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环境空气中氡的监测方法

时间:2024-08-31

李先杰

(核工业北京化工冶金研究院,101149)

0 前言

氡及其子体对人产生的辐射剂量,占天然辐射源产生的总辐射剂量的50%以上。氡的危害最早是在对铀矿矿工的健康影响中显现出来的,其记录可以追溯到16世纪中欧厄尔士(Erz)山区一些矿工患有一种异常的致命的肺部疾病,当时称其为“施内贝格矿山病”,患者一般死于进矿工作15~25年之后。1913年阿恩斯坦(Arnstein)将“施内贝格矿山病”确诊为“初期肺癌”[1]。1924年路德维格(Ludweig)和洛伦森(Lorenser)报道施内贝格矿井空气中氡浓度高达15~570 kBq/m3,并认为是矿工高发肺癌的致癌因素[2]。这个观点在氡的辐射防护方面具有里程碑的意义。1951年贝尔在美国联邦政府公共卫生调查局的支持下调查了科罗拉多高原铀矿井下辐射环境,提出矿工吸入含氡和氡子体的空气后,肺部辐射剂量几乎全部来自氡子体的α辐射贡献[3]。从此氡及氡子体的辐射防护得到了世界各国与国际组织的高度重视。

氡也是导致居民肺癌发生的原因之一,是仅次于吸烟的诱发肺癌的第二大因素。自20世纪70年代末开始,发达国家对环境氡特别是室内氡浓度水平进行了大量的调查。美国国家科学院(NAS)估计美国每年约5 000~20 000例肺癌死亡与氡有关[4]。因此,1990年以来各国都相继制定了室内氡的干预行动水平,国际放射防护委员会(ICRP)65号出版物《住宅和工作场所222Rn的防护》建议行动水平在200~600 Bq/m3。2005年公布了一项关于欧洲9个国家的氡致肺癌危险研究,此项研究明确地证明了室内高水平氡的照射有导致肺癌的危险,而且在英国现行的行动水平200 Bq/m3以下,肺癌的危险仍在增长[5]。世界卫生组织(WHO)将氡及其子体列为了19种致癌物质之一,并于2009年发表《WHO室内氡手册》。鉴于低水平氡照射下的肺癌危险仍在增长,ICRP在2010年又颁布了第115号出版物《氡及其子体肺癌危险与关于氡的声明》,将氡致肺癌的危险度提高了约2倍。

随着我国经济的发展和居民住房面积的扩大,建材等引起的室内环境氡问题已越来越突出。自1995年开始,我国相继颁布了GB/T 16146—1995《住房内氡浓度控制标准》(2015年修订为GB/T 16146—2015《室内氡及其子体控制要求》)、GB 16356—1996《地下建筑氡及氡子体控制标准》、GB 50325—2001《民用建筑工程室内环境污染控制规范》(2020年修订为GB 50325—2020《民用建筑工程室内环境污染控制标准》)和GB/T 18883—2002《室内空气质量标准》等控制氡的国家标准,对一些居室内和地下建筑内的高氡浓度水平进行干预。环境空气中氡与氡子体的测量和控制得到了迅速的发展,各种新的测量方法和仪器被开发应用。本文较系统地介绍了国内常用的环境(住宅和工作场所)空气中氡的测量方法和仪器,简要叙述了方法的原理、仪器的适用范围、注意事项和测量质量的保证措施等。

1 环境氡浓度测量

随着人们对氡的认识的深入,以及对氡危害的日益重视,测氡的方法和仪器也在不断完善和提高。在经典静电计法的基础上,相继建立了多种测氡方法与仪器,它们大致可以分为三类:瞬时测量方法、连续测量方法和累积测量方法及相关仪器。按采样方法还可分为主动测量、被动测量和联合测量等。测量氡的方法虽然很多,但每种方法也都有其适用的范围和局限性。环境中的温度、湿度和气压等因素都会对测量结果造成影响。而且由于自然界中钍射气(氡的同位素220Rn)与氡是同时存在的,虽然一般场所环境空气中钍射气比氡要少得多,但在高钍土壤地区,当钍射气浓度较高时,其对氡的测量将造成干扰,此时就有必要对氡和钍射气进行分别测量或消除钍射气的干扰。

不同测量目的选择不同的测量方法,如果需要很快了解被测场所的氡浓度,可选用瞬时测量;要了解氡浓度的变化,需要选择连续测量;进行剂量估算或流行病学研究应选用累积测量。因此,必须了解仪器的原理、性能、干扰因素等,避免因操作不当引起的误差。

1.1 α径迹蚀刻法(Alpha Track Detectors,ATD)

径迹蚀刻法是20世纪60年代初,在美国的E.C.H.西尔克和R.S.巴尔勒斯、英国的D.A.央格和前苏联的H.弗列罗夫等人发现带电粒子轰击某些绝缘固体时会留下辐射损伤痕迹的基础上,由美国的R.L.弗莱谢尔提出用化学蚀刻方法来显现这些痕迹——径迹而得出的,它是一种累积氡测量方法[6]。到上世纪80年代,随着固体核径迹探测器材料的发展,这种方法被广泛应用于环境氡的调查。从近年联合国原子影响科学委员会(UNSCEAR)报告发表的室内氡浓度调查结果来看,α径迹蚀刻法(ATD)已成为环境氡测量的主要手段之一,而且也可以用于钍射气浓度测量。

1.1.1工作原理

固体核径迹探测器一般由有机高聚合材料制成,目前商用的固体核径迹探测器有很多种类,如聚丙烯二甘醇碳酸酯(CR-39)、聚碳酸脂,硝酸纤维(LR115)和Kodak胶片等。其测量原理是:将固体核径迹探测器置于一个杯形容器中(称探测杯),杯口用滤膜封闭,氡通过扩散进入杯内,杯内的氡及其衰变子体发射的α粒子轰击到固体核径迹探测器上,这些具有一定能量的α粒子在其入射路径上造成高分子链断裂、电离等过程,在探测器材料上留下微小的损伤,称为潜径迹,图1给出了KF606B型个人剂量计探测原理示意图。

图1 KF606B型剂量计原理示意图

将受照过的探测器置于高浓度(一般在6 mol/L左右)的NaOH或KOH溶液中,溶液温度保持在70 ℃左右,数十小时后潜径迹扩大为直径约数十微米的径迹,这个过程称作“蚀刻”。 还有一种方法是将受照过的探测器预先蚀刻后,置于温度70 ℃左右的高浓度(一般在6 mol/L左右)的NaOH或KOH溶液中,并加上近千伏的交流电,数小时后潜径迹扩大为直径约数百微米的径迹,这个过程称作“电化学蚀刻”。

经过蚀刻或电化学蚀刻后的探测器可以通过光学显微镜、缩微胶片阅读器等光学放大装置测读径迹数。为提高测读效率,可以采用径迹自动阅读装置(一般由光学显微镜、图像卡、微型计算机加径迹自动分析软件组成)测读径迹数,图2为显微镜下观察到的蚀刻径迹图形。因为一个α粒子只能产生一个径迹,所以径迹密度与氡浓度和暴露时间成正比:

图2 蚀刻径迹图形

CRn=ρ/kT

(1)

式中,CRn为探测杯中氡浓度,Bq/m3;ρ为径迹密度,Tr/cm2(Tr是径迹数);k为灵敏度系数,Tr·cm-2/(kBq·m-3·h);T为累积暴露时间,h。

1.1.2主要设备及仪器

固体核径迹探测器(CR-39,聚丙烯二甘醇碳酸酯或聚碳酸酯);采样盒(一般为塑料制成);超级恒温器,(0~100)℃可调控,误差为±0.5 ℃;化学试剂(NaOH或KOH);蚀刻槽;显微镜等。

目前国内使用较多的是KF606B型剂量计、LIH型家用氡探测器和KfK型测氡杯,图3给出了KF606B型剂量计外形图和LIH型家用氡探测器外形图。

图3 KF606B型个人剂量计和LIH型家用氡探测器外形图

1.1.3方法评价及注意事项

这种探测器主要特点是:可以进行环境水平氡浓度的长期累积测量,直接得到被测场所氡的年均浓度;对γ和β照射不敏感,能够长久记录并保持α辐射照射信息,从而避免了由于时间、气象因素等变化所带来的影响;适用于大批量样品的采集和集中处理与测读;在取样期间不需要电源;探测器的体积很小便于布放和邮寄;该方法性能稳定,测量结果重现性好,操作简便、价格低廉。探测下限为3 300 Bq·h·m-3。

其主要缺点是不能快速得到测量结果,测量环境空气中氡浓度时需至少累积3个月以上。须注意的问题有:

(1)杯体材料产生静电导致径迹密度不均匀而带来干扰,因此,探测杯内表面应进行防静电处理,最简单的处理方法是将其放在表面活性剂(洗涤液)溶液中浸泡,然后拿出晾干;较好的办法是采用导电塑料或镀一层导电膜。

(2)有些探测器为了缩短平衡时间,设计了很高的空气交换率,致使测量时220Rn也随222Rn一起扩散到测量杯中,对测量结果造成干扰。因此,在高220Rn的环境中准确测定氡浓度时,需采用微孔膜或透222Rn塑料膜(渗透率较低的聚乙烯膜)作过滤材料,消除220Rn的干扰,或采用氡、钍射气同时测量方法。

(3)大气压力的影响。对现在常用的探测器,在高海拔地区大气压力较低,α粒子射程将增加,从而使探测器灵敏度增大需进行修正。一般大气压力在800 hPa以上的灵敏度变化小于5%,可以不作修正,当大气压下降至标准压强的65%时(对应海拔高度约为3 000 m),LR-115型探测器(尺寸≥φ53 mm×48 mm)的刻度系数增大约31%(已有的实验数据为43%);CR-39型探测器(尺寸≥φ53 mm×48 mm)的刻度系数增大约17%。对于探测杯容器的几何尺寸明显小于α粒子在空气中射程时,CR-39型探测器的刻度系数几乎不随压强变化而变化[7]。

1.2 活性炭盒测氡法(Activated Carbon Collectors,AC Method)

因为活性炭具有很强的吸附氡的能力,经常被用来提高测氡灵敏度,所以活性炭浓缩测氡也是一种非常经典的环境氡测量方法。常用的有活性炭管浓缩测氡法、活性炭盒γ谱法,等等。

活性炭盒法是一种被动式短期累积取样测量方法,一般取样时间为2~7 d,给出短期平均氡浓度。

1.2.1工作原理

采样器为塑料或金属制成的圆柱型小盒,内装一定量的活性炭,盒口放置滤膜,以阻挡氡子体进入。氡扩散进炭床内被活性炭吸附,被吸附的氡及其衰变的子体全部沉积在活性炭内。采样结束后可以用γ能谱仪或液体闪烁仪测量。

用γ谱仪测量活性炭盒的氡子体特征γ射线峰(609 keV)或峰群(294 keV、352 keV、609 keV)强度。图4为活性炭盒吸附氡以后的γ谱示例。氡子体的γ特征峰群一般由4个特征峰组成,为了降低本底,测氡时一般只取其中能量较高的3个特征峰总面积。根据峰面积可计算出氡浓度。此种活性炭盒所装活性炭一般有25~200 g。

图4 γ谱峰位(keV)活性炭盒暴露3天的γ谱

用液体闪烁仪测量时首先要将吸附了氡的活性炭转入测量瓶中,向瓶中加入闪烁液,然后用闪烁计数器测量氡子体放出的β粒子。此种活性炭盒所装活性炭一般有1~2 g。

氡浓度由下式计算:

CRn=kn/(ETse-λRnt)

(2)

式中,CRn为采样期间内平均氡浓度,Bq/m3;k为仪器常数,Bq·m-3·h/cpm(cpm表示每分钟计数);n为γ特征峰(峰群)或β粒子对应的净计数率,cpm;E为探测效率;Ts为采样时间,h;λRn为氡的衰变常数,0.007 553 h-1;t为采样时间终点至测量开始的时间间隔,h。

1.2.2主要设备和仪器

活性炭盒法测氡首要的仪器设备是低本底γ谱仪或液体闪烁测量仪,然后是活性炭盒(20~40目的活性炭),用于解吸的干燥箱等。还可配备去除水分的烧结金属板等除湿器。

1.2.3方法评价及注意事项

活性炭法的优点是代表性较好,适用于环境大面积布样测量,成本低。对于已有γ能谱仪或液体闪烁仪的单位,只需很少的花费就可以开展工作。该方法取样操作简单,通过环境湿度、温度修正,能获得准确的结果,探测下限5 Bq/m3(采样时间≥2 d)。

该方法的缺点是对湿度、温度比较敏感,不适合在室外和湿度较大的地区使用;采样后必须立即将取样盒密封,并尽快(<7天)送回实验室分析,否则最初收集的氡将要衰变掉。而且在高浓度钍射气情况下采用峰群面积计算氡浓度将受到钍子体212Pb和208Tl所发射的γ射线干扰,此时取样盒窗口应采用渗透率低的滤膜来消除钍射气的干扰。

与γ能谱测量相比,液体闪烁法的探测效率较高,本底较低;但用液体闪烁仪测量需要将吸附了氡的活性炭转入闪烁液中,因而花费的时间比γ能谱仪多,而且液闪测量仪价格昂贵,故使用单位较少。

目前国内常用的该类仪器有HD-2001型低本底多道伽玛能谱测氡仪和CIT-2000F建材放射性监测仪。

1.3 静电收集氡子体测量法(Collect Radon Daughters by Static Electricity)

静电收集氡子体测量法是一种较新的测氡方法,主要是为了提高测氡灵敏度以适用于环境氡浓度的调查。仪器根据其采样方式可以分为瞬时测量的主动式和扩散累积测量的被动式两种类型,二者工作原理相同。由于采用了α能谱分析,可同时监测环境氡浓度和钍射气浓度。

1.3.1工作原理

环境空气中的氡经过滤膜过滤掉子体后进入收集室,收集室一般为半球形或圆柱形,在中心部位装有α探测器(半导体探测器、ZnS闪烁探测器或固体核径迹探测器),在探测器与收集室之间加有300 V至4 000 V的负高压或上万伏的驻极体。原理示意图示于图5。

图5 静电收集氡子体测量法原理图

收集室中的氡将衰变出新生氡子体(主要是带正电的218Po),218Po在静电场的作用下被收集到探测器的表面,通过对氡子体放出的α粒子进行测量来计算出氡浓度:

cRn=k(Nc-Nb)

(3)

式中,CRn为氡浓度,Bq/m3;k为仪器系数,Bq·m-3/计数;Nc和Nb分别为样品的总计数和本底计数。

这种测量方法还用于环境氡的连续测量,利用半导体金硅面垒型探测器的能量分辨特性,通过α能谱分析器,只测量218Po(半衰期3.05 min)所发射出的6.0 MeV的α粒子,消除了其他子体等产生的本底干扰,从而可实现大于20 min为周期的连续监测。

1.3.2主要设备及仪器

目前国内采用静电收集氡子体测量法的仪器主要有:KF608型智能氡和氡子体测量仪,通过抽气泵以2 L/min流量取样5 min的主动式采样仪器,既可瞬时测量也可连续测量;主动式连续测量仪器,如RAD7型测氡仪(见图6)和RTM2200型;被动扩散式测氡仪,如RCM-2型连续测氡仪和1027型测氡仪等。静电收集法受湿度的影响较大,为了减少湿度干扰,采用渗透率低的阻湿膜或干燥管,因此扩散平衡时间较长,响应有滞后现象。该类仪器因智能化水平较高而得到广泛应用。

图6 RAD7测氡仪

1.3.3方法评价及注意事项

静电收集氡子体测量法在基本原理与双滤膜法和气球法相似,由于新生氡子体带正电荷,在负高压的作用下基本全部被收集到探测器表面,因此其灵敏度相对较高,探测下限达3.7 Bq/m3。优点是:仪器体积小,便于携带,价格适中;测量时间短,不受大气压力变化的影响,现场可以得到测量结果,也可以连续监测环境氡浓度的变化。缺点是静电场受空气湿度的影响较大,需要进行除湿或湿度修正。应注意的问题有:

(1)氡子体的残留效应,在高氡浓度的场所测量后,需要等待一段时间,待残留的子体衰变后再进行下一次测量。

(2)对于扩散取样方式的仪器,其内外氡浓度达到平衡需一定的时间(一般1 h以上),因此,该种仪器不适用于单次测量,而只能用于连续监测。

1.4 电离室测氡法

1.4.1电离室静电计法(Ionization Chamber Method)

电离室静电计测氡是最经典的测氡方法。它是一种瞬时取样测量方法,目前已较少使用,该类仪器因智能化水平较低而被市场淘汰。

1.4.1.1测量原理

电离室静电计测氡法的原理是基于射线对空气的电离作用和带电导体在电场中的运动。含氡气体进入电离室后,氡及其子体放出的射线使空气电离,产生正负离子对。其电离电流主要是由222Rn、218Po、214Po的α粒子贡献的。电离室的中央电极收集正电荷,当其与静电计的中央石英丝接触后使石英丝带电。在外电场作用下,石英丝由于劳伦茨力的作用而发生偏转,其偏转的速度与其上的电荷量成正比,也就是与氡的浓度成正比。测出偏转速度(亦即电离电流)就可从下式计算出氡的浓度。

CRn=k(Jc-Jb)eλRnt

(4)

式中,CRn为氡浓度,Bq/m3;k为仪器刻度系数,Bq·m-3/(格·min-1);Jc和Jb分别为测量电离室取样空气样品和本底时石英丝的偏转速度,格·min-1;λRn为氡的衰变常数,0.007 553 h-1;t为取样后至测量的等待时间,h。

1.4.1.2测量设备构成

电离室静电计测氡法的仪器主要由静电计和电离室组成。配套设备有抽气泵或真空泵,供抽空电离室、取样和清洗电离室使用。也可以使用双链球进行取样。

我国常用的是FD-105型和FD-105(K)型两种静电计,图7是静电计的横向剖面图及外形示意图,4个刀形电极(2个为一组)产生外电场。外加电压固定,调节电极间的距离来改变电场的强弱和方向。石英丝固定在静电计的中央,悬丝上有一垂直的指示丝。用目镜观测石英丝上指示丝的偏转情况。配套使用的电离室结构如图8所示。电离室为一圆柱形,高14 cm,直径为9.5 cm,容积 l L,外壳为金属,中央电极通过绝缘体和外壳固定起来,两个气孔用于吸气和排气。

图7 FD-105(K)静电计水平剖面图及外形示意图

图8 FD-105(K)电离室示意图

1.4.1.3方法评价及注意事项

该方法的优点是采样快,对住户干扰小,原理可靠,受环境温、湿度变化的影响较小。缺点是不能即时给出数据,读数方法原始,要用肉眼去观测石英丝的偏转速度,取样后需等3小时后才能得到测量结果,探测下限为37 Bq/m3。需要注意的事项如下:

(1)当氡引入电离室后,随着氡子体的积累,其电离电流将逐渐增加,3小时后氡与其短寿命子体达到放射性平衡,此时电离电流处于稳定状态。因此,电离室静电计法测氡,是瞬时采样,等待3小时后才能开始测量。

(2)对于FD-105(K)电离室,大气压力低于800 hPa时灵敏度将下降约5%,到600 hPa时变化可达23%以上;而在气压高于1 300 hPa时灵敏度也将下降,当气压增大至2倍标准大气压时,其灵敏度下降22%以上[8],因此,特殊大气压力情况下需进行气压修正。

(3)测量结束后应尽快用无氡气体(氮气或老化气体)清洗电离室以降低仪器的本底水平。

(4)应保持电离室绝缘部件的干净和干燥,防止漏电流增大,本底增加。

1.4.2脉冲电离室法(Pulses Ionization Chamber Method)

1.4.2.1测量原理

氡气通过过滤材料进入电离室,氡原子衰变出的α粒子使空气电离,产生大量电子和正离子,在电场的作用下这些离子向相反方向的两个不同的电极漂移,在收集电极上形成电压脉冲,主要是正离子产生的慢脉冲,这些脉冲经电子学测量单元放大后由计数电路记录。记录的脉冲数与α粒子数成正比,即与氡浓度成正比。计算氡浓度的公式为:

CRn=k(nc-nb)

(5)

式中,CRn为氡浓度,Bq/m3;k为仪器常数(也称刻度系数),Bq·m-3/cpm;nc为样品的计数率,cpm;nb为仪器的本底计数率,cpm。

1.4.2.2测量设备构成

脉冲电离室测氡仪主要有AlphaGUARD PQ2000型测氡仪和Atmos12型测氡仪。测量仪器主要由电离室、采样泵、放大器、脉冲幅度分析器和计数器等组成,如图9和图10所示。

图9 脉冲电离室测量仪构成图

1.4.2.3用于氡的连续测量

AlphaGUARD PQ2000型测氡仪和Atmos12型测氡仪都是连续氡测量仪,它们是通过α能谱分析仪将氡及氡子体不同能量的α粒子在脉冲电离室中产生的不同幅度的电压脉冲进行甄别,只记录氡衰变子体所产生的脉冲信号,某时间段的脉冲计数与该时段的平均氡浓度成正比,从而实现氡浓度连续监测。

1.4.2.4方法评价及注意事项

该方法的优点是灵敏度高,可以探测到环境水平,而且稳定性好,测量结果可靠;探测下限可达2 Bq/m3。AlphaGUARD PQ2000已被英国国家放射防护局(NRPB)用作氡浓度监测标准仪器。不足之处是仪器较昂贵,电离室怕振动,使用时需轻拿轻放,同样也应注意气压效应。

1.5 闪烁室测氡法(Scintillation Cell Method)

闪烁室是利用射线与物质(闪烁体)相互作用时产生发光效应进行测量的一种探测器,又叫卢卡斯(Lucas,H. F.)室。它是上世纪50年代由卢卡斯提出的一种主要探测器。

1.5.1工作原理

氡进入闪烁室后,氡及其子体发射的α粒子使闪烁室壁的 ZnS(Ag)产生闪光,光电倍增管把这种光讯号变成电脉冲,经过电子学线路把电脉冲放大,最后记录下来。单位时间内的脉冲数(脉冲计数率)与氡浓度成正比,从而可确定氡浓度,即:

CRn=k(nc-nb)eλRnt

(6)

式中,CRn为被测空气中氡浓度,Bq·m-3;k为刻度系数,(Bq·m-3)/cpm;nc、nb分别为样品与本底的计数率,cpm;λRn为氡的衰变常数,0.007 553 h-1;t为取样后至测量的等待时间,h。

闪烁室法与静电计法一样,一般也要等到闪烁室中氡及其子体达到放射性平衡。

1.5.2主要设备及仪器

闪烁室法测氡仪主要由闪烁室、光电倍增管、前置放大器和自动定标器组成。闪烁室有圆球形、圆柱形和圆锥形,其体积一般为0.1 L~1.0 L,内壁均涂覆ZnS(Ag),有的为了增加探测效率,在腔体内装有涂着ZnS(Ag)的隔板。

现在国内常用的有FD-125型室内氡钍分析仪(闪烁室0.5 L球形); AB-5型可携带式氡气测量仪(闪烁室0.1 L~0.6 L,圆柱形);KF602C型氡气氡子体测量仪(闪烁室0.2 L,圆柱形);低水平氡气测量装置(闪烁室0.7 L,圆柱形)。图11给出了AB-5型测氡仪外观图。

图11 AB-5型测氡仪

辅助设备有真空泵,活性炭管、干燥管等。有条件的可配氮气瓶或老化无氡空气,以备清洗闪烁室时使用。

1.5.3方法评价及注意事项

闪烁室法的优点是现场采样仅需要十几秒钟,对住户干扰小,受环境温度、相对湿度等因素的干扰较小。稍加改进还可以进行水、天然气、土壤中氡浓度以及表面氡析出率的测定。缺点是现场不能得到测量结果,采样后放置3小时才能测量。由于采样体积小(通常≤1 L),因此探测下限为3.7 Bq/m3。注意事项如下:

(1)闪烁室每次测量完成后应立即用氮气或老化无氡空气清洗干净,防止本底增高;

(2)每次测量前应检查闪烁室是否漏气,如果真空不足或闪烁室漏气会影响测量结果;

(3)更换闪烁室时,应关闭仪器电源,防止光电倍增管在带电情况下曝光;

(4) 对于0.5 L球形闪烁室,当大气压力低于850 hPa,灵敏度将增大约5%,低于600 hPa,灵敏度将增大9%,气压高于1 200 hPa时灵敏度将下降5%,气压是标准大气压的2倍时灵敏度将下降15%[8],因此在特殊气压环境中取样测量,需进行气压修正。

1.5.4用于氡的连续测量

闪烁室法也用于环境氡的连续测量,其采样为间断式,一般1小时为一周期,采样(5~10)min,计数(55~50)min。第i次取样,闪烁室的计数主要由第i次引入的氡及其子体产生的,第1次至第i-1次所取样品残留的氡及其子体也产生一些贡献,因此,第i次样品氡浓度为:

(7)

式中,CRni为第i次样品氡浓度,Bq/m3;k为仪器刻度系数,Bq·m-3/计数;Ni为第i次取样测量的总计数,计数;Nb为固有本底计数,计数;Fi-j为第j次样品残留在闪烁室中的氡及氡子体对第i次样品的贡献份额;CRnj为第j次样品氡浓度,Bq/m3。

式(7)中的仪器刻度系数k和残留份额Fi-j可以通过实验测定。一般情况下,第i次样品可以只考虑受到之前5次样品的残留影响,第i-6次样品的残留影响已经可以忽略,该类仪器有KF618型。

1.6 双滤膜测氡法(Double Filter Method)

此法由美国人创立,上世纪70年代在美国流行。1972年Thomas对其进行了理论推导,使此方法达到了比较完善的地步[9]。但使用该方法的仪器因装置较大、笨重和不便于携带而逐步被市场淘汰。

1.6.1工作原理

双滤膜管的结构如图12所示。在一个取样管(衰变室)两端分别装上滤膜,取样时通过入口滤膜过滤空气中的氡子体,使纯氡以一定流速流过取样管到达出口滤膜。氡从入口滤膜到出口滤膜的运行时间间隔内产生的218Po(RaA)大部份被出口滤膜收集。测量出口滤膜上的α放射性活度,由下式计算得到氡浓度:

图12 双滤膜管结构原理示意图

(8)

式中,CRn为氡浓度,Bq·m-3;Nc为出口滤膜的时间积分计数;Nb为本底计数;V为双滤膜管的容积,L;ε为仪器的α探测效率;Ft为滤膜包括自吸收修正的过滤效率;Z为与取样时间t、测量时间(T1—T2)有关的参数;Ff为新生子体到达出口滤膜的份额。

由公式(8)可知,Nc、Nb、V、ε、Ft等参数均可以通过测量给出,而对应于不同取样时间t和计数时间间隔(T1-T2)的Z值列于表1[10]。

表1 Z值表[10]

氡在飞越双滤膜管的过程中产生出新子体,由于扩散作用,其中的一部分便沉积于管的内壁上,能够到达出口滤膜的只是新生子体产物的一部分,其份额用Ff表示。Ff与μ有关,即μ=πDl/q。式中,D为新生子体的扩散系数,cm2/s,l为双滤膜管长度,cm,q为采样流率,cm3/s。决定Ff值的另一个因素是气体在双滤膜管内的速度廓线。坦恩推导出在三种速度廓线下的不同的μ所对应的Ff值。本方法所采用的是抛物线廓线下的Ff值,其值列于表2[10]。

表2 不同μ值Ff值[10]

双滤膜测量法,从方法原理上看似乎可以认为是一种比较绝对的测氡方法,但在现实双滤膜测量中,气流场很难完全符合抛物线廓线,探测效率的确定也由于没有同等条件的氡子体α标准源而不具有代表性,因此,双滤膜法测氡仪器一定要进行校准。

1.6.2主要设备与仪器

双滤膜管为金属圆柱管,尺寸可自行设计;计数设备为α测量仪;抽气泵是根据取样流量的大小确定;流量计一般采用叶轮流量计或转子流量计。

目前国内常用的双滤膜测量仪器为FT-648型测氡仪(见示意图13)。双滤膜管(筒)的体积为35 L,入口滤膜直径为24 cm,出口滤膜直径为6 cm,采用ZnS、光电倍增管、自动定标器计数系统。配有采样泵,取样速率≤40 L/min,取样时间、取样流量与测量时间根据氡浓度的可能水平确定。RTM-Ⅰ型氡钍测量仪也是一种双滤膜法连续测量仪。

图13 FT-648型双滤膜测氡仪示意图

1.6.3方法评价及注意事项

双滤膜法的优点是排除了氡子体的干扰,提高了测量准确度,探测下限比静电收集法、电离室法和闪烁室法低,可达0.74 Bq/m3,可用于环境测量;是一种瞬时取样测量方法,测量时间一般为30 min左右,可同时测量氡、钍射气,以及氡子体α潜能浓度。缺点是装置较大,笨重,不便于携带,采样泵流量大,采样时产生的干扰较大。注意事项为:

(1)仪器连接时要注意取样系统的气密性,防止漏气。系统漏气的检验可以采用连接后开启取样泵,将入口堵住看流量计指示是否下降。

(2)光电倍增管一般应工作在坪区,而大部分FT-648型测氡仪是根据探测效率确定工作电压,往往不在坪区,此时应注意保证仪器电源电压的稳定性。

(3)为了保证“老子体”能过滤干净,入口滤膜阻力较大,会使流量计前面形成负压,导致实际流速低于流量计的指示值,需选择负荷特性好的采样泵或进行取样流量的气压修正。

1.7 气球测氡法(Air Balloon Method)

气球法测氡,是1974年由清华大学科研人员提出的。由于该方法具有简便、迅速、灵敏度高、携带方便等优点,在矿山和环境氡测量中得到了广泛的应用。但该方法因影响因素较多已被市场淘汰。

1.7.1工作原理

气球法的工作原理与双滤膜法相似,不同之处是将双滤膜管换成了气球,入口和出口为同一通路。原理装置如图14所示。取样时以固定流量向气球充气,氡子体采样头上的入口滤膜滤掉空气中的氡子体,充气时间固定;充气结束后等待数分钟,将气球内的空气以固定流量排出。由于被收集的氡子体与氡浓度存在正比关系,测量出口滤膜上的α放射性就可以计算得到氡浓度,期计算公式为:

图14 气球法装置示意图

cRn=k(Nc-Nb)

(9)

式中,cRn为氡浓度,Bq·m-3;k为仪器刻度系数,Bq·m-3/计数,Nc为测量总计数;Nb为相同时间内的本底计数。

气球法同时也可以测量氡子体α潜能浓度。由于入口滤膜收集的是空气中的氡子体,因此测量入口滤膜的α放射性可以计算得到氡子体α潜能浓度。

图15给出了气球法测量氡和氡子体浓度时通常的时间流程。0~t1时间段气球充气与氡子体取样,t1~t2时间段为气球等待时间,t2~t3时间段为气球排气;T1~T2时间段测量入口滤膜上的α计数,T2~T3时间段为更换样品时间,T3~T4时间段测量出口滤膜上的α计数。

图15 气球法测量氡和氡子体时常用时间流程

1.7.2主要设备和仪器

气球常用的为乳胶球,其体积根据需要而定。一般环境测量用的气球在(102~103)L;计数测量设备通常采用能将取样头固定在探头上进行测量的KF602系列氡和氡子体测量仪,也可以采用FD-3015型α辐射探测仪等;采样泵及流量计一般量程为(10~50)L/min;其他配套设备有:秒表、滤膜取样头、子体过滤器、滤膜(过氯乙烯树脂纤维、聚丙烯滤布或玻璃纤维滤膜)等。

1.7.3方法评价及注意事项

气球法测量氡和氡子体浓度是一种较为简单实用的瞬时测量方法。所需装置较少,携带方便;方法的灵敏度和准确性都可满足环境监测要求,探测下限为3 Bq/m3(气球200 L)。使用中应注意下述事项:

(1)必须保持刻度和具体使用时条件的一致性,如气球体积、采用滤膜、计数设备和时间流程等,不能改变。其中任何一项改变,都必须重新刻度。

(2)因为气球法测量的是新生氡子体,保证纯氡进入气球是非常必要的,入口滤膜必须有足够高的过滤氡子体能力,过滤效率应在99%以上。

(3)湿度是影响气球法测量准确性的主要因素,当空气样品的相对湿度小于75%时,刻度系数有显著变化。为消除此影响,必须在不同相对湿度下刻度,求出湿度修正因子。同样,气球内要保持干净,在排气时保持球形,这是保证氡子体附壁效应的一致性。

(4) 防止过排气。排气稍过头,气球就会被吸附在滤膜上,而使此样品报废。排气时一定要精力集中,及时关闭抽气泵。

(5)由于加的滤膜层数较多(保证能过滤干净),阻力较大,如果采样泵的负荷特性不好,会使流量计前面形成负压,导致实际流速低于流量计的指示值,而使气球体积不足。因此要选择负荷特性好且不漏气的采样泵,同时进行取样流量的气压修正。

1.8 驻极体法 (Electret-Passive Environmental Radon Monitor, E-PERM)

目前最有代表性的驻极体环境氡探测器是美国Rad Elec公司的E-PERM型和Ra-Dome型氡探测器。它是由一个体积为50~1 000 mL的收集盒和φ50 mm的驻极体组成,是一种累积氡测量方法。驻极体法是美国环境保护局(EPA)推荐的环境氡测量方法之一[11],但在我国使用较少。

1.8.1工作原理

含氡空气通过盒壁上的滤膜孔进入收集盒,氡及氡子体衰变产生的α粒子使盒内空气产生电离(β、γ射线引起的电离与α粒子引起的电离相比可以忽略),生成的次级带电粒子在盒内电场的作用下,被驻极体收集,从而改变驻极体的表面电压,驻极体表面电压的改变值与进入收集盒的氡浓度成正比。测量原理见图16。氡浓度的计算公式如下:

图16 驻极体探测器原理示意图

CRn=(VI-VF)/[(CF×T)-BG×f]

(10)

式中,CRn为暴露期间的平均氡浓度,Bq·m-3;CF为探测器的刻度系数,V/(Bq·m-3·d),CF=A+B×(VI+VF)/2;A、B分别表示CF曲线(累积氡暴露量与表面电压的关系曲线)的截距和斜率;VI、VF分别表示暴露前后测量的驻极体表面电压值,V;T是暴露时间,d;BG是测点处的空气吸收剂量率,nGy·h-1;f为BG转换为CRn的系数,(Bq·m3)/(nGy·h-1)。

1.8.2主要设备及仪器

E-PERM型氡探测器所用的驻极体有两种(见图17),一种为高灵敏度驻极体(厚度为0.152 cm的PTFE聚四氟乙烯,简称ST),用于短期测量。另一种是低灵敏度驻极体(厚度为0.012 7 cm的FEP聚四氟乙烯,简称 LT),用于长期测量。这两种驻极体与不同结构的收集盒配合可组成多种类型的探测器,以满足不同测量时间的需要。

图17 E-PERM型驻极体氡探测器和探测元件

Ra-Dome型氡探测器在E-PERM的基础上进行了改进,可以同时测量氡和γ辐射。原理与E-PERM相同,由两个收集盒组成,一个测量Rn与γ,另一个只测量γ辐射。从两个驻极体测值差可计算出氡的累积暴露浓度。表3列出了不同组合的E-PERM和 Ra-Dome的刻度系数和探测下限[11]。

表3 E-PERM和Ra-Dome的刻度系数和探测下限

1.8.3方法评价及注意事项

驻极体探测器的优点是:测量氡浓度范围广,几乎适用于任何可遇到的环境条件;采样后不需处理,可用读数仪直接在现场测读,能够快速、准确的得到测量结果;可以在暴露期间读数,而不影响最终测量结果;在达到临界电压之前,驻极体片可以反复使用;用ST高灵敏度驻极体还可以进行氡析出率的快速测量。缺点是:驻极体元件对γ射线灵敏,在测量氡的同时,需要测量天然γ辐射剂量率;偶然脱落或触动驻极体表面会引起驻极体表面电压明显下降,因此操作时要特别小心;需要进行海拔高度的校正。

1.9 几种钍射气浓度测量方法

在联合国原子辐射影响科学委员会(UNSCEAR)2000 年报告中,220Rn及其子体所致剂量与222Rn 及其子体所致剂量之比由UNSCEAR 1993 年报告的6%提高为9%。在我国某些地区,由于土壤和建材中232Th 的含量较高,加之一些地区住房结构的影响,上述比值粗略估计可达到20%[12]。因此,钍射气的测量近几年得到了重视和发展。

1.9.1α径迹蚀刻法测量钍射气浓度

α径迹蚀刻法测量钍射气浓度[13]通常是采用2只探测杯(取样盒),改变杯中空气交换率,通过选择渗透率不同的滤膜或通气窗面积,使氡(222Rn)和钍射气(220Rn)能很容易的进入空气交换率较高一只。另一只空气交换率较低的则只允许氡进入,半衰期较短的钍射气被阻挡在外面,从而实现氡、钍射气的分别测量。222Rn或220Rn浓度的计算公式如下:

CRn=(ρRn-ρb)/(kRnT)

(11)

CTn=(ρRn+Tn-ρRn-ρb)/(kTn)

(12)

式中,CRn和CTn分别表示暴露期间被测场所空气中的222Rn和220Rn浓度,Bq·m-3;ρRn+Tn、ρRn和ρb分别表示222Rn+220Rn暴露片、222Rn暴露片和未暴露片(本底)的径迹密度,径迹数·cm-2;kRn和kTn分别为探测器对222Rn或220Rn的灵敏度系数,(径迹数·cm-2)/(Bq·m-3·h);T为累积暴露时间,h。

1.9.2静电收集氡子体法测量钍射气浓度

静电收集氡子体法测量钍射气浓度原理与测氡相同,采用4道α能谱分析器对收集在探测器上的新生氡(或钍射气)子体测量,氡(钍射气)子体产生的典型α能谱示于图18。

图18 氡、钍射气子体产生的典型α能谱示意图

根据氡(钍射气)子体衰变链可知,图18中图(a)为取样后短时间内(一般为5 min)测量的α谱,此时只有新生氡子体218Po发射的6.00 MeV(A道)和新生钍射气子体216Po发射的6.78 MeV(B道)α粒子;图(b)为连续取样测量3小时后的α谱,此时氡子体达到平衡,有218Po发射的6.00 MeV(A道)和214Po发射的7.68 MeV(C道)以及新生钍射气子体216Po发射的6.78 MeV(B道)α粒子;图(c)为连续取样测量12小时后的α谱,此时氡(钍射气)子体均达到平衡,A道计数为218Po发射的6.00 MeV和212Bi发射的6.05 MeV α粒子(约为D道计数的一半),B道计数为216Po发射的6.78 MeV α粒子,C道计数为214Po发射的7.68 MeV α粒子,D道计数为212Po发射的8.78 MeV α粒子。

由图18可知,钍射气浓度测量有两种模式,快速取样测量和长时间连续累计测量。

快速测量一般为取样测量5 min,此时只有A道和B道计数,通过A道和B道计数可以分别得到氡浓度和钍射气浓度。计算公式为:

CRn=kRn(NA-Nb)

(13)

CTn=kTn(NB-Nb)

(14)

式中,CRn和CTn分别表示被测场所空气中的222Rn和220Rn浓度,Bq·m-3;kRn和kTn分别为α探测器对222Rn和220Rn的刻度系数,Bq·m-3/计数;NA、NB、Nb分别为A道计数、B道计数和本底计数。

长时间连续累积测量的灵敏度比快速测量的灵敏度高1倍,采用的是A、C道计数计算氡浓度,但必须扣除钍射气子体212Bi的α粒子(6.05 MeV)对A道计数的贡献(即0.5ND);由B、D道计数计算钍射气浓度,公式为:

CRn=kRn(NA+NC-0.5ND-Nb)

(15)

CTn=kTn(NB+ND-Nb)

(16)

式中,CRn和CTn分别表示被测场所的222Rn和220Rn浓度,Bq·m-3;kRn和kTn分别为探测器对222Rn或220Rn的仪器系数,Bq·m-3/计数;NA、NB、NC、ND、Nb分别为A、B、C、D道计数和本底计数。

采用这两种方法测量的仪器有RAD7测氡仪(美国DURRIDGE公司)和RTM2100测氡仪(德国SARAD公司)。

氡浓度测量方法还有许多种,如液闪法、溶剂萃取法、液氮蒸发法等,这些方法使用较少,在此不再进行描述。

从历年南华大学国家氡实验室检定的测氡仪来看,我国现在常使用的环境氡与氡子体测量仪器主要有RAD7型测氡仪、1027型测氡仪、KF618型连续测氡仪和KF602D型氡及氡子体测量仪等[14]。

2 氡浓度测量的质量保证

2.1 测量方法的选择

根据不同的监测目的发展了多种氡及氡子体测量方法和仪器。虽然测量氡的方法与仪器很多,但每种方法与仪器都有其适用的范围和局限性,因环境氡具有浓度水平变化大的特点,还受时间、季节、通风和气象条件等因素的影响,即使同一房间内,不同时间、不同测点位置氡浓度也有很大变化。如果需要很快了解被测场所的氡浓度,可选用瞬时快速测量仪器,但此种方法单次测量的代表性不够;要了解氡浓度的变化,需要选择连续测量,此种测量方法和仪器相对比较复杂,也比较昂贵;进行剂量估算或流行病研究应选用长期累积测量,此类方法能给出年平均浓度,代表性好,但不能及时得到结果。所以在实际监测中,应根据不同目的选择不同的测量方法与仪器。

2.1.1室外环境氡测量

在室外环境氡测量中,由于室外环境条件的限制,一般采用瞬时取样测量或短时间的连续测量。环境中氡浓度随时间的变化规律一般如图19所示,可以看到,瞬时取样测量应在上午8—12时采样测量,且连续2 d,此时所测氡浓度接近日平均值。如果其他时间测量,则应进行时间修正,当然最好能进行24 h连续测量。同时,在室外环境氡测量中,采样点要有明显的标志,要远离公路,远离烟囱;要选择在地势开阔,周围10 m内无树木和建筑物的地方布点;在雨天,雨后24 h内或大风过后12 h 内不宜测量[15]。

图19 某室外环境氡浓度日变化示意图

2.1.2室内氡测量

在居室内的氡测量中,因室内氡具有浓度较低、波动较大等特点,受时间、季节、通风、气象条件等因素的影响,同一房间不同时间、不同地点氡浓度存在较大变化。图20是某一地下室内氡浓度日变化曲线[16],图21是室内氡浓度的月变化曲线[16]。因此,美国EPA推荐采用筛选测量和跟踪测量两级测量程序[17],并在偏安全情况下提出了“标准测量环境”的要求,以利于测量结果的有效性和可比性,以及判断室内氡浓度是否过高。

图20 室内氡浓度日变化示意图

图21 室内氡浓度月变化曲线

2.1.2.1筛选测量

筛选测量的目的是以快速和最小的代价来确定该住宅是否对居住者有引起高氡照射的潜在可能性。通过一次短时间的封闭式测量,将氡浓度不可能超过干预行动水平的房屋(“安全房屋”)筛选掉,发现可能超标的房屋。从偏安全考虑,在进行室内氡水平筛选测量前,通常要求房主先将所有的门窗关闭12小时以上,在整个测量期间也要尽可能保持关闭状态(“标准测量环境”)。因此,筛选测量选择的测量方法与仪器通常是短期累积测量、瞬时测量或连续测量。筛选测量常用的方法与仪器列于表5。

表5 室内氡浓度筛选测量的方法、仪器与测量时间选择

2.1.2.2跟踪测量

跟踪测量目的是确认房屋中的氡浓度水平是否对居住者的健康造成危害和是否需要采取补救措施。它是针对筛选测量结果高于或接近干预行动水平的地点,所进行的进一步的准确测定。与筛选测量不同的是跟踪测量在正常的居住条件下进行,不必关闭门窗。跟踪测量应采用长期累积测量方法,以得到有代表性的测量结果。方法有2种:连续12个月的累积测量;分季测量,然后把4次测量的结果加以平均,所得结果必须是可靠和能够重复的。跟踪测量常用的方法与仪器列于表6。

表6 室内氡浓度跟踪测量的方法、仪器与测量时间选择

在选定检测方法时,凡有国家标准的一律使用国家标准(GB或GBZ),没有国家标准的优先选用行业标准(EJ)。选用其它方法时,测量系统和操作程序需要通过计量认可,仪器的最小探测限要求小于10 Bq·m-3,准确度和精密度必须达到环境测量要求,环境效应(如相对湿度、气压等)能够排除或可修正。

2.1.3测量方法的标准

常用的氡及氡子体测量方法标准列于表7。

表7 氡及氡子体的测量方法标准

2.2 仪器的检定

为了保证氡及氡子体的测量质量,提高不同方法和仪器的测量结果的可比性,早在1940年,美国国家标准局(NBS,现为NIST)就在国际基准镭源基础上建立了脉冲电离室氡测量标准,但是氡及氡子体测量仪的刻度需要一个环境参数、氡浓度可调控的,其氡及氡子体浓度由标准测量仪器定值的氡环境装置,这个装置就简称氡室。国际上是从20世纪70年代末开始建设氡室。1995年由IAEA建立了国际氡计量机构(IRMP),以美国环境实验室(EML)、美国矿务局实验室(USBM)、英国的国家放射防护局(NRPB)和澳大利亚的辐射实验室(ARL)等4个实验室的氡室作为国际参考实验室。

1988年,我国在湖南衡阳的原核工业第六研究所(现南华大学)建成氡室,并于1990年通过国防计量考核,评为一级计量标准,1995年成为国际氡计量机构的亚洲区域协调实验室,1999年4月获得国家质量技术监督局授权,开展面向全国的氡测量仪器溯源检定与刻度工作。

测氡仪和氡子体测量仪的校准与检定方法参见JJG(核工)825—2013《测氡仪检定规程》和JJG(核工)025—98《氡子体浓度测量仪检定规程》。

对于被动累积式测量装置如活性炭盒、α径迹探测器、驻极体离子盒以及衰变产物累积测量装置等的检定,需要在标准氡室中暴露一段时间,然后取出送到实验室分析测量。

被动累积式测量装置的校准要求如下:(1)每次至少选择两种不同的氡浓度水平;(2)每点浓度水平至少放置10个探测器或采样器;(3)暴露时间要足够长以保证采样器内外氡浓度达到平衡;(4)暴露结束后探测器需要在低氡的环境下放置一段时间(1~2 h),以进行必要的时间补偿;(5)活性炭盒需要进行3个相对湿度条件(~20%、~50%和~80%)的刻度;(6)更换探测器材料或批号需要重新刻度。

2.3 相关参数的测定

在氡及氡子体测量中,探测效率、取样流量、滤膜的过滤效率和自吸收修正因子是测量方法所需的几个主要参数。

2.3.1探测效率的测定

在与滤膜样品测量相同的几何条件下,测得α平面参考源的净计数率,其测量不确定度应小于2%,则仪器的探测效率ε为:

ε=n/(2ns)

(17)

式中,ε为仪器的4π探测效率;n为仪器测得α平面参考源的净计数率,min-1;ns为α平面参考源的表面发射率,min-1。

2.3.2滤膜过滤效率的测定

滤膜过滤效率η是采样过程中滤膜收集到的氡子体活度与所采集空气体积中氡子体活度的比值。一般采用双层法测量滤膜过滤效率。

测量装置:α测量仪2台,空气采样器1台,秒表1个。

测量方法:(1)选取氡浓度在数千Bq/m3的场所(最好在氡室);(2)在空气采样器上叠装2张滤膜,以实际工作中使用的采样速率采样5 min;(3)将2张滤膜分别装到2台α测量仪上,然后同时测量2张滤膜的计数100 min。用下式计算滤膜过滤效率[15]:

(18)

式中,N1、N2分别为第1张和第2张滤膜同一时刻测量的计数;ε1、ε2分别为测量第1张滤膜所用测量仪和测量第2张滤膜所用测量仪的探测效率。

2.3.3滤膜自吸收因子的测定

一般地,滤膜所收集的氡子体分布于整个滤膜之上,由于滤膜的阻挡使得本来可以被记录的α粒子不能被记录了,这种现象叫做滤膜的自吸收。滤膜的自吸收因子β定义为射出滤膜的氡子体α粒子与滤膜中发射的氡子体α粒子的比值。

测量装置:α测量仪1台,空气采样器1台,秒表1个。

测量方法:(1)选取氡浓度在数千Bq/m3的场所(最好在氡室);(2)在空气采样器上装1张滤膜,以实际测量中使用的采样速率采样5 min;(3)采样结束后等待30 min;(4)测量滤膜正面(采样面)计数40 s,计数记作N1;(5)在20 s内快速翻转滤膜,测量滤膜反面计数40 s, 计数记作N2;(6)20 s内在滤膜正面叠加上一张干净滤膜,测量计数40 s, 计数记作N3;(7)重复步骤(4)~(6),测量20组数据;(8)作时间t与N1、N2、N3的关系曲线;(9)在曲线上任意时刻t,取N1、N2、N3,采用下式计算滤膜自吸收因子β[15]:

(19)

2.3.4负压下使用转子流量计的刻度

对于氡子体取样测量,由于转子流量计只能置于滤膜的下游,滤膜的阻力将使流量计处于负压下测量流量,此时,转子流量计在负压下的读数与所对应的环境气压下的实际流量不同,有如下关系:

(20)

式中,Qe为实际流量,L/min;Qn为流量计在负压下的读数,L/min;Pn为流量计入口的绝对压力,Pa;Pe为环境大气压,Pa。

因此,必须测定流量计在取样时的入口压力和环境大气压力,按(20)式进行修正。一般情况下,滤膜阻力不大,此项修正可以忽略。

2.4 其它质量保证措施

2.4.1常规的性能检验

每次测量前应按仪器使用手册的要求对测氡仪器和系统进行常规的性能检验,使仪器或测量装置的工作参数,如本底、探测效率、刻度系数、时间间隔、泵的流量等,处于正常的工作状态。

2.4.2本底测量

每次测量之前需要对测量仪器或装置进行本底检测测量。

对于主动式探测器,仪器的本底测量应在充以纯N2或无氡空气的条件下进行。检验的方法和步骤可参见HJ 61—2021《辐射环境监测技术规范》中附件E“对低本底测量装置进行泊松分布的检验方法”。

对于被动式探测器,每批都需要留有一定数量(10%或5~20只)的探测器进行本底测量。需要运输或邮寄时,本底(空白)探测器应与测量用的探测器同时邮寄。

2.4.3比对或盲样测量

为了保证测量结果的准确性和可靠性,提高不同测量系统数据间的可比性,除了定期对仪器进行常规的性能检验外,还应经常参加实验室之间的比对。对累积式探测器应定期进行盲样测量。将测量仪器或累积探测器置于已知氡浓度的环境中,用测量值与参考值的相对百分偏差(RPD)来评价测量结果。

当氡浓度<150 Bq/m3时: RPD<25%表示结果正常;25%50%表示结果超过控制限,测量结果不可信,需要查找原因。

当氡浓度≥150 Bq/m3时,RPD<10%表示结果正常;10%30%表示结果超过控制限,测量结果不可信,需要查找原因。

2.4.4平行测量

根据测量方法和仪器的精度、测量人员的水平,随机抽取占测量总数10%~20%的样品进行平行测量。当同批样品数量较少时,可适当增加测定比率。用成对数据的t检验方法检查两种方法测量结果的差异。若t值大于临界值,则应查找原因。

2.5 测量结果的不确定度评定与表述

氡浓度测量的不确定度主要来源于仪器计数的统计涨落和仪器检定给出的仪器常数(刻度系数)或修正因子的不确定度[18]。

(1)A类评定相对标准不确定度uA

测量结果的A类评定相对标准不确定度uA,一般由仪器测得计数的相对标准偏差来表示:

(21)

式中,n为仪器的计数。

有许多仪器(连续测量仪器)直接给出的是氡(或氡子体)浓度C,但一般同时会给出其标准偏差σ,则此类仪器的A类评定相对标准不确定度uA为:

uA=σ/C

(22)

(2)B类评定相对标准不确定度uB[18]

测量结果的B类评定相对标准不确定度uB,就是检定证书所给出的仪器常数(刻度系数)或修正因子的不确定度。

(3)测量结果的相对合成扩展不确定度uC[18]

测量结果的相对合成扩展不确定度uC,由A、B两类相对标准不确定度uA与uB的方和根表示:

(23)

式中,k为扩展因子,一般取2,表示置信为度95%。

测量结果表示为:CRn(1±uC%) (Bq/m3)。

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