高黏流体液滴形成机理研究

段润泽　张晓磊　冯紫薇　赵若霖　杨华　刘联胜

摘要 制药业是我国重点发展的领域，滴丸制剂是制药业发展中的一种制备类型，高品质滴丸的研发引起了众多制药企业的兴趣。本文通过数值计算的方法对滴丸（高黏液滴）的形成进行研究，探讨滴丸形成的机理，研究滴头壁厚、液体入口速度、液体密度、表面张力及黏度等参数对滴丸形成的规律，研究发现：颈缩线断裂是形成滴丸的主要原因；壁面厚度对滴丸形成过程中液体浸润有一定的影响；随着入口速度和液体表面张力的增加，滴丸体积随之增加。然而随着液体密度和黏度的增加，滴丸体积逐渐减小。

关 键 词 滴丸体积；壁面厚度；滴头直径；颈缩线断裂

中图分类号 TQ021     文献标志码 A

Study on the formation mechanism of high viscous fluid droplets

DUAN Runze ZHANG Xiaolei FENG Ziwei ZHAO Ruolin YANG Hua LIU Liansheng

（1. School of Energy and Environmental Engineering， Hebei University of Technology， Tianjin 300401， China; 2. Hebei Key Laboratory of Thermal Science and Energy Clean Utilization， Tianjin 300401， China）

Abstract Pharmaceutical manufacturing industry is a key development field in China. Pill preparation is a preparation type in the development of the traditional Chinese medicine. The research and development of high quality pills have aroused the interests of many pharmaceutical enterprises. In this paper， the influence of the emitter wall thickness， liquid inlet velocity， liquid density， surface tension and viscosity on droplet formation were numerically studied. The results indicated that the fracture of necking line fracture is the main reason for droplet formation. The wall thickness has a certain impact on the liquid infiltration during droplet formation. Droplet volume increases with the increase of the inlet velocity and liquid surface tension. However， with the increase of the liquid density and viscosity， the droplet volume decreases gradually.

Key words dropping pill volume; wall thickness; emitter diameter; neckline fracture

0 引言

液滴的形成被广泛用于工业、农业及制药等领域，不同领域对于液滴的要求不同，而在制药领域中，由于药丸需要精确的剂量，并且药种不同，药的服用量也不同，使得药丸的质量不同，这就要求在制备过程必须严格控制其重量和圆整度，这对药丸制备带来一定的困难。一般滴丸的制备常采用挤压滚圆法，球型成型机制丸法和液体滴制法等，但是挤压滚圆法和球型成型机制丸法对材质要求比较高，如果药物是一些高温的液浆时，这两种方法更是无能为力，因此液体滴制法成为滴丸制备过程中常用的方法。液体滴制法的特点是药物含量均匀度高、成本低、操作简单、生产效率高、粒径调整范围大（只需更换不同孔径的滴头）等。但是目前的滴制设备也存在一些不足之处，在生产过程中常常会出现圆整度不好，出现尾椎粒，不符合国家制药标准；因此有必要对滴丸的形成过程及影响规律进行研究。

对于液滴的形成许多学者已经有了大量的研究，Rayleigh[1-2]早期对液滴的形成进行了研究，并建立了理论模型——Rayleigh不稳定时间模式，之后研究者都是在此基础上對液滴的形成进行了研究。Weber[3]在Rayleigh理论的基础上增加了黏性的影响。Sterling等[4]考虑了滴头出口速度的分布情况，对该理论做了进一步的完善。Keller等[5]认为时间模式并不能从根本解决液滴的形成问题，并提出了空间模式。

以上的研究主要采用线性方法对液滴形成过程中不稳定进行了研究，但是液滴形成是一个复杂的非线性过程，Wang[6]在Rayleigh理论的基础将其发展为非线性模型，更好地阐述液滴形成的过程。Xu等[7]采用数值计算的方法对毛细管中液滴的形成进行了研究，发现We数是导致液滴伸长和颈缩的原因，Subramani等[8]也得到了相似的结论。Eggers等[9]通过对一维方程的推导，得到了液滴形成的轮廓，并将液滴的形成分为3个阶段。刘华敏[10]、林培峰等[11]和贺丽萍等[12]通过数值计算的方法分析了液滴形成过程中内部压力场和速度场，发现影响液滴形态的主要因素是滴头直径，其次是液体物性，内部压力和速度波动具有相似性，沿液滴中心线压力逐渐增大。杨敏官等[13]对入口速度周期变化时液滴形成进行了数值计算，发现接触角越小，液滴的速度越快。

从以上文献可以看出，虽然目前对液滴形成过程已经有大量研究[14-19]，但是由于液体内部动力的复杂性、自由表面运动的多样性，液滴的演化过程以及形成机理依旧很难精准预测，所以有必要对液滴的形成机理进行研究。本文通过数值计算的方法对液滴的形成进行研究，探讨液滴形成的机理，研究滴头壁厚、液体入口速度、液体密度、表面张力及黏度等参数对液滴形成的规律。

1 模型介绍

1.1 数值模型

本课题采用流体体积模型（Volume of Fluid）对液滴的形成进行数值计算。

1.2 试验系统

1.3 网格无关性验证

该验证过程选择4种不同大小的正方形网格进行对比，分别为0.2 mm×0.2 mm，0.1 mm×0.1 mm，0.05 mm×0.05 mm，0.025 mm×0.025 mm，与之对应的网格数量分别为1 495，5 980，23 920，95 680。模拟液体为质量分数60%的甘油水溶液，黏度系数为10.83 mPa·s，表面张力系数为70 mN·m^-1，密度为1 140 kg·m^-3，入口速度为0.01 m·s^-1，滴头内径为3.2 mm。

图4 a）为4种不同尺寸网格中液体体积随时间的变化曲线。在0 ～ 0.7 s内，4种大小的网格产生的曲线重叠在一起，表明单位时间内流入模型中的液体量是一致的。随着时间的推移，0.2 mm×0.2 mm网格中的液滴最先开始离开控制体，随后依次是0.1 mm×0.1 mm、0.05 mm×0.05 mm和0.025 mm×0.025 mm网格。对比4种大小的网格0.2 mm×0.2 mm、0.1 mm×0.1 mm、0.05 mm×0.05 mm、0.025 mm×0.025 mm，产生的主液滴体积分别为47.6 mm³、50 mm³、50.9 mm³、51mm³，0.05 mm×0.05 mm网格和0.025 mm×0.025 mm网格的模拟结果基本一致。

图4 b）为不同网格大小下模型中液相平均速度与射流时间的关系，反应了不同时间液体的平均速度大小随时间的变化。由图可知，0.2 mm×0.2 mm网格的液相平均运动速度远高于其他3种网格，0.025 mm×0.025 mm和0.05 mm×0.05 mm网格的液相平均速度曲线基本一致。

从研究射流中液滴形成的角度考虑，0.05 mm×0.05 mm和0.025 mm×0.025 mm的网格都可以满足模拟该情况下液滴的形成过程。两者从空间和时间的角度来看，模拟的结果基本一致。在相同计算机运算能力下，0.025 mm×0.025 mm网格计算用时远高于0.05 mm×0.05 mm网格。综合考虑，本文中模拟部分采用控制体为0.05 mm×0.05 mm的网格，即网格数为95 680的模型。

2 结果与讨论

2.1 模型验证

本文将数值模拟结果和试验结果进行对比来验证数值模拟结果的准确性。试验采用滴头外径尺寸4 mm，内径尺寸3.3 mm。液体为质量分数60%的甘油水溶液，黏度为10.83 mPa·s，表面张力系数为69.34 mN·m^-1，密度为1 140 kg·m^-3，入口速度为0.01 m·s^-1。

图5为对比模拟与试验在不同时间下对应的液滴图。如图所示，模拟和试验在相同时间节点下，液滴尺寸、颈缩线长度、生成伴随液滴、液滴成长过程等宏观形态上基本一致，可以证明数值模拟能够反应液滴形成过程的规律，验证了数值模拟的可行性。

图5中，液滴形成过程分为3个阶段，从开始到图5b），t = 0 s到t = 0.61 s为液滴成长阶段，该阶段所用时间最长；图5b）到图5e），t = 0.61 s到t = 0.752 21 s为颈缩阶段，可以观察到颈缩线逐渐拉长、变细；在图5e），t  =0.752 21 s时刻，颈缩线下端与主液滴连接处发生断裂，主液滴脱离，随后颈缩线上端也发生断裂，由于表面张力作用，颈缩线中的液体形成了伴随液滴，于此同时在滴头出口处下一个液滴处于液滴成长阶段。

2.2 液滴形成过程流线、速度场及压力场分析

为研究液滴形成规律，选取滴头内径3.2 mm，表面张力70 mN·m^-1，黏度10 mPa·s，密度1 100 kg·m^-3，入口速度0.01 m·s^-1工况下液滴形成过程进行速度场、流场、压力场分析。

图6为液滴形成过程中速度分布。液滴中心线左侧是各个时间节点的流线图，速度场图与其等值线在中心线右侧。在图6a），t = 0.5 s时从滴头流出的液体沿液滴的外壁面向下运动，当达到液体下端时在底部中心向上方回流，则有涡旋在液体中沿曲率半径方向形成，左半区域旋向为逆时针。在此时，气液交界面速度仅为0.03 m?s^-1，为速度最大值，液体整体运动的速度是较慢的。宏观上液体形态变化不大。图6b）到图6c），t = 0.725 s到t = 0.75 s时，滴头出口处出现涡旋，液滴因重力向下运动，且有液体不断流入液滴，重力不断增大，当表面张力和黏性力无法维持曲率时，在图6c），t =0.75 s时出现颈缩。从图6b）到图6e），t = 0.75 s到t = 0.763 23 s滴头出口处的涡旋渐渐扩散增大，周围空气受到影响，由于周围空气的運动会被流体运动所带动。在这个过程中，颈缩线由于受下方液体的重力，拉长变细，颈缩线部位的液体不断加速运动，颈缩线与液滴连接处为流速最大值。

液滴形成过程的压力场模拟结果如图7所示，压力值为总压。由图7a）到图7c），t = 0.5 s到t = 0.75 s液体流出滴头，颈缩线渐渐形成并逐渐发展变细，由图可以清楚看到，液体压力由上到下层层增大，最下沿为压力最大值75 Pa，到图7d），t = 0.760 84 s时，颈缩线受下部液体的重力，被拉长变细。压力最大处为颈缩线最细处，为220 Pa，沿此处向上、下两端，压力值逐渐减小。

2.3 滴头壁面厚度对液滴形成的影响

在研究液滴形成过程中发现，滴头壁厚对浸润效果、液滴的体积有一定的影响。对不同滴头出口壁面厚度对上述参数的影响进行研究。分别选择壁厚为0.1 mm、0.2 mm、0.4 mm、0.6 mm、0.8 mm、1.0 mm，其余参数不变，如表1所示。

在射流过程中，液体会接触滴头出口的下表面，出现浸润现象。由于气、液、固相互作用，浸润现象因壁厚的不同而发生变化。因此，有必要研究壁厚对浸润现象的影响。

定义浸润长度LR为气液交界面与滴头下表面的接触点到滴头内壁面的距离，如图8所示。

图9是壁面厚度分别为0.1 mm、0.2 mm、0.4 mm、0.6 mm、0.8 mm、1.0 mm时浸润长度LR随时间的变化曲线。由图可以看出，在达到各自的壁面厚度之前，不同壁面厚度下液滴浸润长度[LR]曲线是重叠的。0.1 mm、0.2 mm、0.4 mm、0.6 mm的壁面厚度曲线在达到各自的壁面厚度前浸润长度在一段时间内保持不变，之后急剧下降。0.8 mm、1.0 mm的壁面厚度曲线是完全重叠的，浸润长度[LR]达到最大值，也即临界值0.687 mm，壁面厚度并没有限制浸润长度[LR]的增长。

总结对比发现，滴头壁厚对浸润长度的影响存在两种情况，壁面厚度0.687 mm是对浸润长度影响的临界值，当壁面厚度小于0.687 mm时，浸润长度先增加，由于受壁面厚度限制，增加到壁面厚度的长度后一段时间保持不变，后急剧减小。以壁厚0.4 mm的浸润长度[LR]曲线为例，图10中A、B、F、D、E分别对应图11壁厚0.4 mm液滴生成过程浸润情况图中的未浸润阶段、增长阶段、浸润受阻阶段、缩短阶段以及断裂阶段。未浸润阶段，浸润长度[LR]始终为0，液体不接触滴头下表面；增长阶段，流出滴头的液体形态渐渐增大，浸润长度[LR]随之增长。当浸润长度[LR]达到壁面厚度0.4 mm，进入浸润受阻阶段，浸润长度受壁面厚度的约束无法继续增长，但滴头下方的液滴会继续发展。缩短阶段，液滴形态渐渐拉长，出现颈缩线，颈缩线悬挂着液滴，液滴渐渐向下方移动，使浸润长度[LR]迅速缩短。进入断裂阶段，颈缩线被液滴迅速拉长、拉细，颈缩线中部液体分别向上下两端移动，直至颈缩线断裂，液滴产生，浸润长度LR缓慢下降。

当壁面厚度大于等于0.687 mm时，浸润长度都增加到0.687 mm后下降，不再受壁面厚度的影响。如图12所示，以壁厚1.0 mm的浸润长度LR曲线为例，与壁厚0.4 mm的浸润长度曲线相比，没有浸润受阻阶段，增长阶段之后进入转折阶段，在转折阶段，浸润长度缓慢增长，直到到达临界值0.687 mm，维持不变之后缓慢下降。壁厚1.0 mm的C转折阶段比壁厚0.4 mm的F浸润受阻阶段占用时间更短，因为壁厚1.0 mm时液体在滴头下表面自由发展，壁厚0.4 mm时壁面厚度限制液体在滴头下表面的浸润效果，所以用时更长。图13为壁厚1.0 mm液滴生成过程浸润情况图。

图14表示的是液滴的体积随着壁面厚度变化的曲线。可以看出，当壁厚小于临界值0.687 mm时，液滴的体积会随着壁面厚度的增大而增大，在壁面厚度大于临界值之后，液滴的体积将保持不变。壁厚发生变化将直接影响浸润长度，从而对断裂时间产生影响。滴头的内径和流速是不变的，液体体积流量不发生改变。当仅改变壁面厚度时，液体的形态是相似的，并且喷射时间越长，在颈缩线断裂前，就会有更多的液体流进下方的液滴中。

2.4 入口速度对液滴形成的影响

图15探究入口速度对液滴形成的影响。可以看出，在入口速度较低情况下，颈缩线直径在竖直方向上变化缓慢。之后，颈缩线随着入口速度的增加，上部渐渐变宽，趋于与滴头出口处液体相融，整体形成倒圆锥状。当入口速度超过0.04 m/s时，则变为射流状态。

液滴体积随入口速度变化的折线图如图16所示，液滴体积随入口速度的增加而增加。因为当只有入口速度是变量，其他条件不变时，液体体积流量会随着入口速度的增大而增大，更多的液体在颈缩线断裂前流入液滴，所以液滴体积增加。

2.5 密度对液滴形成的影响

密度对液滴体积的影响如图17所示，液滴体积随着液体密度的增加而减小。在相同条件下，颈缩线为下部液体提供的拉力是相同的，重力相同时，密度大的液体，体积较小，所以密度大的液体比密度小的液体的颈缩线先断裂。所以，密度增加，液滴体积减小。但如果密度过大，颈缩线断裂时间提前，相同条件下，流入液滴的液体体积越来越少，无法形成液滴，最终演变为射流状态。

2.6 表面张力对液滴形成的影响

表面张力对液滴体积的影响如图18所示，随着表面张力的增加，液滴体积增加。表面张力在液滴形成过程中对液滴表面产生类似于向内的拉力作用，较大的表面张力可以使较大的液滴不发生破碎。但表面张力并不是无限增大，当表面张力过大时，较大的内应力会使滴头上的液体难以形变，进而无法观察到液滴形成过程。

2.7 黏度对液滴形成的影响

黏度对液滴体积的影响如图19所示，随着黏度增大，液滴体积减小，但是变化很小，黏度从5 mPa·s增加到50 mPa·s，液滴体积僅仅从57.7 mm3减小到56.8 mm3。但如果黏度过大，会大大增加液体内部的黏滞力，使液体难以从滴头落下，进而无法观察到液滴形成过程。

2.8 滴头内径对液滴形成的影响

图20探究滴头内径对液滴形成的影响。图21是液滴体积随滴头内径变化的曲线，滴头内径增大，液滴体积随之增大。滴头内径决定颈缩线长度和滴头下部倒圆锥状液体体积，滴头内径越大，滴头下部倒圆锥状液体体积与颈缩线长度越大，颈缩线对液滴的拉力就越大，更多的液体进入液滴，所以液滴体积增大。但滴头内径并非可以无限增大，相同条件下，滴头内径过大，会使体积增大的倒圆锥状液体在滴头处难以维持，进而转变为射流状态。

3 结论

射流中液滴的生成机理的研究对医药制备的发展具有深远意义。本文通过数值计算的方法对滴丸（液滴）的形成进行深入研究。

本文先对数值模拟的可行性进行了判定，然后采用数值模拟的方式对液滴形成过程进行速度场、流场、压力场分析。对壁厚、入口速度、密度、表面张力、黏度及滴头内径对射流中液滴形成的影响进行了研究与分析。主要结果如下：

1）通过对流线、速度场分析发现，液滴在形成过程中液体内一直有涡旋存在，颈缩线最细处液体运动速度最大。通过压力场分析，压力最大处为颈缩线最细处。

2）对于本次研究工况而言，得到壁厚的临界值为0.687 mm，发现当壁厚小于该值时，随着壁厚的增加液滴体积也随之增加，而当壁厚大于该值时，壁厚的增长将不再对液滴生成产生影响。

3）液滴体积随着入口速度、表面张力、滴头内径增加而增加，随密度、黏度增加而减小。

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