH*高信号值区域远小于OH-PLIF区域.由于OH-PLIF云图反映了火焰高温区域位置，因此，OH轮廓锋面为火焰高温反应开始位置，同时燃烧后高温烟气区域也存在大量的OH基团，因此，OH-PLIF图像轮廓明显大于直接拍照OH*化学发光区域.由于CH2O的生成与消耗主要在低温区域进行，新增功能CH2O-PLIF测量结果图可以清楚反映火焰内低温氧化反应进行区域，且CH2O分布范围较窄，位于完全无反应的未燃气与高温反应OH-PLIF信号分布图像之间.因此，结合OH-PLIF与CH2O-PLIF测量，可以完整地把握燃烧反应的低温与高温反应两个阶段特性，极大扩展了现有单一OH-PLIF测量对火焰结构的观测能力.

HRR是火焰结构的另一重要参数，表明了燃料燃烧氧化反应放热的释放位置及速度，通过[OH]×[CH2O]信号的归一化处理，可得到HRR的云图[图8(e)].由HRR的分布特征可以看出，HRR分布是一个很窄的区域，且分布也不均匀，在OH大量存在的高温反应区，HRR值很低，几乎无放热反应.对于火焰热释放率表征，以往研究中主要采用OH*、CH*自发光以及基于激光诱导荧光的[OH]×[CH2O]和[H]×[CH2O]这几种.对于碳氢燃料/空气预混层流火焰，OH*和CH*均能较好反映热释放产生区域和峰值位置[11-12]，对于湍流预混火焰，[OH]×[CH2O][5]和[H]×[CH2O][6]也能表征热释放率的位置.由于采用燃料类别和燃烧装置不完全一致，火焰对象也完全相同，因此，对本文测量结果与上述方法做直接量化比较存在困难.仅从我们的实验结果来看，OH*信号区域与[OH]×[CH2O]标示的发热率区域有所不同，[OH]×[CH2O]标示的热释放率轮廓范围更小，而OH*的高亮度部分也不能与[OH]×[CH2O]结果完全重合，特别是火焰根部位置OH*信号值较强，而[OH]×[CH2O]值在火焰根部区域很小.

热态火焰中NO-PLIF测试结果如图8(f)所示，由于火焰中NO绝对浓度较低(通过烟气分析仪在线取样测量得到NO浓度低于15 mg/Nm3)，且NO-PLIF信号受高温影响而降低，测量得到的NO-PLIF信噪比降低，但是仍然可以清楚分辨出火焰中NO分布轮廓，NO主要分布在火焰高温区域.

燃料当量比与混合气流量显著影响火焰结构，图9为增加了燃料当量比和燃料速度的OH-PLIF、CH2O-PLIF与HRR分布测量结果.随当量比和流速的增加，火焰的高度明显增高(图9与图8比较)，同时，由于大当量比下富燃料火焰的扩散热不稳定性属性，在轴线上火焰顶部产生了熄火现象，火焰锋面轮廓出现断裂.直接拍照[图9(a)、(b)]与OH-PLIF分布[图9(c)]直观给出这一火焰结构，但CH2O-PLIF火焰轮廓是完整的[图9(d)]，表明低温氧化反应仍然继续进行.此外，HRR分布特征[图9(e)]也随燃烧条件相应变化，HRR峰值位置整体上移.

图9 正丁烷火焰的测量结果(当量比Φ =1.6, 流速Umix=2.0 m/s)

2 结论

经过对装置系统的研发，在现有OH-PLIF燃烧场多参量PLIF测试系统基础平台上升级改造，扩展了燃烧场PLIF测试系统的CH2O、HRR和NO三个测量功能模块.其中利用同一套PLIF系统，开展同轴射流火焰中发热率PLIF测量为国内首次.将PLIF多参量测量系统与同轴射流燃烧实验台结合，实现了同轴射流火焰中利用同一套PLIF系统进行OH、CH2O、HRR和NO 4个参量的测量，该扩展后的PLIF系统可开展多种燃料的不同伴流气氛下的燃烧场测试，能丰富火焰结构测试数据.此外，NO-PLIF功能升级的实现，为热态燃烧场中的NO分布提供直接二维成像测量手段，相比与以往在线多通道烟气分析仪测量，克服了测量时间滞后和大量数据采集耗时耗费的缺点，可实现快速测量整个二维场.该测试系统可进一步广泛用于各种火焰结构测试及污染物NO产生机理分析，为燃烧反应动力学模型及火焰结构理论研究提供了有力实验数据支撑.