基于靶器官的土壤重金属非致癌健康风险评估

段 宁，方丽婷，张湘泰

(武汉科技大学资源与环境工程学院，湖北 武汉 430081)

近年来，随着城市化、工业化和农业的发展，土壤重金属污染对人体健康和生态环境造成的危害引起了国内外环境科学领域的极大关注。长期接触高剂量的重金属会导致各种人体健康风险，例如：过量摄入铜会对人体肝肾功能和中枢神经系统造成负面影响；长期或过度摄入铅会损害人体神经系统，导致失眠、记忆丧失、头痛等症状；持续性暴露于砷环境中会对人体肾脏、神经和心血管系统造成伤害；在人体内积累的镉会破坏神经系统，导致肾功能衰竭。因此，为了保护人体健康和生态环境，调查土壤中重金属浓度的分布，评估其对人体健康的影响十分有必要。

目前，我国已发布的《建设用地土壤污染风险评估技术导则》(HJ 25.3—2019)(以下简称《导则》)以及场地土壤污染风险评估方法的相关研究中，多以借鉴国外的评估模型为主。我国学者在评估模型对比、暴露参数本土化、基于人体可给性的场地土壤污染风险评估等方面也进行了一些探索，而对于场地污染物对人体器官产生的健康风险却鲜有研究。Mumtaz等于1997年提出靶器官毒性剂量(Target-organ Toxicity Dose，TTD)法，该方法针对具有多种污染物的污染场地，将污染物对人体健康的风险具体表征到靶器官，这些污染物并不都具有相同的临界效应(即人体对某种污染物最敏感的器官产生的负面效应)，但根据暴露水平可能在共同的目标器官中产生毒性效应。TTD法是对美国环保署(Environmental Protection Agency，EPA)危害指数(Hazard Index Approach)法的改进，更能准确地反映污染物对人体具体的健康风险。

基于上述研究，本文以湖北省某冶钢厂污染场地为研究对象，在《导则》的基础上提出了基于靶器官的土壤重金属非致癌健康风险评估方法，并构建了以靶器官毒性剂量(TTD)为参考剂量的危害商计算模型，分析评估了同种介质中多种重金属对人体各器官联合产生的非致癌健康风险，以期为今后类似的土壤污染风险评估提供新思路。

1 场地概况与研究方法

1.1 场地概况

本文研究对象为湖北省某冶钢厂退役场地，地处长江中游南岸。该冶钢厂始建于20世纪50年代，场地占地面积约70.14×10m，2015年底正式关停。2017年对该场地进行了土壤采样调查和岩土勘察，采用专业判断布点和系统网格布点相结合，共布设254个土壤采样点，采样深度为0～16.5 m，共采集了1 039个土壤样品，并对土壤样品中Zn、As、Cd、Hg含量进行了分析测试，土壤采样点分布如图1所示。

图1 研究区土壤采样点分布图

同时，采用钻探手段钻取了20个勘探孔，钻探取芯进行了室内土工试验，以便了解该场地地质情况。根据岩土工程勘察报告，该场地地层结构主要分为5层，其中0～0.5 m为杂填土，0.5～3.0 m为粉质黏土，3.0～6.0 m为全风化闪长岩，6.0～11.0 m为强风化闪长岩，11.0～16.5 m为中风化闪长岩。

本文以该场地未来规划用途属于第一类用地的情况为例，主要研究该场地表层土壤中重金属对人体的非致癌健康风险，共分析测定了研究区204个表层土壤样品，得到了表层土壤中重金属Zn、As、Cd和Hg含量的统计结果，见表1。

由表1可知：研究区表层土壤中As、Cd、Hg含量的最大值分别为345 mg/kg、317 mg/kg、43.6 mg/kg，均超过《土壤环境质量 建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 36600—2018)中第一类用地风险筛选值。由于GB 36600—2018标准规定项目中不包括Zn,考虑到湖北省与重庆市接壤，自然地理条件相似，本研究中Zn的风险筛选值参考重庆市《场地土壤环境风险评估筛选值》(DB50/T 723—2016),其含量最大值为53 289 mg/kg，同样超过了标准的风险筛选值。此外，由表层土壤样品检测结果得知，该场地表层土壤中Zn和As的污染较为严重，其超标率分别为9.31%、66.67%，最大超标倍数分别为26.64、17.25。

表1 研究区表层土壤中重金属含量的统计表

变异系数(

CV

)反映了重金属含量的离散性以及受人为活动的影响程度，

CV

值越大，表明受人为活动的影响越大。研究区表层土壤中各重金属含量均显示高度变异(

CV

>36%)，说明该场地重金属样品的含量数据离散性较大，受到冶钢厂工业作业的强烈影响。

1.2 土壤重金属非致癌健康风险评估模型

1.2.1 暴露评估模型

土壤中重金属污染物主要通过经口摄入、皮肤接触和吸入土壤颗粒物等暴露途径来危害人体的健康。本文重点关注经口摄入土壤这一关键暴露途径，来计算表层土壤(即0～0.5 m杂填土层)中重金属的非致癌健康风险水平，主要采用《导则》中推荐的暴露评估模型来计算经口摄入土壤途径的重金属暴露量。

该场地规划用途属于第一类用地时，暴露人群包括儿童和成人。而经口摄入重金属的非致癌效应主要表现为影响生长发育和身体器官的功能，所以考虑人群在儿童期暴露受到的危害，暴露评估模型所涉及的风险评估参数取值均为《导则》中儿童相关参数的推荐值。

经口摄入土壤途径的土壤暴露量为

(1)

式中:

OISER

为第一类用地暴露情景下经口摄入土壤途径的非致癌效应土壤暴露量[kg/(kg·d)]；其余参数的定义及取值，详见表2。

表2 风险评估参数定义及取值

1.2.2 常规的污染物危害商计算模型

《导则》中经口摄入土壤途径的污染物危害商计算模型为

(2)

式中:

HQ

为经口摄入土壤途径的污染物危害商(无量纲)；

RfD

为经口摄入参考剂量[mg/(kg·d)]；

C

为表层土壤中污染物浓度(mg/kg)；

SAF

为暴露于土壤的参考剂量分配比例(无量纲)。

1.2.3 基于靶器官的污染物危害商计算模型

常规的土壤重金属非致癌健康风险评估方法只考虑污染物产生的临界效应，而忽略了当污染物浓度高于临界暴露剂量(即经口摄入参考剂量

RfD

)时，污染物还可能作用于其他靶器官。针对这一情况，本研究构建了基于靶器官的污染物危害商计算模型，即在《导则》常规的污染物危害商计算模型的基础上采用污染物的靶器官毒性剂量(

TTD

)作为参考剂量来表征污染物对人体各靶器官产生的危害，并根据靶器官对污染物进行分类，计算每种靶器官类别的危害指数，其计算公式如下：

(3)

(4)

2 结果与讨论

2.1 常规的土壤重金属非致癌健康风险评估

Zn、As、Cd、Hg的

RfD

分别为0.3 mg/(kg·d)、0.000 3 mg/(kg·d)、0.001 mg/(kg·d)、0.000 3 mg/(kg·d)。根据公式(1)和表2中相关参数的取值，计算得到儿童经口摄入土壤途径的土壤暴露量约为9.99×10kg/(kg·d)。为了从总体上评估整个场地的土壤重金属污染状况，选取研究区土壤样品检测浓度的95%置信区间上限值(Upper Confidence Level，UCL)作为污染物的暴露浓度进行土壤重金属非致癌健康风险计算。Pro-UCL5.1软件计算结果表明：研究区0～0.5 m表层土壤204个土壤样品中Zn、As、Cd、Hg的95%UCL浓度分别为1 141.07 mg/kg、55.74 mg/kg、3.90 mg/kg、2.35 mg/kg。根据公式(2)，计算出Zn、As、Cd、Hg经口摄入土壤途径的危害商(

HQ

值)分别为0.076、3.712、0.078、0.156，结果显示该冶钢厂场地土壤中重金属As的非致癌健康风险大于1，而Zn、Cd、Hg的非致癌健康风险均远小于1。研究场地表层土壤中4种重金属的累计经口摄入土壤途径靶器官的危害指数(

HI

值)为4.022，其中As的非致癌风险贡献率为92.29%。上述常规的土壤重金属非致癌健康风险评估结果表明，该冶炼厂场地土壤中只有As经口摄入土壤途径的非致癌风险不可接受。

2.2 基于靶器官的土壤重金属非致癌健康风险评估

常规的土壤重金属非致癌健康风险评估方法是基于剂量相加的假设，其最适用于通过相同的作用机制引起相同效应的污染物非致癌健康风险评估，该方法的目标是评估各污染物累计的危害指数。然而，常规的土壤重金属非致癌健康风险评估方法只适用于每种污染物的临界影响，而忽略了污染物还可能对人体其他器官造成危害，即该方法并没有针对污染物对各靶器官的危害进行评估。因此，在常规方法的基础上本文提出了基于靶器官的土壤重金属非致癌健康风险评估方法，该方法可以评估污染物对人体各靶器官的危害，从而实现对人体健康风险进行更全面、更确切的表征。

我国现有风险评估方法的核心思想源于美国国家科学院早期提出的风险评估思路，采用的评估模型和相关参数也多参照美国及其他欧洲国家。美国有毒物质和疾病登记署(Agency for Toxic Substances and Disease Registry,ATSDR)针对污染物对人体器官的危害已做了大量的研究，因此本文中各重金属的靶器官毒性剂量(

TTD

)同样参考了ATSDR的相关研究数据。根据该机构发布的《铅、锰、锌和铜的交互作用》、《砷、镉、铬、铅的交互作用》和《毒死蜱、铅、汞和甲基汞的交互作用》，得到Zn的靶器官为血液，As的靶器官为神经、肾脏、心血管和血液，Cd的靶器官为神经、肾脏、心血管、血液和睾丸，Hg的靶器官为肾脏，同时得到了各重金属的

TTD

值，见表3。

表3 重金属Zn、As、Cd和Hg的靶器官毒性剂量

考虑重金属可能作用的所有靶器官，根据公式(3)、(4)计算经口摄入土壤途径污染物靶器官的非致癌健康风险值，得到重金属Zn、As、Cd和Hg对应靶器官的

HQ

值和

HI

值，见表4。由表4可知，Zn的

HQ

值为0.038，As的

HI

值为4.646，Cd的

HI

值为0.460，Hg的

HQ

值为0.012，研究区表层土壤中Zn、Cd和Hg各自对应靶器官的非致癌健康风险均可接受，而As对应靶器官的

HI

值约是可接受危害指数的5倍；Zn、As、Cd和Hg对所有靶器官的总

HI

值为5.156，也大于安全阈值1。因此，较常规的非致癌健康风险评估结果而言，当污染物作用于多种靶器官时，其基于靶器官的非致癌健康风险值更高，说明考虑污染物除临界影响以外的其他影响也十分必要，评估的结果将会更精准。

表4 经口摄入土壤途径重金属对应靶器官的HQ值和HI值

对于单个靶器官，在评估土壤重金属非致癌健康风险时应将几种污染物的毒性效应同时考虑，如神经、肾脏、心血管和血液均为两种及两种以上污染物共同作用的靶器官，As和Cd共同作用的靶器官神经

HI

值为2.051，As、Cd和Hg共同作用的靶器官肾脏

HI

值为0.213，As和Cd共同作用的靶器官心血管

HI

值为1.864，Zn、As和Cd共同作用的靶器官血液

HI

值为1.015，Cd对靶器官睾丸的单独作用

HQ

值为0.013。研究区表层土壤中重金属对靶器官神经、心血管和血液的共同毒性效应均超出了非致癌健康风险可接受水平，特别是对于靶器官血液，虽然Zn、As、Cd单独作用于血液时的非致癌健康风险在可接受范围内，但3种污染物对血液的累计

HI

值是大于安全阈值1的；各重金属对靶器官神经、肾脏、心血管和血液的共同非致癌健康风险大小表现为神经>心血管>血液>肾脏，说明研究区表层土壤重金属污染对人体神经健康的影响最大。

3 结 论

(1) 分别采用常规和基于靶器官的污染物危害商计算模型对某研究场地土壤重金属非致癌健康风险进行了评估，结果表明：该场地土壤中重金属经口摄入途径的非致癌健康风险均大于安全阈值1。但前者评估时只考虑了重金属的临界效应，得到的4种重金属的累计

HI

值为4

.

022，而后者考虑了重金属可能作用的所有靶器官，得到的

HI

值为5

.

156，大于常规方法所预测的风险。说明在进行土壤重金属非致癌健康风险评估时，考虑重金属对人体靶器官的危害比只考虑重金属的临界效应，能更准确地反映对人体健康产生的危害水平。(2) 基于靶器官的土壤重金属非致癌健康风险评估方法能够表征各重金属共同对单个靶器官的非致癌健康风险水平，其中靶器官神经的

HI

值为2.051，靶器官肾脏的

HI

值为0.213，靶器官心血管的

HI

值为1.864，靶器官血液的

HI

值为1.015。较常规方法而言，该方法研究了污染物对人体各靶器官的具体危害程度以及各污染物对同一靶器官的联合作用，有助于评估者了解污染物会对人体哪些器官产生危害及其影响程度。(3) 对于靶器官血液而言，Zn、As、Cd各自的

HQ

值均小于1，但3种污染物对血液的累计非致癌健康风险是不可接受的。而常规方法未考虑污染物对于除了最敏感器官以外其他靶器官的危害，可能会根据评估结果认为该污染场地只有As的非致癌健康风险不可接受，而忽略了Zn、Cd与As对血液的联合危害作用。对于这种情况，采用基于靶器官的土壤重金属非致癌健康风险评估方法就可以更加精准地进行判断，从而使评估者重视污染物对人体各器官的危害程度。