基于SPECS生产的分子束外延设备样品加热平台的改进

时间：2024-07-28

马智锟

(兰州大学物理科学与技术学院，甘肃兰州 730000)

分子束外延(简称MBE)技术是一门基于真空蒸发发展起来的晶体生长技术，其工作原理是在超高真空条件下，把由束源炉热蒸发产生的原子或分子束射到被加热的清洁衬底上而生成薄膜，使射束按化学配比进行结晶外延生长.MBE技术的主要特点是生长速率慢且可控，到达衬底的射束流量可以很容易地对单层的增殖进行调节，因此可以生长几埃到几十埃厚度的超薄单晶膜.相比其他技术，例如液相外延(LPE)和化学蒸气沉积(CVD)法，MBE单晶生长时衬底温度较低(一般在450～600 ℃)，因而主晶格和掺杂物质的整体扩散被大大降低, 控制掺杂比较容易，只要生长的晶体界面清晰，就可以制备不同元素的多层薄膜和超晶格结构.同时，MBE还可装配如膜厚仪或扫描隧道显微镜(STM)等多种表面和薄膜分析仪器进行原位观测[1-6].因此,MBE技术已成为晶体生长动力学、表面物理研究、制备半导体器件、开发新材料的有力试验方法.

1 SPECS公司的分子束外延设备概括及样品加热测温系统的问题

1.1 SPECS公司的分子束外延设备概括

MBE技术始于上世纪70年代，当时国外有少数如法国Riber公司、德国Omicron公司、德国MBE—Komponenten公司有能力生产研制MBE设备.中国科学院物理研究所和半导体研究所当时也联合研发了MBE设备，但生产研发水平与世界仍有很大差距[7-8].近十年来，MBE技术以其独特的优点在多方面取得了令人瞩目的发展，兰州大学物理科学与技术学院利用自身优势，以高频磁性技术为应用背景，Ⅲ-V族半导体材料及磁性薄膜材料为研究对象，建立了分子束外延实验室，于2009年购入了一台由德国SPECS公司生产的MBE设备(405万人民币)，于2010年完全安装调试完成，投入使用.该设备真空系统由干泵、分子泵、离子泵及钛升华泵联合组成，主腔体极限真空可达到1×10-8Pa.这套MBE系统共配置了两个高温束源炉(最高加热温度2 000 ℃)、一个低温束源炉(最高加热温度1 400 ℃)、一个电子束蒸发源和一个等离子氧源，共计5个源，适合制作各种金属和氧化物薄膜.同时，还装配膜厚仪、反射高能电子衍射仪和STM，可直接对样品进行原位观测.

1.2 样品加热及测温系统存在的问题

样品台位于分子束外延设备试验腔体内部，理论加热温度上限为1 000 ℃.进行试验时，需将样品衬底固定于样品架上，然后使用传送杆送至样品台进行试验.在试验过程中，需要对样品衬底进行加热，此时加热温度是决定试验结果的一项重要参数，所以如何准确测量到样品衬底的实际温度和对温度的精确控制，便成了决定此项参数的重点.

1.2.1 样品台测温系统在实际使用中的问题

该设备对于样品架上样品的测温采用的是红外测温的方法.如图1、2所示，将红外测温仪固定在实验腔体底部预留的玻璃观察窗处，透过透明的玻璃观察窗将红外光束直接对准样品架上的样品进行测温，再通过与红外测温仪数据线连接的电脑，将温度信息显示在特定的测温软件中.

图1 分子束外延设备实验腔体主体图Fig.1 Main body drawing of experimental chamber of MBE

图2 样品台放大图Fig.2 Enlarged drawing of sample stage

红外测温仪测温虽然具有测温速度快、精度高、灵敏度高等优点，但也有缺点[9-10].一是，相对光亮或者抛光的金属表面对红外测温的温度读数影响较大.二是，当红外测温仪与被测物间有障碍时，会影响温度的测量.三是，测温仪使用一段时间后，镜头上会积留灰尘，如不定期清洁镜头表面，则会造成测温仪所示的温度低于被测目标的实际温度.四是，红外测温仪必须定期标定，这样才能正确显示出被测目标的温度.如果所用的测温仪在使用中出现测温超差，则需退回厂家或维修中心重新标定[11-12].上述缺点中的部分因素将直接影响该设备的使用.

在我们的试验中，样品衬底除了有如硅这类半导体或者非金属材料外，还要涉及到很多如钽这类金属材料.这些衬底表面都非常光洁，在具体的试验中不但出现过测温不准的例子.而且在束源炉靶中的靶材被高温蒸至衬底表面时，会有一些残留在腔体中，时间较长则会沉积在红外测温仪所在的玻璃观察窗上.如果沉积物不定期清洁，会影响红外测温仪的实际测温效果.而每次开腔清洁观察窗玻璃费时费力，会严重破坏设备内真空，需要重新对设备进行反复烘烤，极大降低了设备的使用效率.

1.2.2 样品台加热系统在实际使用中的问题

样品台中的样品架是通过安装于底部的竖排加热丝(加热丝排列如图3所示)，对样品架上的衬底样品进行热辐射式的加热，如图4所示.这种热辐射的加热方式存在很大的热损耗，即加热丝温度与样品表面温度存在很大的差别.在实际试验过程中，有时衬底所需加热的温度较高，比如我们在做砷化稼单晶的生长试验时，衬底需要加热至600 ℃进行除气，随后保持在520～560 ℃之间，这已经达到加热丝上限温度，而样品表面的温度还未达到试验的理想温度.此外，加热丝加热是通过设备顶部与加热器接口连接的一个直流电源来控制，直流电源只能手动调节输出的加热电流为定值，无法根据温度高低而自动调整输出电流的大小，也极易造成控温不准确，影响试验结果.

图3 加热丝排列方式Fig.3 Arrangement of heating wires

图4 样品台加热方式示意图Fig.4 Schematic diagram of heating mode of sample stage

2 对SPECS分子束外延设备加热平台的改进

基于以上问题，我们对该设备样品台的加热及测温方式进行增强改进.

2.1 对样品台加热方式的增加改进

因为该设备使用的样品架均为钼、不锈钢等具有良好导电性的金属材质，所以采用对样品架直接通电流进行加热的方式.

改进方案如下：对加热器接口进行改进，把原来只有两个接线柱的接口换成4个接线柱的接口,如图5所示，其中两个接线柱用于接加热丝控制电源，另两个接线柱接测温热电偶.

图5 加热器接线柱接口图Fig.5 Connector of heater terminal

将热电偶装于绝缘的陶瓷套管内，通过接口一直连接到样品台上，直接接触样品台，如图6所示.热电偶选用WRe5-26型电偶，这种电偶具有测温精度高、测温范围大(0～2 300 ℃)、在真空中不易挥发等优点[13-14].去掉样品台大量竖排加热丝，改为将加热丝直接连接在样品台两侧，在样品台、样品架和加热丝之间形成电流回路，使样品加热方式改为直接电流加热.

图6 样品台改造后详图Fig.6 Detailed drawing of improved sample stage

还可将原来用于加热的直流电源加热器的接口换成4个接线柱的接口，使连接测温电偶的两个接头空闲即可.这是考虑到如果所做样品的衬底需要快速加热以及在试验中需要快速变温的情况，仍可以用直流电源手动调节进行加热，再配合测量温度相对灵敏的红外测温仪使用.

2.2 对测温控温方式的增加改进

新增比例积分微分(PID)精密控温装置对样品加热台进行测温和控温.PID 控温利用PID 调节原理，其控制规律为比例、积分、微分控制，即根据系统的误差量，利用比例、积分、微分算法，计算出控制调节量，以实现对系统的控制.PID控制测温应用非常的广泛，其控制方式在线性时不变的基础上限制到三个自由度，具有控制原理简单、使用方便、适应性强等特点，且具有较高的性价比[15-16].

使用具有PID精密控温的温控器，将加热丝和电偶通过四接头接口连接到精密控温控制器上，可直接对加热进行精确的温度控制和测量.同时，还保留了原有的红外测温仪及温度显示软件，可以配套使用.

2.3 改进效果

通过此方法对样品台加热和测温方式进行改进，可以很好的增强原有样品台的加热测温系统.如果试验样品需要恒温性好或温度较高的加热方式，比如在做砷化稼单晶的生长试验时，衬底需要加热至600 ℃进行除气时，可以采用PID精密控温加热系统，另外红外测温可作为辅助观察.如果试验样品需要温度的快速变化，则可以采用原有的直流电源加热样品台和红外测温仪测温的方式.

2.4 实例

样品台加热和测温系统改进后，在对Mn2基Heusler合金的Mn2FeAl的制备试验中，先对MgO(001)衬底化学清洗，然后放入MBE沉积室的样品台，在600 ℃的温度下对衬底加热1 h，以去除表面氢氧化物.冷却到300 ℃后，在衬底上沉积了一层厚度为约1 Å的Fe的缓冲层，并在500 ℃下退火20 min以获得光滑的表面.分别在衬底温度为300、400、500 ℃时，按Mn2+XFe1-XAl (x=-0.25，0，0.25)在衬底表面外延生长薄膜，膜厚在30 nm.最后在衬底温度500 ℃时外延一层3 nm的Al以防止氧化[17].在处理衬底和Mn2FeAl外延生长中，对样品台控温测温精度要求很高，采用PID精密控温加热系统对衬底进行加热.而在衬底快速升温的过程中，采用直流加热红外测温的方式.因为样品台加热和控温的改进，我们才能在试验中利用反射高能电子衍射仪(RHEED)观察到衬底在不同温度下，生长的Mn2FeAl薄膜会呈现不同的晶体结构.

在GaAs衬底上外延HgCdTe薄膜的试验中，通常先外延一定厚度的CdTe缓冲层，CdTe缓冲层的生长温度一般在270 ℃左右，此时采用热电偶测温和PID控温的方法，可以更准确地控制衬底表面生长温度.除了使用热电偶控制衬底温度外，还利用红外测温仪监测生长过程中表面温度的变化.试验中发现，当衬底温度通过热电偶恒定在某一温度开始生长CdTe薄膜材料后，红外辐射测温仪测得的温度并不是恒定不变的，而是逐渐减小，经过较长一段时间才能稳定下来.所以，通过该试验不仅可以研究薄膜的生长，还可以研究不同薄膜外延生长与测温系统的变化关系，这为分子束外延实验室的科研领域开辟了新的研究方向.